全 文 ：第二松花江下游稻田土壤重金属含量
特征及来源分析*
朱立禄1,2 摇 阎百兴1**摇 王莉霞1
( 1 中国科学院东北地理与农业生态研究所湿地生态与环境重点实验室, 长春 130012; 2 中国科学院研究生院, 北京 100049)
摘摇 要摇 于 2008 年秋季,在长期引用第二松花江(二松)江水进行灌溉的前郭灌区,采集了具
有不同灌溉历史的稻田耕层土壤样品 65 个,测定了土壤中 7 种重金属含量,分析重金属在表
层土壤中的累积特征,探讨发生累积的重金属的输入途径和来源.结果表明:稻田土壤中 Cu、
Pb、Zn、Cd、Ni、As、Hg 的含量分别为 14郾 1 ~ 28郾 4、37郾 6 ~ 57郾 4、53郾 3 ~ 84郾 4、0郾 044 ~ 0郾 367、
18郾 4 ~ 37郾 0、3郾 25 ~ 12郾 11、0郾 031 ~ 0郾 155 mg·kg-1 . Pb、Hg、Cd 表现出明显的累积趋势,其含
量超过基线值的比例分别为 100. 0% 、38. 7%和 66. 1% ,其余重金属元素未出现累积现象.随
着灌溉历史的增长,稻田土壤中 Pb 含量呈逐渐降低趋势,Hg 含量呈逐渐升高趋势. Cd 含量
与灌溉历史的关系不明显.稻田土壤中累积的 Pb主要与过去使用含 Pb汽油产生的废气沉降
有关;Hg主要来源于曾受污染的二松江水,随引水灌溉输入;Cd 主要来源于化肥、农药等农
用化学品的施用.尽管本区稻田土壤中 Pb、Hg、Cd 出现明显累积现象,但其生态风险水平很
低,不会对当地农业生产及粮食安全构成威胁.
关键词摇 第二松花江摇 前郭灌区摇 土壤摇 重金属摇 生态风险
*国家自然科学基金项目(41001193)和中国科学院知识创新工程重要方向项目(KZCXZ鄄YW鄄Q06鄄03鄄03)资助.
**通讯作者. E鄄mail: yanbx@ neigae. ac. cn
2010鄄04鄄09 收稿,2010鄄08鄄17 接受.
文章编号摇 1001-9332(2010)11-2965-06摇 中图分类号摇 X53摇 文献标识码摇 A
Quantitative characteristics and source analysis of heavy metals in paddy soils in downstream
of the Second Songhua River, Jilin Province. ZHU Li鄄lu1,2, YAN Bai鄄xing1, WANG Li鄄xia1
( 1Key Laboratory of Wetland Ecology and Environment, Northeast Institute of Geography and Agro鄄
ecology, Chinese Academy of Sciences, Changchun 130012, China; 2Graduate University of Chinese
Academy of Sciences, Beijing 100049, China) . 鄄Chin. J. Appl. Ecol. ,2010,21(11): 2965-2970.
Abstract: In autumn 2008, a total of 65 plough layer soil samples were collected from the paddy
fields in Qianguo Irrigation Area located at the downstream of the Second Songhua River. These
paddy fields were irrigated with water from the River, and had different irrigation histories. The Cu,
Pb, Zn, Cd, Ni, As, and Hg concentrations in the soil samples were determined, and the accumu鄄
lation characteristics, input approaches, and pollution sources of these heavy metals were analyzed.
The Cu, Pb, Zn, Cd, Ni, As, and Hg concentrations in the samples were 14郾 1- 28郾 4 mg·kg-1,
37郾 6-57郾 4 mg·kg-1, 53郾 3-84郾 4 mg·kg-1, 0郾 044-0郾 367 mg·kg-1, 18郾 4-37郾 0 mg·kg-1,
3郾 25-12郾 11 mg·kg-1, and 0郾 031-0郾 155 mg·kg-1, respectively. The Pb, Hg, and Cd exhibi鄄
ted an obvious accumulation trend, with their concentrations being 100. 0% , 38. 7% , and 66. 1%
higher than the baselines, respectively, while Cu, Zn, Ni, and As had less accumulation. With the
increase of irrigation history, the Pb concentration showed a decreasing trend, while the Hg concen鄄
tration was in reverse. There was no significant correlation between the Cd concentration and the ir鄄
rigation history. According to source analysis, soil Pb mainly originated from the atmospheric Pb
deposition via historical use of leaded gasoline, soil Hg was from the polluted irrigation water from
the Second Songhua River, and soil Cd was from the use of chemical fertilizers, pesticides, and
other agrochemicals. Though the Pb, Hg, and Cd had obviously accumulatied in the paddy fields in
Qianguo Irrigation Area, their potential ecological risk was still low, and would not pose threat on
the local agricultural production and food security.
