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Research advances in control of N2O emission from municipal solid waste landfill sites.

垃圾填埋场氧化亚氮排放控制研究进展



全 文 :垃圾填埋场氧化亚氮排放控制研究进展*
蔡传钰1,2 摇 李摇 波1,3 摇 吕豪豪2,3 摇 吴伟祥1,2**
( 1浙江大学环境保护研究所, 杭州 310029; 2浙江大学环境与资源学院, 杭州 310029; 3浙江大学水环境研究院, 杭州
310029)
摘摇 要摇 填埋是国内外城市生活垃圾处理的一种主要方式.垃圾填埋场是温室气体氧化亚氮
(N2O)和甲烷(CH4)的重要排放源. 作为一种高效痕量的温室气体,N2O 具有极高的潜在增
温效应,其每分子潜在的增温作用是二氧化碳(CO2)的 296 倍.而且 N2O 能在大气中长期稳
定存在,对臭氧层具有较强的破坏作用.本文针对垃圾填埋场 N2O排放的控制研究,概述了垃
圾填埋处理过程中主要排放源的 N2O排放及其影响因素,提出了现阶段适应我国垃圾填埋场
N2O排放控制的一系列措施,并展望了垃圾填埋场温室气体 N2O排放控制理论和技术的研究
方向.
关键词摇 垃圾填埋场摇 N2O排放摇 温室气体
文章编号摇 1001-9332(2012)05-1415-08摇 中图分类号摇 X511摇 文献标识码摇 A
Research advances in control of N2O emission from municipal solid waste landfill sites. CAI
Chuan鄄yu1,2, LI Bo1,3, L譈 Hao鄄hao2,3, WU Wei鄄xiang1,2 ( 1 Institute of Environmental Science and
Technology, Zhejiang University, Hangzhou 310029, China; 2College of Environmental and Re鄄
source Sciences, Zhejiang University, Hangzhou 310029, China; 3Academy of Water Science and En鄄
vironmental Engineering, Zhejiang University, Hangzhou 310029, China) . 鄄Chin. J. Appl. Ecol. ,
2012,23(5): 1415-1422.
Abstract: Landfill is one of the main approaches for municipal solid waste treatment, and landfill
site is a main emission source of greenhouse gases nitrous oxide (N2O) and methane (CH4). As a
high鄄efficient trace greenhouse gas, N2O has a very high warming potential, with a warming capaci鄄
ty 296 times of CO2, and has a long鄄term stability in atmosphere, giving greater damage to the
ozone layer. Aiming at the researches in the control of N2O emission from municipal solid waste
landfill sites, this paper summarized the characteristics and related affecting factors of the N2 O
emission from the landfill sites, and put forward a series of the measures adaptable to the N2 O
emission control of present municipal solid waste landfill sites in China. Some further research focu鄄
ses on the control of N2O emission from the landfill sites were also presented.
Key words: municipal solid waste landfill site; N2O emission; greenhouse gas.
*国家水体污染控制与治理科技重大专项(2008ZX07101鄄006)资
助.
**通讯作者. E鄄mail: weixiang@ zju. edu. cn
2011鄄06鄄14 收稿,2012鄄01鄄31 接受.
摇 摇 N2O 是仅次于 CO2 和 CH4 之后的第三大温室
气体. 作为一种高效痕量的温室气体,每分子 N2O
潜在的增温作用是 CO2 的 296 倍,其对温室效应的
贡献率约达 5% [1] .据统计,生活垃圾填埋场 N2O的
排放量占其温室气体总排放量的 3% [2] . 美国和欧
盟垃圾填埋场每年排放的 N2O 分别高达 5郾 7 伊103
和 4郾 5伊103 t[2] . 河北省 2002—2007 年城市生活垃
圾填埋处理所产生的 N2O 估计平均为 145郾 5
t·a-1,占河北省总量的 20% ,若将其换算成 CO2 气
体当量,每年平均排放量相当于 2郾 07 伊 106 t 的
CO2 [3] .根据我国社会经济发展状况,卫生填埋在今
后相当长的一段时期内仍将是我国城市生活垃圾处
理的一种重要手段. 我国城市生活垃圾填埋场温室
气体 N2O的排放问题将更为突出. 因此,开展生活
垃圾填埋场温室气体 N2O 排放控制研究尤为迫切.
本文概述了垃圾填埋场 2 个主要的 N2O 排放源及
其排放影响因素,提出了现阶段适应我国垃圾填埋
场 N2O排放控制的一系列措施,并展望了垃圾填埋
场温室气体 N2O排放控制理论和技术的研究方向,
应 用 生 态 学 报摇 2012 年 5 月摇 第 23 卷摇 第 5 期摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇
Chinese Journal of Applied Ecology, May 2012,23(5): 1415-1422
以期为我国城市生活垃圾填埋场温室气体 N2O 减
排新技术研发提供理论依据.
1摇 垃圾填埋场 N2O排放现状
垃圾填埋场作为一个特殊的生态系统,其中微
生物硝化与反硝化是该系统中氮素循环过程重要的
组成部分.作为微生物硝化与反硝化最为活跃的两
大区域———填埋库区垃圾堆体和渗滤液处理厂,是
垃圾填埋场 N2O主要的产生与释放源.填埋库区含
氮有机废弃物的存在,以及填埋单元好氧与厌氧条
件的交替极有利于微生物活动而产生 N2O. Rinne
等[2]通过涡度相关及密封法测得瑞典 魧mm覿ssuo 垃
圾填埋场库区 N2O 平均排放量分别为 2郾 7 和 6郾 0
mg N·m-2·h-1,比欧洲北部农田、森林土壤 N2O
最高排放量分别高 1 ~ 3、2 ~ 4 个数量级. Lin 等[4]
对珠江三角洲 5 座垃圾填埋场渗滤液处理过程中
N2O的产生与排放进行调查发现,渗滤液处理过程
是 N2O潜在的释放源,每年每个渗滤液处理厂释放
N2O量在 2郾 03 ~ 478郾 5 kg.其中,各处理步骤的渗滤
液中溶解的 N2O浓度从 0 到 1309 ng·mL-1,N2O排
放量从 0 到 58郾 8 ng·mL-1·h-1不等.而且,在渗滤
液处理的不同阶段,N2O排放量和溶解的 N2O 浓度
均比较高,二者存在正相关关系(P>0郾 05) [5] .
