全 文 ：应 用 生 态 学 报 年 月 第 卷 第 期
, ,
核素迁移的二维非平衡吸附数值模式研究
‘
王 金生
陈家军
李书绅 王 志明 郭择德 中国辐射防护研究院 , 太原 。。。
国家环境保护局 , 北京
【摘要 】 为了进一步研究核素在孔隙介质中的迁移规律 , 本文将水动力弥散方程与核素
在孔隙介质中非平衡吸附关系式相捆合 , 建立了非平衡吸附数值模式 , 并给出了非平衡吸
附数值模式 中吸 附解吸速率参数的获取方法 为了检验所建模式与编制的程序的正确性 ,
利用试验场 “ 迁移的野外试验 资料进行了计算 , 并与核素迁移平衡吸附数值模式的计
算结果进行 了对 比 结果表明 , 二维非平衡吸附核素迁移数值模式能够更好地描述核素迁
移实际
关键词 非平衡吸附 数值模式 吸附解吸 吸附速率参数
一 ·
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卿 , 万 , 一〔了 ,卜 , ,
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引 言
在低水平放射性废物近地表处置 中 ,
必须评价与预测被处置废弃物对人类环境
的影响 放射性核素作为一种特殊溶质 , 在
水文地质介质中迁移的影 响因素很多 , 其
中介质对核素的吸附是一重要影响因素
从当前核素在水文地质介质中迁移的
数值模式来看 , 大多数是将介质对核素的
吸附作用作为平衡条件来研究的 , 使用分
配 系数 , 这种 模式 称 为平衡 吸 附模
式 事实上 , 在水文 地质介 质 中迁 移 的核
素 , 在被固相吸附同时也存在解吸 , 这一过
程是个可逆的过程 本文从一级可逆吸附
反应 出发 , 引入 了一个 吸附与解吸速率参
数 “ , 建立 了吸附与解吸 的 固 、 液相方程 ,
将这一方程与对流弥散方程相结合来描述
核素在水文地质介质中迁移规律 为了说
明方程的可行性 , 给出了参数 的试验方
法与求取过程 , 实例表 明该方法优于平衡
吸附模式
, 中国辐射防护研究院与 日本原子力研究所合作研
究项 目
年 月 日收到 , 月 日改回
应 用 生 态 学 报 ‘ 卷
描述核素可逆吸附解吸迁移数值模式
在 固相与液相多孔介质 忽略气相的
影响 中 , 核素的迁移方程是利用质量守恒
方 程和 费克 定律‘ 飞推导 的 , 其表达
式为
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窦 〕
一 〔晶配 晶
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式 中 , 是液相 中核素的浓度
·
是 固相中核素的浓度 ’ ‘ 是体积
含 水 量 · 一 是 介 质 干 容 重 ·
一 、 是达西 流速 在
、
方 向的
分 量
· 一 ’ 、 二 、 、 是弥
散 系数张量
· 一 ’ 己是介 质的修正 压
缩 系数 一 ’ 是压 力水头 入是核素
的衰变常数 ” 是源汇项
· ’ ·
一 ’
表 室内试验液相中核素浓度
书
的假设 , 同时考虑了对流 、 弥散
、
衰变 、 吸附
以及介质的垂 向压缩 含有 、 两个未知
变量 , 当采用平衡吸附数值模式时 , 假定
与 为线性关系 , 与式 联立
求解 平衡吸附数值模式忽略 了吸附与解
吸 的动态平衡 过 程 , 通 过 黄土 固相 对
、‘ 和“‘ 的吸附试验 表 , 说明黄
土对核素的吸附是上百小时甚至更长的时
间才达到动态平衡 黄土对核素的吸附是
一个吸附与解吸的动态平衡过程 , 假定这
种反应是一级可逆吸附反应 , 则
旅
、
冬 一
·
, 一
厌 、 一 “ , 、 一
式中 , 是吸附解吸速率参数 一 ‘
式 和 构成了二维非饱和与饱和
孔隙介质非平衡吸附核素迁移的数学模式
的基本方程 , 其初始边界条件‘’二如下