Key words: the Second Songhua River; Qianguo Irrigation Area; soil; heavy metal; ecological
risk.
应 用 生 态 学 报摇 2010 年 11 月摇 第 21 卷摇 第 11 期摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇
Chinese Journal of Applied Ecology, Nov. 2010,21(11): 2965-2970
摇 摇 土壤重金属污染问题已经成为中国面临的重要
环境问题[1] . 进入土壤中的重金属难以自然降解,
可对土壤微生物、动物及农田作物产生不利的影
响[2-3],并能沿食物链富集而对人体健康构成威
胁[4-5] .了解土壤污染重金属的污染特征及来源,可
为污染区域污染控制与修复提供科学指导[6] .
前郭灌区位于第二松花江(以下简称二松)下
游前郭县境内,是东北四大灌区之一,吉林省重要的
商品粮生产基地,年产优质大米 4伊105 t. 灌区开发
历史较长,现有稻田(约 5伊104 hm2)中约有 50%开
发于 20 世纪 60 年代之前.灌区主要引用二松江水
进行稻田灌溉(目前每年引水约 6伊108 m3). 然而,
20 世纪 70—80 年代,二松曾发生以汞污染为代表
的水体污染[7-8],可能导致江水中的污染物随灌溉
水进入稻田,并在土壤中累积. 另外,农业生产中施
用的农药、化肥等农用化学品是土壤中 Cd、As 等重
金属的重要来源[9-10];而大气干湿沉降也会增加土
壤的 Pb、Zn等重金属的输入负荷,并进而对粮食安
全及人体健康构成威胁.尽管如此,目前对前郭灌区
稻田重金属含量状况及风险评价方面的研究鲜有报
道.此外,吉林省正在实施的“增产百亿斤商品粮规
划冶项目中,二松下游哈达山水库的建成将使吉林
省西部地区靠二松江水灌溉的稻田面积扩大 1郾 42伊
105 hm2,更多的二松江水将被用于稻田灌溉.因此,
查明多年的水田灌溉对稻田土壤重金属累积量的影
响,对预测未来使用二松江水进行灌溉可能造成的
潜在生态风险也具有重要意义. 本研究以前郭灌区
稻田土壤为研究对象,分析土壤重金属的含量及其
分布特征,讨论其输入途径和来源并评价其潜在生
态风险,以期为当地更好地进行粮食安全生产提供
科学依据.
1摇 材料与方法
1郾 1摇 样品采集
根据实地调查,于 2008 年秋收后,分别在前郭
灌区红旗农场、红光农场、莲花泡农场和达里巴乡稻
田中,随机采集灌溉历史为 50、40、20、10 年的土壤
样品 15、22、11、14 个;在达里巴乡新开稻田区附近
100 m 之内,采集与当地稻田开垦前土壤类型一致
且未受耕作影响的土壤对照样品 3 个. 每个采样点
采用多点混合采样法采集耕层(0 ~ 20 cm)土壤,混
匀后四分法留取约 1 kg装入聚乙烯自封袋保存.样
品带回实验室后,手工剔除石块和植物根系,室温自
然风干,用木棒研压,混匀. 取适量并用玛瑙研钵研
磨至全部通过 100 目尼龙筛,混匀装入磨口瓶待测.
1郾 2摇 测定项目与方法
土样中 Cu、Pb、Zn、Cd、Ni 的全量分析采用 HF鄄
HNO3 鄄HClO4 消解,石墨炉原子吸收分光光度计(澳
大利亚,GBC 932)测定.总 As 采用 HNO3 鄄H2SO4 消
解,紫外分光光度计测定(日本,UV2550).总 Hg 含
量用 H2SO4 鄄HNO3 鄄K2MnO4 消解,冷原子吸收光度
法(CAAS)(中国,WCG鄄207)测定.