1郾 1摇 垃圾填埋堆体 N2O排放影响因素
1郾 1郾 1 覆土理化性质对 N2O排放的影响摇 填埋覆土
是填埋气与大气系统之间的环境界面. Zhang 等[6]
指出,填埋场 N2O 的释放大部分与覆土有关,而不
是填埋场的垃圾. B觟rjesson 和 Svensson[7]通过研究
瑞典 3 座垃圾填埋场的覆土 N2O 排放水平发现,用
纯粹的污水厂污泥作覆土时 N2O 释放量高达 1800
mg·L-1;砂土和黏土覆盖的填埋场 N2O 的释放通
量在夏季分别为 ( 242 依 576 ) 和 ( 591 依 767 )
滋g·N2O鄄N·m-2·h-1,是春季[(74依314)和(269依
335) 滋g·N2O鄄N·m-2·h-1]的 3郾 2 和 2郾 2 倍.另有
研究发现,肥化土壤 N2O 释放量更高[8] . 与不添加
堆肥相比,添加了污泥堆肥的黄土 N2O 释放通量增
加了 8 倍[9] .无论是否进行渗滤液灌溉,选择贫瘠的
砂性覆土均有助于减少 N2O 的释放[10] . 因此,覆土
土壤类型是影响填埋场 N2O排放量的内在因素.
土壤含水量影响溶质的迁移,从而影响土壤中
NH4 +和 NO3 -浓度的分布及其对微生物的有效
性[11] .在较低的土壤水分含量范围内,N2O 产生量
随土壤水分含量升高而增加,当土壤空隙含水量即
土壤湿度(WFPS)达到 55% ~ 58%以上,N2O 产生
速率及释放量均呈急剧上升趋势[12-13] .土壤含水量
波动较大时,N2O排放量通常较大,因为土壤的干湿
交替过程有利于 N2O产生[14] .覆土 pH 直接通过土
壤氮素转化过程的微生物及其酶活性影响 N2O 的
排放. Colbourn[15]发现,随着 pH 值的降低,N2O 还
原酶受到抑制,N2O 进一步还原为 N2 的过程被阻
断,N2O / N2 值相对增大. 封克等[16]研究发现,近中
性条件最有利于 N2O的产生.覆土温度则主要是通
过调节土壤 N2O传输速率的物理化学参数,从而对
N2O产生的生物学过程产生影响.在一定的范围内,
硝化和反硝化速率随着温度的升高而升高,此时覆
土的温度是其 N2O排放量的主要控制因素[8] .但随
着土层深度的增加,温度对 N2O 产生速率的影响逐
渐减弱[17] .
覆土质地既影响微生物硝化作用和反硝化作用
的相对强弱及 N2O的扩散速率,也影响覆土中有机
质的分解速率,进而影响产生 N2O 微生物的基质供
应[18],最终影响 N2O的排放.矿质土的 N2O 释放通
量至少比有机土低 1 个数量级[19] .覆土中有机质和
氮素含量越高,N2O 释放量就越高[20] . 尤其是掺有
渗滤液或污水厂污泥的覆土,其中高浓度的有机质
使得 N2O释放通量明显增高[9,21] .纯污泥作为覆土
时,0郾 5 ~ 0郾 9 m覆土层的 N2O浓度比混有污泥的覆
土至少高 2 ~ 3 个数量级[7] .采用有机质含量较低的
砂性覆盖土则有助于减少生活垃圾填埋场 N2O 的
释放[10] .另外,覆土通透性在一定程度上也影响着
N2O的排放. He等[22]研究发现,覆土 N2O的产生量
与覆土处于有氧即通气条件下的时间紧密相关. 压
实土壤对 N2O的排放起到一定的阻隔作用,并因此
降低了覆土 N2O的排放通量.
1郾 1郾 2 渗滤液回灌对 N2O排放的影响摇 生活垃圾填
埋场渗滤液的回灌处理是渗滤液流量减控的重要手
段.但是,当渗滤液回灌到填埋堆体或覆土层后,不
仅为微生物的硝化与反硝化过程提供底物有机碳和
矿化氮,同时也调整了填埋堆体或土壤的含水
量[2,6,23],从而促进 N2O的产生与排放. Watzinger[23]
等研究指出,垃圾填埋场渗滤液回灌覆土不仅能引
发 N2O的产生,而且渗滤液回灌区域覆土 N2O产生
量明显高于周围的土壤. 何品晶等[10]研究发现,渗
滤液的灌溉显著提高了覆土层 N2O 的释放量,经渗
滤液灌溉的砂土覆盖层区域 N2O 的释放通量是非
灌溉区域的 2 倍. Zhang等[6]指出,渗滤液回灌区域
6141 应摇 用摇 生摇 态摇 学摇 报摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 23 卷
覆土每年 N2O 的排放量平均为 ( 469 依 769 )
滋g·N2O鄄N·m-2·h-1,是无回灌区域的 3 倍. 邵立
明等[24]发现,将 N2O 释放通量换算成 CO2 气体当
量,在渗滤液灌溉土壤 14 d 内,N2O 释放量约占温
室气体(主要是 N2O 和 CO2)释放总量的 57郾 0% ~
91郾 0% .顶层覆土比较容易从大气中获得 O2,有利
于渗滤液中高浓度 NH4 + 鄄N 的氧化及脱氮过程,是
导致 N2O释放量升高的主要原因.