, , ‘一 。 。
, , ‘一 。 。
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时间 液相浓度 时间 液相浓度 时间 液相浓度
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,
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士 , ,
、
十 刀 妥 一 ‘ ”
式中使用了核素迁移使液相密度不变
, ,
在 。 上
式中 , 是研究区域 。 、 是初始固 、液相
的核素浓度 , 是边 界 上给 定液 相 中
核素的浓度 是边界 、 上核素浓度的通
量
· ’ 是边界 。 上随时间变化的
函数 、 、 , 是边界 、 或 。 的外法线方
期 王金生等 核素迁移的二维非平衡吸附数值模式研究
向余弦的向量的分量 式 是初始条件
。 、 、 、 。 分别是 类 、 类 、 类边界
方程 、 和初始 、边界条件构成了
非平衡吸附核素迁移的数值模式
求解这个数学模型时 , 先用有限单元
方法对 与 分别离散 , 使用格林公式并
考虑给定的边界条件 , 将其转化成常微分
方程的形式
,
一 卜 会 、
,
一 悬
同样将式 、 代入式 得
卜 △ , 一 △‘ 一
式中 ,
〔, , 〕、 〔。 , 〕、窦 〔, 〕
田 △
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△ 一 。
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△ “ 一 。
田 △ 弋
,
式 中 , 、 〕、 , 〕、 〔 〕和 , 是方
程 中已知量组成的多项式 ,表示式省略
方程 可以化成下列形式
尸 , , 、 尸 , 、 、
, 不 一 弓 一 兰宁‘ 一 ’ ’一 ’ ‘ 一 刁 ‘ 一
”
’
为便于求解 , 需将 、 式化成代数
方程 , 对时间变量采用有限差离散 ,
与 的有限差近似式为
卜 △‘ 一 ,
历 △ ’
,
, △‘ 一 ,
△
, 取
。〔,‘ △‘ 一 田 ,
田 卜 △‘ 一 。 ,
式 中 , 。 为差分因子 , 簇 。毛 当 。一 。时 ,
相应的离散格式为显式 。 时 ,为中心
差分 格式 。一 时 , 为 隐式 。 , 式 、
中的 。 取 山 则为中点差分格式
将式 、 代入式 得
, 〕 十 △‘ 〔 弋 , 一 △ , 谧 , ,
式中 ,
为 了先 解 出液相 中的浓 度值 , 将式
代入式 得
〔 , 十 △ ,
式中 ,
〔 〔 , 〕
弋 〔 〕
式 就是用有限单元法推导出的描
述非平衡吸附核素迁移模式的线性代数方
程组
设液相 时刻的浓度分布 为 已知 ,
则下一时刻 十 △ 的浓度分布 ‘一 △ , , 可采
用逐点迭代法求解式 得 出 , 于是就形
成了按时间步长一步一步地求解过程
上面建立了二维非平衡吸附核素迁移
数值模式表达式及其解法 , 并 引入 了吸附
速率参数 , 该参数决 定 了方法在实用 中
的有效性 , 下面将给出该参数的获取方法
吸附 一解吸速率参数 的求取
从式 可以看 出 , 。 值反映了吸附与
解吸达到平衡状态快慢的程度 , 愈大 , 液
固相中核素浓度达到平衡的时间愈短 , 反
之就愈 长 , 对式 积分 , 求极 限 , 可 以证
, , 〕 , 〕。
, 只要 亦 厌 小于 任一给 定 的整
, 总存在
〔 〕一 〔 。 一 望 丁⋯二 ‘二 一 ‘
。
,
·
应 用 生 态 学 报 卷
一 一 贵睿‘
‘
一 ‘
式中 , 。是初始时刻固相中核素浓度 , 从而
说 明固相 中核素浓度变化率很大 , 使其达
到 平 衡 时 相 应 的 浓 度 , 与
, 提 出的等温平衡吸附溶
质运移模型等价 当 。时 , 由式 解得