分析所用试剂均为优级纯,分析过程中加入空
白样、平行样和国家标准土壤样品(ESS鄄1)控制试
验数据的精度和准确度. 保证平行样相对偏差小于
10% ,国家标准土壤样品测试结果满足标准样品给
定含量范围要求.
1郾 3摇 数据分析
采用 Origin 7郾 0 进行制图,SPSS 13郾 0 进行数据
分析.多于两组数据样本间均值的差异性采用单因
素方差分析法( one鄄way ANOVA)检验,当 P<0郾 05
时,认为数据样本间存在显著性差异.
2摇 结果与分析
2郾 1摇 稻田土壤重金属含量特征
前郭灌区稻田土壤重金属含量如表 1 所示. 单
样本 K鄄S检验表明,灌区土壤中 7 种重金属含量均
符合正态分布.经单样本 t检验,土壤中 Pb、Zn、Cd、
Hg含量均极显著高于背景值含量(P<0郾 01).其中,
含量与背景值差别最大的是 Pb,其平均值约为背景
值的 2郾 0 倍;差别最小的是 Zn,其平均值高于背景
值不到 30郾 0% .从不同采样点土壤重金属含量范围
来看,Cd、Hg在土壤中的含量最高值均达到最低值
的 5 倍以上,分布很不均匀.
图 1摇 采样点分布
Fig. 1摇 Distribution of the sampling sites.
6692 应摇 用摇 生摇 态摇 学摇 报摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 21 卷
表 1摇 前郭灌区土壤重金属含量统计
Tab. 1摇 Basic statistics of heavy metal contents in paddy soils from Qianguo Irrigation Area
元素
Element
重金属含量 Heavy metal content (mg·kg-1)
最小值
Minimum
最大值
Maximum
算术均值
Arithmetic
mean
标准差
Standard
deviation
水稻土背景值
Background value
of paddy soil
(mg·kg-1) [14]
水稻土基线值
Baseline of
paddy soil(mg·kg-1)
重金属累积样点比例
Proportion of
samples with metal
accumulated (% )
Cu 14郾 1 28郾 4 20郾 6** 3郾 42 24郾 4 33郾 8 0
Pb 37郾 6 57郾 4 47郾 0** 4郾 49 23郾 6 26郾 8 100郾 0
Zn 53郾 3 84郾 4 68郾 0** 6郾 41 52郾 7 85郾 9 0
Cd 0郾 044 0郾 367 0郾 159** 0郾 074 0郾 082 0郾 128 66郾 1
Ni 18郾 4 37郾 0 27郾 2 4郾 17 24郾 9 41郾 5 0
As 3郾 25 12郾 11 6郾 27* 1郾 86 7郾 13 36郾 4 0
Hg 0郾 031 0郾 155 0郾 070** 0郾 025 0郾 040 0郾 078 38郾 7
*该元素含量与吉林省水稻土背景值存在显著差异(P<0郾 05)Element contents were significantly different with background value of paddy soil at
0郾 05 level;**该元素含量与吉林省水稻土背景值存在极显著差异(P<0郾 01)Element contents are significantly different with background value of
paddy soil at 0郾 01 level.
摇 摇 土壤基线值(baseline concentration)可以作为判
断土壤受污染状况的一项重要参考标准[11],用此标
准来评价土壤重金属累积状况比直接用背景值含量
范围来代表背景值水平更科学[12] .如果土壤重金属
的背景值服从对数正态分布,则基线值为背景值的
几何平均值与几何标准差平方的乘积[13] . 根据《吉
林省土壤元素背景值研究》 [14]中的有关数据,本研
究计算出了吉林省水稻土 7 种重金属的基线值(表
1),并以此为标准对前郭灌区土壤重金属累积状况
进行分析.由表 1 可见,土壤中 Pb、Cd、Hg 均发生不
同程度的累积.其中 Pb 累积率最高,达到 100郾 0% ,
最大值超过基线值的 2郾 1 倍;Cd 和 Hg 累积率也较
高,分别为 66郾 1%和 38郾 7% ;其余重金属没有出现
累积现象.