1郾 1郾 3 覆土 CH4 氧化活性对 N2O 排放的影响 摇 覆
土及垃圾堆体中具有丰富的产甲烷和甲烷氧化微生
物种群,它们的数量和活性变化对堆体 N2O 排放具
有重要影响. Ren 等[25]对覆土中 3 种甲烷菌产生
N2O的现象进行研究,结果发现甲烷菌 T20 产生
N2O的活性最大. Rinne 等[2]在研究生活垃圾填埋
场 N2O释放时也发现,覆土中的甲烷氧化菌在氧化
甲烷过程中伴随着 N2O 产生. Mandernack 等[26]用
1%CH4 气体对填埋场表层土进行 2 个星期的预培
养,结果发现经 CH4 预处理过的表层土 N2O的产生
速率显著高于未经处理的对照土壤. Zhang 等[27]用
5% CH4 气体对覆土进行预处理,结果发现处理 3
个月的覆土 N2O平均释放量明显提高.
1郾 2摇 渗滤液处理过程 N2O排放影响因素
渗滤液是生活垃圾填埋过程中产生的一种不可
避免的副产物. 高浓度氨氮(NH4 + 鄄N) (2000 ~ 5000
mg·L-1)是渗滤液的主要特征.渗滤液若不经过适
当的脱氮处理就任意排放,将会造成严重的环境污
染.硝化与反硝化是渗滤液生物脱氮的主要过程.通
常曝气池及出水中溶解的 N2O 浓度较高,分别为
24郾 4 ~ 274 ng·mL-1和 12郾 72 ~ 99 ng·mL-1;调蓄
池及厌氧池中 N2O 浓度相对较低,分别为 0郾 062 ~
18郾 6 ng·mL-1和 0 ~ 4郾 2 ng·mL-1 [28] .近年来有关
N2O 释放的研究报道均表明,渗滤液处理过程中
N2O的释放有增高的趋势,尤其是新型生物脱氮技
术的应用.
1郾 2郾 1 溶解氧(DO)对渗滤液处理过程 N2O 排放的
影响摇 DO直接影响生物脱氮系统的硝化和反硝化
程度. 氧分压较高有利于硝化细菌将 NH4 + 鄄N 转化
为 NO3 - 鄄N,反之 DO浓度偏低可能会影响硝化作用
促进反硝化细菌生长与活性,导致 NH2OH 和 NO2 -
积累,从而诱发 N2O 的产生与释放[29] . 在硝化阶
段,当 DO 质量浓度低于 0郾 9 mg·L-1时,就会导致
N2O 的产生量迅速升高[30];当 DO 为 0郾 2 ~ 0郾 5
mg·L-1时 N2O产生量最大[31] . 还有研究认为,DO
为 1 mg·L-1时,硝化阶段 N2O产生率最高[32] .氨氧
化菌( ammonia oxidizing bacteria,AOB)在低 DO 条
件下进行反硝化作用是导致低 DO条件下 N2O产生
量高的主要原因[33] .另一方面,DO浓度升高也会影
响反硝化微生物活性,导致反硝化作用不彻底而释
放 N2O. Wang等[34]指出,在好氧反硝化工艺中,好
氧反硝化菌虽然能够承受较高的 DO 浓度,但 DO
浓度过高也会导致硝酸还原酶 ( nitrate reductase,
Nar)及氧化亚氮还原酶 ( nitrous oxide reductase,
Nos)失活而使 N2O累积.当 DO为 0 时,反硝化过程
中几乎没有 N2O 产生[35],而当 DO 为 0郾 2 ~ 0郾 5
mg·L-1时,反硝化过程中产生的 N2O 量最大,若降
低 DO 则 N2O的产生量降低[36] .
1郾 2郾 2 碳氮比(C / N)对渗滤液处理过程 N2O排放的
影响摇 C / N直接影响系统反硝化进度.若进水 C / N
低或碳源不足,异养反硝化菌反硝化过程会导致更
多 N2O的产生[37] .当碳源不足时,反硝化菌反硝化
不彻底,造成 NO2 - 鄄N 积累,从而产生大量 N2O.
Chung等[38]发现,在碳源充足和不充足的条件下,
N2O的转化速度分别为总脱氮速度的 0郾 005% 和
0郾 5% . Hwang 和 Jang[39]发现,当 C / N 从 3 降至 2
时,生物脱氮系统 N2O 的质量浓度可从 0 上升至
130 mg·L-1 .低 C / N条件下,高负荷生物脱氮工艺
中一旦可利用的碳源耗尽,N2O的产生量就会增多,
最高可达到总氮的 32% ~ 64% [29] . 但刘俊女等[40]
认为,是低 C / N 造成反硝化过程电子供体严重缺
乏,反硝化不彻底引起系统中 NO2 -积累,进而抑制
N2O还原酶活性,从而导致了 N2O 的产生. Schalk
等[41]则认为,N2O还原酶对有机电子供体的亲和力
较其他还原酶要低,低 C / N造成 N2O还原酶竞争不
到电子,引发 N2O还原受阻而不断积累.因此,渗滤
液C / N的变化对其处理过程 N2O的产生量具有重要
影响.
1郾 2郾 3 亚硝酸盐(NO2 -)对渗滤液处理过程 N2O 排
放的影响摇 NO2 -的积累是硝化和反硝化过程产生
N2O最直接的原因. Kampschreurt 等[5]研究发现,硝
化过程中 NO2 -的积累导致 AOB 以 NO2 -为电子受
体进行反硝化,引起 N2O 的积累与释放. Hanaki
等[42]发现,当 NO2 -质量浓度积累至 1 mg·L-1时就
会对 N2O的还原产生抑制,从而导致反硝化过程中
N2O的大量产生. NO2 -的积累对 N2O 还原酶活性的
抑制作用是导致 N2O 产生的主要原因[43] . 但也有
研究认为,抑制反硝化过程 N2O 还原的主要物质是
71415 期摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 蔡传钰等: 垃圾填埋场氧化亚氮排放控制研究进展摇 摇 摇 摇 摇 摇
游离亚硝酸 ( free nitrous acid, FNA), 而不是
NO2 - [44-45] . Zhou 等[44] 发现,当 FNA 质量浓度为
0郾 0007 ~ 0郾 001 mg·L-1时,抑制作用为 50% ;当
FNA质量浓度大于 0郾 004 mg·L-1时,N2O还原完全
受抑制.