固相中核素浓度为
一 ,‘刀介标
·
尸 ,一‘ 一
说 明固相对核素没有吸 附 , 可见 是
介 于无吸附 一 与平衡吸附 之
间 。 可通过静态试验求分配 系
数的方法获 取值 , 试验过程参考文献“
下面是 用 试验数据说 明求取 。 的过
程 , 其求取可通过计算来拟 合试验过程 中
不同时间液相中的核素浓度来完成 , 计算
时 , 将式 转换成关于液相 的微分方程 ,
设初始条件 , 一 。 , 解出 的值
式 中 , 为实测液相中核素浓度的个
数 式中 是关于 的函数 , 可采用 一阶
梯度法优化求出 。 值
将此方法用于室 内试验 , 计算黄土介
质中的 的分配系数 和吸附解吸速
率参数 , 得 一 · 一 ’ ,
一 ‘ 图
一 不典一 一 。
八 月一
甲‘
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一‘
去
式中 , 一 , 又 , 是配制的
核 素浓度 ’ 一 ‘ 是配 制的溶液 的
体积 是土样重量 是 时刻
液 相中核素浓度 甲 ‘ 设不 同时刻
液相中核素浓度实测值与计算值分别为
时间 如
牛二二
刀
图 批试验模拟结果
卜
实测值 , , 一 计算值 奇、 是
和 厂’一 , , ⋯ ⋯ 其误差为
野外核素迁移试验的计算实例
‘
为了检验所建非平衡吸附核素迁移模
式的有效性 , 采用 ”语言编制了相
应的计算机程序 选择了中国辐
射防护研究院 野外试验场人工 喷
淋条件下 坑的实测资料进行计算 , 流场
采用 开发的包气带与饱和带地下水
流运移的有限元模式 程序计
算 为了便于与平衡吸附核素迁移模式 比
较 , 同时选择了文献 〕和 「〕联合计算
试验基本概况与计算概念模式如下
野 外 试 验 场位 于 山 西 省的 中
部 , 试验坑置于试验大厅内 , 水文地质介
质为黄土 , 坑 内埋设含有核素日 、 ‘”
和 的示 踪土柱 , 厚 , 直径
·
, 埋置深度 。 上覆 回填土 , 地面安
装人工 喷淋器 人工 喷淋强度 为 。
·
’ , 试验进行到 进行解体取样测量
取样深度 一 , 样品厚 。 , 采集 种
不同直径 , 个不同深度的 个土样进行
测量 , 以反映核素在二维空间的浓度分布
水流模式的边界条件是 上部为流入
边界 , 下部为随时间变化的水头边界 考虑
到 坑的对称性 , 选用柱状 坐标 周边 无
水流通量 , 按非稳定流计算
, 低水平放射性废物 浅层 处置安全评价方法 研 究
—中国辐射防护研究院与 日本原子力研究所 合作研究年 月 年 一月 , 最 终 报告 , 一 年 ,
, 一
期 王金生等 核素迁移的二维非平衡吸附数值模式研究
核素迁移模式 的初始边界条件是 地
面无浓度通量 , 底面为出流边界 , 用初始条
瓤孰
, 冲
卿
, 最大深度为 。 , 研究 区被离
散为 一 个节点 , 个 四 边形单
元 计算的初始时间步长与时间步长的增
量均选 , 最大时 间步长 对
模拟计算主要参数是 横向弥散系数 、
, 纵向弥散系数 一 。 , 分
配系数 ’ 一 ‘ , 吸附解吸速
率参数 一 一 ‘ 从 图 可看出 , 非平
衡吸附模式模拟结果与试验结果更接近
‘吸‘
一一工
己月占珑到
参考文献
水平 如
图 二维迁移浓度 助
· ’ 等值线对 比图
二
非 平 衡 吸 附 模 式 计 算 结 果 , 、
、 二 。 野 外试验 实测结果
。 , 。 平衡吸 附模式计算结果
一 、 。 、
件表征示踪土柱 的初始浓度 忽略计算区
核素的本底值
计算 区 的离 散 情 况 是 , 最 大 半 径取
孙呐正 地下水污染的数值方法 北京 地质出
版社
朱学 愚 、 谢春红 著 地下水运 移模型 北京 中
国建筑工业 出版社
、 , ,
助 之一
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王一 一 , 一