2郾 2摇 稻田土壤重金属累积风险评价
以国家土壤环境质量标准 ( GB 15618 -
1995) [15]二级标准限值为标准,采用单项污染指数
法[16]对灌区稻田土壤进行重金属累积风险评价,结
果如表 2 所示.
表 2摇 前郭灌区稻田土壤重金属单项污染指数评价结果
Tab. 2摇 Monomial pollution index of heavy metals in paddy
soils from Qianguo Irrigation Area
元素
Element
限量值
Limitation
(mg·kg-1)
Pi
范围
Range
平均值
Mean
超标比例
Over
standard
rate(% )
Hg 1 0郾 03 ~ 0郾 16 0郾 07 0
Pb 350 0郾 11 ~ 0郾 16 0郾 13 0
Cd 0郾 6 0郾 07 ~ 0郾 61 0郾 27 0
Cu 100 0郾 14 ~ 0郾 28 0郾 21 0
Zn 300 0郾 17 ~ 0郾 34 0郾 28 0
Ni 60 0郾 31 ~ 0郾 62 0郾 46 0
As 20 0郾 16 ~ 0郾 62 0郾 32 0
Pi:重金属单项污染指数 Monomial pollution index of heavy metals.
摇 摇 前郭灌区稻田土壤中 7 种重金属含量均未超过
国家标准限值.单项污染指数均值都在 0郾 50 以下,
生态风险水平较低.
2郾 3摇 不同灌溉历史稻田土壤 Pb、Hg、Cd含量
不同灌溉历史稻田土壤 Pb、Hg、Cd 含量如图 2
所示.土壤 Pb含量随灌溉历史的增长呈逐渐降低趋
势.其中,未经灌溉的对照土壤 Pb 含量最高,灌溉
10 和 20 年的稻田土壤 Pb 含量次之,灌溉 40 和 50
年的稻田土壤 Pb含量最低.不同灌溉历史稻田土壤
中 Pb含量间差异显著(P<0郾 05). 土壤 Hg 含量随
灌溉历史的增长总体呈现增长趋势.灌溉 50 年的稻
田土壤 Hg含量最高,其后依次为灌溉 40、10 和 20
年的稻田土壤,对照土壤 Hg 含量最低. Hg 在不同
灌溉历史稻田土壤中的含量差异显著(P<0郾 05),灌
溉 50 年的稻田土壤 Hg 含量约为对照土壤 Hg 含量
的 2郾 7 倍.土壤 Cd含量随灌溉历史的变化趋势不明
显.灌溉 20 年的稻田土壤中 Cd 含量显著高于其他
稻田(P<0郾 05),其余稻田土壤样品 Cd 含量间差异
不明显(P>0郾 05).
2郾 4摇 稻田土壤中 Pb、Hg、Cd的输入途径及来源
土壤重金属污染主要来源于工矿企业、农业和
交通等过程[17] .农田土壤重金属的输入途径主要包
括大气中含重金属颗粒物的干、湿沉降以及稻田耕
作过程中灌溉水及农药、化肥等农用化学品的施用
等.如果稻田土壤中某元素的含量高于该元素在对
照土壤中的含量及背景值,则说明稻田中该元素的
主要输入途径为稻田耕作过程中灌溉水及农药、化
肥的施用;如果稻田及对照土壤中某元素含量均高
于背景值含量,则说明该元素污染物主要是大规模
工业活动开始之后产生,随大气中含重金属颗粒的
干、湿沉降而进入土壤 . 如表1所示,稻田土壤Pb、
769211 期摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 朱立禄等: 第二松花江下游稻田土壤重金属含量特征及来源分析摇 摇 摇 摇 摇 摇
图 2摇 不同灌溉历史稻田土壤中 Pb、Hg、Cd含量
Fig. 2摇 Contents of Pb, Hg and Cd in paddy soils with different irrigation histories.
不同字母表示处理间土壤重金属含量间差异显著(P<0郾 05)Different letters indicated significant difference among treatments at 0郾 05 level. 下同 The
same below.