1郾 2郾 4 pH对渗滤液处理过程 N2O 排放的影响摇 pH
对渗滤液处理过程中 N2O 的产生影响显著. Hanaki
等[42]发现在稳定状态下,反硝化过程气体产物中
N2O的含量随 pH 的降低而升高. pH 在 7郾 5 ~ 8郾 5
时 N2O产生量变化不大,但当 pH 降至 6郾 5 左右时
反硝化过程产生的气体中 N2O 的含量显著增加,进
水 NH4 + 鄄N中的 17%可转变为 N2O. 低 pH 条件下
N2O会大量产生的主要原因是由于酸性条件下 N2O
还原酶易受到抑制[46] .此外,pH降低也会导致 FNA
的积累[44],从而使 N2O还原受到抑制.
1郾 2郾 5 污泥泥龄(SRT)对渗滤液处理过程 N2O排放
的影响摇 SRT 对渗滤液生物脱氮过程 N2O 的产生
亦具有显著影响. Noda 等[47]对缺氧鄄好氧活性污泥
系统中 SRT 对还原酶活性的影响研究发现,在低
SRT条件下硝化反应效率降低,好氧反应器中 N2O
的产生速率随之增加.李丛娜等[48]对同步硝化反硝
化系统进行研究发现,当系统中 SRT 由 3 d 延长至
10 d时,N2O的转化比例从 16%降至 2郾 3% .一般情
况下,AOB 世代周期小于亚硝酸盐氧化菌( nitrite鄄
oxidizing bacteria, NOB),SRT 较短时,NOB 可能被
淘汰出系统,难以成为优势菌种,从而导致 NO2 -积
累产生 N2O[49] .
2摇 垃圾填埋场主要排放源 N2O排放控制措施
随着城市生活垃圾产生量及填埋场数量的增
加,将会产生更多的温室气体 N2O. 目前,N2O 排放
控制的相关研究主要集中在农田、牧场、湿地和森林
等生态系统上,而对碳、氮源转化更为急剧的生活垃
圾填埋场生态系统的 N2O 排放控制研究较少. 因
此,针对垃圾填埋场 N2O 两大主要的排放源,实行
生活垃圾分类源头控制,进行垃圾堆体覆膜与气体
导排,渗滤液回灌负荷与方式控制,以及喷洒硝化抑
制剂,均有利于控制生活垃圾填埋场 N2O的排放.
2郾 1摇 垃圾填埋堆体 N2O排放控制措施
2郾 1郾 1 生活垃圾分类摇 垃圾分类是降低垃圾填埋场
N2O排放的有效手段. 国内城市生活垃圾中一般约
有 60%以上的成分是可降解的有机物,混合收集后
直接进入填埋场,致使垃圾堆体及渗滤液含氮有机
物含量特别高,从而导致垃圾在填埋过程中经氮素
生物化学循环过程产生大量的 N2O,并释放到大气
环境中.因此,垃圾分类是减少填埋场温室气体 N2O
排放的重要环节,它使进场垃圾有机物含量和含水
率大幅度降低,直接减少硝化反硝化氮素物质含量,
实现填埋堆体 N2O的减排效果,对于填埋场 N2O排
放控制具有重大意义.
2郾 1郾 2 垃圾堆体覆膜与气体导排摇 目前,我国已建、
在建的数十座大中型城市生活垃圾填埋场均采用高
密度聚乙烯(HDPE)土工膜作为防渗的核心材料,
而采用 HDPE土工膜代替传统日覆土正处于推广阶
段. HDPE土工膜作为日覆盖材料,不仅可减少覆土
使用量,避免覆土中丰富的微生物群落利用堆体有
机质进行硝化与反硝化作用产生与释放 N2O.而且,
由于 HDPE土工膜本身所具有的防渗透性能,雨水
难以渗透,渗滤液产生量大大减少,同时也可防止填
埋气体的外泄及恶臭气体的逸散. 虽然堆体经覆膜
后能有效减少 N2O的排放量,但填埋气体因此集中
密闭在堆体内,需及时导排. 通过铺设集气管道,可
将包括 N2O在内的填埋气体集中收集后进行处理
和利用.
2郾 1郾 3 渗滤液回灌负荷及方式的控制摇 覆土表面或
堆体渗滤液回灌可以有效降低外排垃圾渗滤液的
量.然而,回灌渗滤液使覆土肥化,含水量提升,往往
导致硝化与反硝化过程的发生,进而促进垃圾填埋
场 N2O排放.回灌负荷与方式的变化可以有效解决
上述问题. Chun等[50]发现,将渗滤液进行亚表面回
灌可以显著降低表灌 N2O 排放量.从表土下 20 cm
处进行灌溉的方式可比表土下 10 cm 处灌溉削减
47%的温室气体释放总量[24] . 邵立明等[24]研究发
现,渗滤液的灌溉负荷决定温室气体释放总量的强
弱(N2O 和 CO2,以 CO2 当量计),灌溉负荷为 6
mm·d-1条件下释放总量为灌溉负荷 2 mm·d-1的
3 倍多.因此,控制好渗滤液灌溉负荷和灌溉方式,
不仅可使渗滤液减量,而且可有效控制垃圾填埋堆
体 N2O的产生与释放.
2郾 1郾 4 施用硝化抑制剂摇 硝化抑制剂是一类能够抑
制土壤中亚硝化细菌等微生物活性的一类物质的总
称,其作用机理是抑制亚硝化单细胞菌属 (Nitro鄄
somonas)的活性,使氮源能够较长时间以 NH4 + 鄄N形
态存在,减少 NO2 - 鄄N的积累,进而控制硝化反硝化
过程中 N2O的产生与释放[51] .石美等[52]发现,3, 4鄄
二甲基吡唑磷酸(DMPP)、双氰胺(DCD)、2鄄氨基鄄4鄄
氯鄄6鄄甲基吡啶(AM)等硝化抑制剂的施用能显著抑
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制硝化作用进程(P<0郾 01).史云峰等[53-54]指出,新
型吡唑类硝化抑制剂 3, 5鄄二甲基吡唑磷酸盐
(DMPZP)、1鄄羟甲基鄄3,5鄄二甲基吡唑(DMHMP)对
土壤中铵氧化作用有较强的抑制效果,在施用量为
1郾 0%和 2郾 0% (纯氮含量)时能显著提高土壤中
NH4 + 鄄N浓度,在 7 ~ 21 d 期间硝化抑制效果最优.