Hg、Cd含量均显著高于背景值含量(P<0郾 05).对对
照土壤重金属含量同背景值进行单样本 t检验的结
果也显示,对照点土壤 Pb含量显著高于背景值(P<
0郾 05),而 Hg、Cd 含量则分别与背景值相当 (P >
0郾 05).据此推断,本区稻田土壤 Pb 的输入主要与
大气沉降有关,而 Hg、Cd的主要输入途径是稻田耕
作过程中灌溉水及化肥、农药等农用化学品的施用.
研究表明,化石燃料燃烧后释放的污染物是环
境中 Pb污染的重要来源,全世界每年通过化石燃料
燃烧排放到大气中的 Pb 达 2郾 84伊104 t,而来自公路
运输车辆的约占 70% [18] . 前郭灌区常年主导风向
为偏西风,而灌区西部紧邻查干湖自然保护区及科
尔沁草原,工业活动较少. 因此,区外污染物通过远
距离大气传输导致本区土壤重金属累积的可能性较
小.灌区内有国道 G203、G302 穿过,并大量分布有
吉林油田的生产用道路,因此推断灌区土壤中累积
的 Pb主要来源于 2000 年(全国开始禁止使用含铅
汽油)之前车辆使用含 Pb 汽油排放的含 Pb 尾气.
此外,灌区周围的长山热电厂、松原热电厂等大型燃
煤企业及城乡居民采暖期燃煤释放的大量煤烟也会
随大气干、湿沉降降至灌区稻田中,增加土壤 Pb 的
输入负荷.研究表明,土壤颗粒组成及其化学性质均
可影响土壤重金属含量及富集特性[19] . 本研究证
明,随着灌溉历史的增长,稻田土壤中 Pb 含量呈降
低趋势(图 2),这可能是因为本区位于吉林省西部
大陆性半干旱季风气候区,土地在开发前有不同程
度的盐碱化现象.偏碱性的土壤环境,有利于重金属
离子在土壤表面吸附[20],而种稻可以导致碱性土壤
的 pH逐渐下降至中性[21],随着灌溉历史的延长,
灌区土壤 pH 逐渐由偏碱性向中性转变(图 3),土
壤颗粒表面对重金属的吸持能力降低,加快了外源
Pb随稻田积水侧渗及植物吸收等过程的流失速率.
因此,在相同大气沉降输入量的前提下,灌溉历史越
长的稻田土壤累积的 Pb污染物反而越少.
摇 摇 20 世纪 70—80 年代,二松水污染高峰期,江水
含汞量高达 2郾 3 ~ 20 滋g·L-1,超过自然本底值 400
倍,远高于日本水俣湾发生汞污染事件时水体含汞
量(1郾 6 ~ 3郾 6 滋g·L-1) [22] .截止到 1983 年之前,已
有约 149郾 8 t 的总汞和 5郾 4 t 的甲基汞被排入江
中[7] .在二松下游地区,汞含量最高值达到 118郾 80
mg·kg-1 [7],部分渔民曾出现慢性甲基汞中毒症
状[23] .自 1982 年污染源被切断后,二松江水中汞浓
度迅速降低.但近年来的研究发现,二松江水中仍存
在一定的重金属污染风险[24-25],二松沉积物中累积
的汞的二次释放将成为汞污染的主要来源且可能持
续较长时间[26] .前郭灌区自 20 世纪 60 年代大面积
开发以来,主要提取二松江水灌溉稻田,导致江水中
的 Hg污染物随灌溉水的引用而进入灌区,成为灌
区土壤 Hg污染物的主要来源.此外,王起超等[27]对
我国 34 种常见化肥的研究表明,化肥中平均 Hg 含
量超过 0郾 2 mg·kg-1,这也可能是稻田土壤 Hg的重
要来源.由图 2 可知,灌溉历史越长的稻田土壤中
Hg含量越高,说明影响灌区土壤Hg累积量的主要
图 3摇 前郭灌区不同灌溉历史稻田土壤 pH
Fig. 3摇 The pH of paddy soils in Qianguo Irrigation Area with
different irrigation histories.
8692 应摇 用摇 生摇 态摇 学摇 报摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 21 卷
因素是 Hg输入总量的大小,土壤理化性质等其他
因素的影响较少.