当硝化抑制剂 DCD与脲酶抑制剂氢醌(HQ)组合后
施用,可使土壤中 NH4 + 鄄N 含量明显提高,同时由于
其能合理调节土壤相关酶活性,使得 NO2 -的累积和
N2O排放均减少[55] . 在实际应用中,硝化抑制剂自
身的稳定性、移动性和抑制作用的强弱,以及环境条
件决定了其应用的局限性.
2郾 2摇 垃圾渗滤液处理过程 N2O排放控制措施
2郾 2郾 1 渗滤液预处理脱氮摇 对进入生化处理系统的
渗滤液进行氨吹脱是预处理脱氮的主要手段,其目
的是调整渗滤液生化处理所需 C / N.目前,国内研究
与应用的预处理脱氮技术主要分为曝气吹脱和吹脱
塔吹脱两类.沈耀良等[56]研究发现,在 25郾 5 益、pH
为 11 左右且吹脱时间为 5 h 时,曝气吹脱效率超过
82郾 5% .吴方同等[57]对吹脱塔吹脱的研究表明,在
25 益、pH为 10郾 5 ~ 11郾 0 且气水比为 2900 ~ 3600 的
条件下,吹脱效率在 95%以上. 袁居新等[58]研究表
明,曝气吹脱预处理是经济有效的,氨氮和 COD 去
除率分别可达 68%和 76% ,远高于不曝气情况下的
27%和 22% . 在吹脱系统的实际运行过程中,应根
据进水氨氮、COD浓度及后续生化处理对 C / N的要
求对其运行参数进行调整,以达到预处理脱氮的目
的及要求. 氨吹脱能有效降低渗滤液中 NH4 + 鄄N 浓
度,实现控制后续生化处理氮循环过程中含氮底物
浓度的目的,从而降低渗滤液处理过程中 N2O 的产
生与释放量.
对于填埋场系统而言,在很长的一段时间内大
多数填埋场仍将是厌氧填埋,从基于渗滤液回灌的
填埋场生物反应器的角度考虑,厌氧填埋单元是一
个可以利用的大容积厌氧生物反应器.因此,渗滤液
回灌厌氧填埋单元,不仅削减渗滤液量,还可达到净
化渗滤液水质的目的.垃圾渗滤液回灌后,作为生物
反应器的厌氧填埋单元,能够降解渗滤液中有机物
和去除重金属离子,达到净化渗滤液水质的作用,进
而减少后续脱氮过程中 N2O的产生量.
2郾 2郾 2 渗滤液处理过程控制摇 污水处理中的 N2O主
要产生于微生物的脱氮过程. 而控制生物脱氮过程
中 N2O的逸出量,主要有两个途径:一是控制生物
脱氮过程中的微生物种群,另一个是控制污水脱氮
过程的运行条件.
微生物种群决定着代谢途径和代谢产物.有研
究表明,有些特殊的反硝化菌种由于缺少氧化亚氮
还原酶,其进行反硝化时最终产物就是 N2O,如荧光
假单胞菌(Pseudomonas fluorescens)等,而亚硝化单
胞菌(Nitrosomonas)、亚硝化螺菌(Nitrosospira)、亚
硝化叶菌(Ni鄄trosolobus)和亚硝化球菌(Nitrosococ鄄
cus)等在硝化过程中可产生 N2O[59] . 因此,从生物
种群上进行控制,减少以 N2O 为最终产物的菌群,
将大大降低 N2O排放量.
不论是对微生物种群的筛选还是对酶活性的影
响,都可通过运行控制条件使之实现.通过控制硝化
阶段的 DO、pH和 SRT 等来避免 NH2OH 或 NO2 -的
积累,在一定程度上可实现 N2O 的减排. 尚会来
等[60]研究发现,在保证硝化系统有较高的溶解氧
(>0郾 5 mg·L-1)、反硝化系统尽量避免溶解氧的存
在、高 COD / N(>3郾 5)、较大的 SRT (>10 d) 和适当
的 pH值(6郾 8 ~ 8郾 0) 等条件下,可以避免系统中
NO2 - 鄄 N等物质的过量积累,减轻其对 N2O 还原酶
的抑制作用. 张静蓉等[61] 研究表明,维持初始
NO2 - 鄄N浓度为 30 mg·L-1左右,随着 pH 的升高,
N2O 的产量和转化率均逐渐下降. 另外, Lemaire
等[28]将反硝化聚磷的污泥和反硝化污泥混合并加
入外源碳后,结果发现脱氮过程中 N2O 的释放量迅
速减少. Rajagopal 和 Beline[62]研究发现,通过调整
曝气方式,即使脱氮过程积累了 70% ~ 80% 的
NO2 - 鄄N,N2O排放量仍未因此大增.
通过这些控制方法实际上是实现了菌种的筛选
(所谓生物控制),并影响了关键酶(如氧化亚氮还
原酶)的活性,从而降低了 N2O的逸出量.但目前大
多数研究及其成果是在实验室条件下进行和获得
的,适合工程应用的控制技术有待进一步研究与
优化.
3摇 结摇 摇 语
填埋库区和渗滤液处理厂是城市生活垃圾填埋
场 N2O的主要排放源.尽管 N2O的产生与影响因素
都与微生物的硝化和反硝化过程相关,但作为特殊
生态系统的城市生活垃圾填埋场,场内 N2O 的产生
与影响因素却较为复杂,主要是排放源及各因素的
综合交叉影响,增加了研究与控制垃圾填埋场 N2O
排放的难度.鉴于此,垃圾填埋场 N2O 排放控制应
就以下几个方面进行重点研究:
1)正确认识垃圾填埋场生态系统 N2O 产生机
91415 期摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 蔡传钰等: 垃圾填埋场氧化亚氮排放控制研究进展摇 摇 摇 摇 摇 摇
制、排放特征及其时空变化规律,以明确 N2O 产生
和排放的主要影响因素,估算及预测整个垃圾填埋
场范围内的 N2O排放情况.
2)大力倡导垃圾分类,杜绝有机垃圾直接填
埋,在对 N2O的产生进行前端预防控制的同时,充
分实现对生活垃圾的资源化利用.
3)深入进行垃圾填埋场覆土中微生物种群多
样性的研究,并从微生物酶学的角度研究 N2O 还原
酶的活性及酶量表达,掌握覆土中微生物对 N2O 的
减排机制与规律.
4)优化渗滤液脱氮处理工艺过程参数,通过对
工艺条件的控制和优化,开发与应用新颖而又产生
较少 N2O的处理工艺,如厌氧氨氧化及反硝化除磷
等工艺.
参考文献
[1]摇 IPCC. Climate Change 2001: The Scientific Basis / /
Houghton JT, ed. Contribution of Working Group I to
the Third Assessment Report of the Intergovernmental
Panel on the Climate Change. Cambridge: Cambridge
University Press, 2001
[2]摇 Rinne J, Pihlatie M, Lohila A, et al. Nitrous oxide
emissions from a municipal landfill. Environmental Sci鄄
ence & Technology, 2005, 39: 7790-7793
[3]摇 Luo YX, Wang W, Wan X, et al. Estimation of meth鄄
ane and nitrous oxide emissions from biomass waste in
China: A case study in Hebei Province. Science China
Technological Sciences, 2010, 53: 19-23
[4]摇 Lin L, Lan CY, Huang LN, et al. Anthropogenic N2O
production from landfill leachate treatment. Journal of
Environmental Management, 2008, 87: 341-349
[5]摇 Kampschreur MJ, Temminkb H, Kleerebezema R,
et al. Nitrous oxide emission during wastewater treat鄄
ment. Water Research, 2009, 43: 4093-4103
[6]摇 Zhang HH, He PJ, Shao LM. N2O emissions from mu鄄
nicipal solid waste landfills with selected infertile cover
soils and leachate subsurface irrigation. Environmental
Pollution, 2008, 156: 959-965
[7]摇 B觟rjesson G, Svensson BH. Nitrous oxide emission from
landfill cover soils in Sweden. Tellus, 1997, 49: 357-
363
[8]摇 Jassal RS, Black TA, Roy R, et al. Effect of nitrogen
fertilization on soil CH4 and N2O fluxes, and soil and
bole respiration. Geoderma, 2011, 162: 182-186
[9]摇 Inubushi K, Goyal S, Sakamoto K, et al. Influences of
application of sewage sludge compost on N2O production
in soils. Chemosphere: Global Change Science, 2000,
2: 329-334
[10] 摇 He P鄄J (何品晶), Chen M (陈 摇 淼), Zhang H鄄H
(张后虎), et al. Effects of leachate irrigation and cov鄄
er soil type on N2O emission from municipal solid waste
landfill. Chinese Journal of Applied Ecology (应用生态
学报), 2008, 19(7): 1591-1596 (in Chinese)
[11]摇 Ruser R, Flessa H, Russow R, et al. Emission of N2O,
N2 and CO2 from soil fertilized with nitrate: Effect of
compaction, soil moisture and rewetting. Soil Biology
and Biochemistry, 2006, 38: 263-274
[12]摇 Han J鄄G (韩建刚), Li Z鄄B (李占斌), Zhu Y鄄L (朱
咏莉), et al. Characteristics of N2O emissions from
farmland responding to water and temperature. Chinese
Journal of Soil Science (土壤通报), 2004, 35 (3):
285-289 (in Chinese)
[13]摇 Zhang HH, He PJ, Shao LM, et al. Minimisation of
N2O emissions from a plant鄄soil system under landfill
leachate irrigation. Waste Management, 2009, 29:
1012-1017
[14]摇 Wang Y (王 摇 颖), Wang C鄄K (王传宽), Fu M鄄J
(傅民杰), et al. Soil nitrous oxide emission in four
temperate forests in northeastern China. Chinese Journal
of Applied Ecology (应用生态学报), 2009, 20(5):
1007-1012 (in Chinese)
[15]摇 Colbourn P. Denitrification and N2O production in pas鄄
ture soil: The influence of nitrogen supply and moisture.
Agriculture, Ecosystems & Environment, 1992, 39:
267-278
[16] 摇 Feng K (封摇 克), Wang Z鄄B (王子波), Wang X鄄Z
(王小治). Effect of soil pH on N2O production in ni鄄
trate reduction. Acta Pedologica Sinica (土壤学报),
2004, 41(1): 81-86 (in Chinese)
[17]摇 Du R (杜摇 睿), L俟 D鄄R (吕达仁), Wang G鄄C (王
庚辰), et al. Effects of soil temperature on N2O emis鄄
sions in typical grassland soils of Inner Mongolia. Pro鄄
gress in Natural Science (自然科学进展), 2003, 13
(1): 64-68 (in Chinese)
[18]摇 Huang S鄄H (黄树辉), L俟 J (吕摇 军). Research pro鄄
gress in nitrous oxide emission from agricultral soil. Chi鄄
nese Journal of Soil Science (土壤通报), 2004, 35
(4): 516-522 (in Chinese)
[19]摇 Lamers M, Ingwersen J, Streck T. Nitrous oxide emis鄄
sions from mineral and organic soils of a Norway spruce
stand in South鄄West Germany. Atmospheric Environ鄄
ment, 2007, 41: 1681-1688
[20]摇 Erisman JW, Bleeker A, Hensen A, et al. Agricultural
air quality in Europe and the future perspectives. Atmos鄄
pheric Environment, 2008, 42: 3209-3217
[21]摇 Hui CH, So MK, Lee CM, et al. Nitrous oxide flux
from landfill leachate鄄sawdust nitrogenous compost.