研究表明,磷肥的施用是土壤 Cd 污染物的最
主要来源[9-10],我国 30 多个磷肥厂家生产的磷肥中
Cd平均含量达 0郾 61 mg·kg-1 [28] . 此外,某些杀虫
剂、杀菌剂和除草剂中也含有少量 Cd化合物[17],这
些化学品的使用均可加重 Cd 的输入负荷. 调查结
果表明,前郭灌区目前的磷肥施用量约 80 kg·hm-2
·a-1 .据此推算,灌区稻田土壤每年因磷肥的施用
而输入的 Cd就接近 50 mg·hm-2 .由图 2 中可以看
出,稻田土壤中 Cd 含量并未随灌溉历史的延长出
现明显的变化趋势.这主要是因为我国化肥、农药的
大量施用主要集中于 20 世纪 80 年代之后(约 20 年
前),灌溉 10 年的稻田土壤因其灌溉历史最短,土
壤 Cd输入量也少,其土壤 Cd 含量也较低. 另一方
面,灌溉 20 年、40 年、50 年的稻田,尽管其输入量相
当,但种稻过程改变了土壤的理化性质,影响了外源
输入 Cd 的赋存特征及迁移性,其影响方式同对土
壤 Pb含量的影响相同.
对前郭灌区稻田土壤中 Pb、Hg、Cd 进行输入途
径和来源分析的结果相辅相成,因此可以得出:灌区
土壤中累积的 Pb 主要由过去含 Pb 汽油的使用产
生,随大气沉降输入稻田土壤中;Hg 主要来源于曾
受污染的二松江水,随取水灌溉输入;Cd 主要随种
稻过程中化肥、农药等农用化学品的施用输入.
2郾 5摇 江水灌溉对稻田重金属累积的潜在生态风险
长期提取曾受 Hg 污染的二松江水灌溉,导致
前郭灌区稻田土壤出现明显的 Hg 累积趋势,但目
前其平均含量(0郾 070 mg·kg-1)仍远低于国家土壤
环境质量标准(GB 15618 -1995) [15]限值(1 mg·
kg-1),潜在生态风险水平较低. 目前,距 20 世纪
70—80 年代发生的二松江水污染已经 30 多年,且
自 20 世纪 80 年代初期汞污染源切断后,经过多年
的治理和江水自净作用,江水中的汞污染物浓度持
续降低.本研究对二松江水进行的采样及分析表明:
目前二松江水中 Hg、Cu、Pb、Zn、Cd、Ni 等重金属含
量均符合农田灌溉水水质标准(GB 5084-2005) [29]
和绿色食品产地环境质量标准 ( NY / T 391 -
2000) [30]中灌溉水的水质要求(数据略).取水灌溉
对稻田造成的潜在生态风险水平较低,不会对当地
农业生产及粮食安全构成威胁.
哈达山水库建成后,新增的稻田区主要位于吉
林省西部的查干湖湿地保护区及库区周围,土地开
发前盐碱化程度较高,土壤颗粒对重金属离子的吸
持能力较强,重金属的生物有效性低,不利于水稻作
物吸收.因此推测,以二松为主要水源的哈达山水库
建成后,使用江水灌溉对当地农业系统的潜在生态
风险水平也较低.
3摇 结摇 摇 论
前郭灌区稻田土壤中 Hg、Pb、Cd 出现明显的累
积现象,但各重金属含量均未超过国家土壤环境质
量标准(GB 15618鄄1995)要求.
灌区土壤中累积的 Pb主要由过去含 Pb汽油的
使用产生,随大气沉降输入稻田土壤;Hg 主要来源
于曾受污染的二松江水,随引水灌溉输入;Cd 主要
来源于化肥、农药等农用化学品的施用.
江水灌溉对二松下游稻田土壤造成的潜在生态
风险水平很低,不会对当地农业系统产生重大影响.
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作者简介摇 朱立禄,男,1983 年生,博士研究生. 主要从事环
境重金属污染与治理研究,发表论文 2 篇. E鄄mail: zhulilusi鄄
na@ 163. com
责任编辑摇 肖摇 红
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