Chemosphere, 2003, 52: 1547-1551
[22]摇 He PJ, Yang N, Gu HL, et al. N2O and NH3 emissions
from a bioreactor operated under limited aerobic degra鄄
dation conditions. Journal of Environmental Sciences,
2011, 23: 1011-1019
[23]摇 Watzinger A, Reichenauer TG, Blum WEH, et al. The
effect of landfill leachte irrigation on soil gas position:
Methane oxidation and nitrous oxide formation. Water,
Air, and Soil Pollution, 2005, 164: 295-313
[24]摇 Shao L鄄M (邵立明), Kong X鄄R (孔祥锐), Zhang H鄄
H (张后虎), et al. Effects of leachate鄄loading and irri鄄
gation depth on N2O and CO2 emissions from leachate鄄
0241 应摇 用摇 生摇 态摇 学摇 报摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 23 卷
irrigated soil. Chinese Journal of Applied Ecology (应用
生态学报), 2008, 19(10): 2265-2270 (in Chinese)
[25]摇 Ren T, Roy R, Knowles R. Production and consump鄄
tion of nitric oxide by three methanotrophic bacteria.
Applied and Environmental Microbiology, 2008, 66:
3891-3897
[26]摇 Mandernack KW, Kinney CA, Coleman D, et al. The
biogeochemical controls of N2O production and emission
in landfill cover soils: The role of methanotrophs in the
nitrogen cycle. Environmental Microbiology, 2000, 2:
298-309
[27]摇 Zhang HH, He PJ, Shao LM. N2O emissions at munici鄄
pal solid waste landfill sites: Effects of CH4 emissions
and cover soil. Atmospheric Environment, 2009, 43:
2623-2631
[28]摇 Lemaire R, Meyer R, Taske A, et al. Identifying cau鄄
ses for N2O accumulation in a lab鄄scale sequencing
batch reactor performing simultaneous nitrification, deni鄄
trification and phosphorus removal. Journal of Biotech鄄
nology, 2006, 122: 62-72
[29]摇 Itokawa H, Hanaki K, Matsuo T. Nitrous oxide produc鄄
tion in high鄄loading biological nitrogen removal process
under low COD / N ratio condition. Water Research,
2001, 35: 657-664
[30]摇 Liu X鄄H (刘秀红), Peng Y (彭 摇 轶), Ma T (马
涛), et al. Effects of DO concentration on N2O produc鄄
tion during nitrification for treating domestic wastewater.
Environmental Science (环境科学), 2008, 29 (3):
660-664 (in Chinese)
[31]摇 L俟 X鄄W (吕锡武), Yuhei I, Motoyuki M. Nitrogen re鄄
moval by simultaneous nitrification and denitrification for
control of N2O emission. Journal of Southeast University
(Natural Science) (东南大学学报·自然科学版),
2001, 31(1): 95-99 (in Chinese)
[32]摇 Tallec G, Garnier J, Billen G, et al. Nitrous oxide
emissions from secondary activated sludge in nitrifying
conditions of urban wastewater treatment plants: Effect
of oxygenation level. Water Research, 2006, 40:
2972-2980
[33]摇 Geng J鄄J (耿军军), Wang Y鄄Y (王亚宜), Zhang Z鄄X
(张兆祥), et al. N2O production and mechanism in re鄄
cently developed biological nitrogen removal processes.
Acta Scientiae Circumstantiae (环境科学学报), 2010,
30(9): 1729-1738 (in Chinese)
[34]摇 Wang P, Liu J, Wang B, et al. The impacts of pH and
DO on N2O production during wastewater aerobic nitro鄄
gen removal process. International Symposium on Bio鄄
technology for Environment Pollution Control, Beijing,
2004
[35]摇 von Schulthess R, Wild D, Gujer W. Nitric and nitrous
oxides from denitrification activated sludge at low oxygen
concentration. Water Science and Technology, 1994,
30: 123-132
[36]摇 Zheng H, Hanaki K, Matsuo T. Production of nitrous
oxide gas during nitrification of waste water. Water Sci鄄
ence and Technology, 1994, 30: 133-141
[37]摇 Shang H鄄L (尚会来), Peng Y鄄Z (彭永臻), Zhang J鄄
R (张静蓉), et al. Effect of C / N ratio on nitrous oxide
production during denitrification with different electron
acceptors. Environmental Science (环境科学), 2009,
30(7): 2007-2012 (in Chinese)
[38]摇 Chung YC, Chung MS. BNP test to evaluate the influ鄄
ence of C / N ratio on N2O production biological denitrifi鄄
cation. Water Science and Technology, 2000, 42:
23-27
[39]摇 Hwang S, Jang K. Factors affecting nitrous oxide pro鄄
duction: A comparison of biological nitrogen removal
processes with partial and complete nitrification. Biodeg鄄
radation, 2006, 17: 19-29
[40]摇 Liu J鄄N (刘俊女), Wang P (王摇 苹), Ke G鄄H (柯
国华), et al. N2O emission control in wastewater deni鄄
trification process. Journal of Beijing Technology and
Business University (Natural Science) (北京工商大学
学报·自然科学版), 2005, 23(6): 14-19 ( in Chi鄄
nese)
[41]摇 Schalk SJ, Seviour RM, Kuenen J, et al. Nitrous oxide
production by Alcaligenes faecalis during feast and fam鄄
ine regimes. Water Research, 2000, 34: 2080-2088
[42]摇 Hanaki K, Hong Z, Matsuo T. Production of nitrous ox鄄
ide gas during denitrification of waste water. Water Sci鄄
ence and Technology, 1992, 26: 1027-1036
[43]摇 Zeng RJ, Yuan Z, Keller J, et al. Enrichment of deni鄄
trifying glycogen accumulating organisms in anaerobic /
anoxic activated sludge system. Biotechnology and Bio鄄
engineering, 2003, 81: 397-404
[44] 摇 Zhou Y, Pijuan M, Zeng RJ, et al. Free nitrous acid
inhibition on nitrous oxide reduction by a denitrifying鄄
enhanced biological phosphorus removal sludge. Envi鄄
ronmental Science & Technology, 2008, 42: 8260-8265
[45]摇 Sha Z鄄J (沙之杰), Yang Y (杨摇 勇). Study on short鄄
cut nitrification and denitrification in biological denitrifi鄄
cation technology. Journal of Xichang College (Natural
Science) (西昌学院学报·自然科学版), 2008, 22
(3): 61-64 (in Chinese)
[46]摇 L俟 X鄄W (吕锡武), Li F (李 摇 锋), Yuhei I, et al.
Research on the oxophile denitrifying during the disposal
of the waste water of ammonia鄄nitrogen. Water &
Wastewater Engineering (给水排水), 2000, 26 (4):
17-20 (in Chinese)
[47]摇 Noda N, Kaneko N, Mikami M, et al. Effects of SRT
and DO on N2O reductase activity in an anoxic鄄oxic acti鄄
vated sludge system. Water Science and Technology,
2004, 48: 363-370
[48]摇 Li C鄄N (李丛娜), L俟 X鄄W (吕锡武), Yuhei I. Study
on nitrogen removal by simultaneous nitrification and
denitrification. Water & Wastewater Engineering (给水
排水), 2001, 27(1): 22-24 (in Chinese)
[49]摇 Yao K鄄W (姚阔为), Yang J (杨 摇 健), Nie J (聂
静), et al. Discussion on shortcut nitrification鄄denitrifi鄄
cation for nitrogen removal. Environmental Protection of
Oil & Gas Fields (油气田环境保护), 2006, 16(4):
19-21 (in Chinese)
[50]摇 Chun ML, Xue RL, Chong YL, et al. Evaluation of
leachate recirculation on nitrous oxide production in the
12415 期摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 蔡传钰等: 垃圾填埋场氧化亚氮排放控制研究进展摇 摇 摇 摇 摇 摇
Likang Landfill, China. Journal of Environmental Quali鄄
ty, 2002, 31: 1502-1508
[51]摇 Li X鄄L (李香兰), Xu H (徐摇 华), Cai Z鄄C (蔡祖
聪). Effect of combined use of hydroquinone and dicya鄄
ndiamide on CH4 and N2O emission from rice paddy
field: A review. Acta Pedologica Sinica (土壤学报),
2009, 46(5): 917-924 (in Chinese)
[52]摇 Shi M (石摇 美), Zhang M鄄T (张妹婷), Shen F (沈
锋), et al. Effects of nitrification inhibitors on nitrifica鄄
tion inhibition and nitrite accumulation in calcareous
soil. Scientia Agricultura Sinica (中国农业科学),
2011, 44(4): 500-506 (in Chinese)
[53]摇 Shi Y鄄F (史云峰), Wu Z鄄J (武志杰), Chen L鄄J (陈利
军), et al. Effects of 3,5鄄dimethylpyrazole phossphate
(DMPZP) on soil nitrification. Chinese Journal of Ap鄄
plied Ecology (应用生态学报), 2007, 18(5): 1033-
1037 (in Chinese)
[54]摇 Shi Y鄄F (史云峰), Wu Z鄄J (武志杰), Chen L鄄J (陈
利军 ), et al. Inhibitory effect of 3,5鄄 dimethyl鄄1鄄
hydroxymethyl鄄pyrazole (DMHMP) on soil nitrification:
A preliminary study. Chinese Journal of Soil Science (土
壤通报), 2007, 38(4): 723-726 (in Chinese)
[55]摇 Chen L鄄J (陈利军), Wu Z鄄J (武志杰), Jiang Y (姜
勇), et al. Response of N transformation related soil
enzyme activities to inhibitor applications. Chinese Jour鄄
nal of Applied Ecology (应用生态学报), 2002, 13
(9): 1099-1103 (in Chinese)
[56]摇 Shen Y鄄L (沈耀良), Zhang J鄄P (张建平), Wang H鄄
M (王惠民). Research on leachate treatment process
scheme by water quality change in Qizishan landfill,
Suzhou. Water & Wastewater Engnieering (给水排水),
2000, 26(5): 22-25 (in Chinese)
[57]摇 Wu F鄄T (吴方同), Su Q鄄X (苏秋霞), Meng L (孟
了), et al. Method to remove the ammonia nitrogen of
MSW landfill leachate. Water & Wastewater Engineering
(给水排水), 2001, 27(6): 20-24 (in Chinese)
[58]摇 Yuan J鄄X (袁居新), Tao T (陶摇 涛), Wang Z鄄P (王
宗平), et al. The effective biological denitrification
phenomenon of waste leachate treatment. China Water &
Wastewater (中国给水排水), 2002, 18(3): 76 -78
(in Chinese)
[59] 摇 Wu C鄄Y (吴昌永), Peng Y鄄Z (彭永臻), Liu X鄄H
(刘 秀 红 ), et al. N2O emission and control in
wastewater treatment of biological nitrogen removal varia鄄
tions. Journal of Harbin Institute of Technology (哈尔滨
工业大学学报), 2008, 40(10): 1586-1589 (in Chi鄄
nese)
[60]摇 Shang H鄄L (尚会来), Peng Y鄄Z (彭永臻), Wang S鄄
Y (王淑莹), et al. Production and reduction control of
nitrous oxide during biological nitrogen removal from do鄄
mestic wastewater. China Water & Wastewater (中国给
水排水), 2008, 24(16): 104-108 (in Chinese)
[61]摇 Zhang J鄄R (张静蓉), Wang S鄄Y (王淑莹), Shang H鄄
L (尚会来), et al. Production of nitrous oxide from ni鄄
trite nitrogen oxidation during nitrification of domestic
sewage. China Water & Wastewater (中国给水排水),
2010, 26(3): 1586-1589 (in Chinese)
[62]摇 Rajagopal R, Beline F. Nitrogen removal via nitrite
pathway and the related nitrous oxide emission during
piggery wastewater treatment. Bioresource Technology,
2011, 102: 4042-4046
作者简介摇 蔡传钰,男,1987 年生,硕士研究生.主要从事固
体废弃物资源化及垃圾填埋场恶臭原位控制研究. E鄄mail:
20914119@ zju. edu. cn
责任编辑摇 肖摇 红
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