全 文 ：粉煤灰的农业利用
及其环境放射性污染评价
杨俊诚　朱永懿　陈景坚　刘学莲
(中国农业科学院原子能利用研究所　北京　100094)
对北京、内蒙、宁夏、河北、广东和天津等地大型火力发电厂粉煤灰的采样分析表
明 :粉煤灰中主要放射性成分为238U、232 Th 衰变系和40 K ,比活度范围分别为 9312～
28318Bq/ kg ,8013～23818Bq/ kg 和 11516～44714Bq/ kg。试样模拟研究表明 ,当粉
煤灰施用量达 675 T/ hm2 时 ,土壤中天然放射性核素226 Ra 和228 Ra 的比活度分别是
对照的 3156 倍和 2160 倍。土壤中天然放射性核素的比活度和地面 1m 高处空气吸
收剂量及地面γ辐射所致人均年有效剂量当量随粉煤灰的施用量增加呈现增加的趋
势。土壤中228 Ra 的比活度与粉煤灰施用量的相关性可表示为 y = 22104x + 17125 ,
(r2 = 019909) ;对于226 Ra ,y = 21138x + 2145 , ( r2 = 019966) 。地面 1m 高处空气吸收
剂量率 (D)与粉煤灰施用量的相关性可表示为 :y = 11896x + 31875 , ( r2 = 019891) 。
有效剂量当量 ( H)的变化与施用粉煤灰的量之间的相关性可表示为 :y = 231245x +
471505 , (r2 = 019891) 。当粉煤灰施用量低于 675 T/ hm2 时 ,人均年有效剂量当量比
对照增加了 15 % ,但仍低于全国人均有效剂量当量平均值 ;尽管如此 ,对粉煤灰的应
用要加强管理和监测。
关键词 :粉煤灰 　农业生态环境 　天然放射性
此文于 1998 年 8 月 9 日收到。
本研究为农业部“九五”重点项目资助内容。
由于粉煤灰中含有一定量的营养成分和多种微量元素 ,自 60 年代末以来 ,我国开展了粉
煤灰应用于农业的试验与推广工作。据文献报道 ,施用粉煤灰对生荒地可起到熟化作用 ,对粘
土地可起到疏松土壤的作用 ,可使盐碱地土壤疏松后起到抑盐和压盐作用 ,对酸性红壤土能起
到中和作用[1 ,18 ] 。粉煤灰的利用不仅可为农业增产发挥积极作用[3～11 ] ,而且可以解决灰场占
地问题。我国目前粉煤灰年总排放量大约 1 ×108t ,已有 215 ×104hm2 耕地被占用。据 1995
年统计 ,粉煤灰农业利用量为 2108 ×106t ,占总利用量的 5 %。粉煤灰在农业中的应用方式主
要包括 :直接施用或纯灰场种植、生产硅酸质肥料、粉煤灰磷肥、磁化粉煤灰和粉煤灰磁化复合
肥及小麦、水稻、果树、棉花和蔬菜专用肥的填料等。
由于地质化学的特性 ,原生放射性物质在地质岩层中的分布并非均匀 ,如在沉积型磷酸盐岩
中就浓集了较多的铀 ,稀土矿床则与钍共生 ,形成矿物的伴生放射性 ,煤也不例外。因此 ,在矿质
肥料产品中 ,无论是传统的还是不断开发出来的 ,不可避免地存在伴生放射性物质。近 30 多年
来 ,已引起很多国家和国际组织对煤资源利用中放射性物质对环境污染的广泛重视[2 ] 。
煤炭中含有一定量的天然放射性核素 ,其活度高低因煤炭产地而异[3 ] 。分析表明 ,粉煤
992　核 农 学 报　1999 ,13 (5) :299～304Acta A gricult urae N ucleatae Sinica
灰中天然放射性核素的活度比煤炭中的活度一般要高 3～6 倍 ,其总α比活度大约为 2600Bq/
kg ,是土壤中总α比活度的 4 倍。其中238U、232 Th、226 Ra 比活度是煤炭的 3～6 倍。同时 ,由于
粉煤灰的施用量大 ,一般每 hm2 在 100t 以上。随着粉煤灰的施用 ,伴生天然放射性核素也向
农田转移 ,因而带来农业生态环境的放射性污染。如果不进行合理调控和管理 ,粉煤灰农业利
用中带来的环境放射性污染问题要比其它矿质肥料的问题更加严重。因此 ,通过对农用粉煤
灰中主要放射性成分和活度分析及试验研究 ,为国家进行宏观管理、限制和调控农用粉煤灰中
高毒性核素226 Ra、228 Ra 进入农田生态系统和对粉煤灰资源的合理利用与开发提供科学依据 ,
对于防止放射性物质对土壤、农作物、地下水、地面水的污染、保护生态环境具有深远的意义。
1 　材料和方法
111 　粉煤灰样品的采集
样品采自北京、内蒙、宁夏、河北、广东和天津等地大型火力发电厂的粉煤灰 ,细灰粒径小
于 0125mm (60 目) 。
112 　模拟试验样制备
在分析样品的基础上 ,选择北京石景山火电厂粉煤灰和北京褐土为试材 ,分别按每 hm2
施用粉煤灰 0t (CK) ,225t ,450t 和 675t 的水平制备 4 个模拟样品。
113 　样品测量与分析
将 1125kg 样品装入马林杯 ,封存 14d 后测量分析。测量仪器为美国 CANBERRA 公司
GC23018 HPGe 多道γ能谱分析仪 ,相对探测效率 30 % ,分辨率 1180keV (对60 Co 133215keV ,
25cm) 。测量误差控制在 5 %以下。
2 　结果和讨论
211 　粉煤灰样品中天然放射性核素的分析
通过对北京、内蒙、宁夏、河北、广东和天津等地大型火力发电厂的 12 个粉煤灰样品的γ
能谱分析 ,粉煤灰中主要放射性成分为238 U、232 Th 两大衰变系和40 K ,放射性核素的比活度范
围和平均值分别为238U :9312～28318Bq/ kg ,15714Bq/ kg ;232 Th :8013～23818Bq/ kg ,14217Bq/
kg及 226 Ra : 9618～24716Bq/ kg ,15010Bq/ kg ; 228 Ra : 8013～23818Bq/ kg ,14217Bq/ kg 和 40 K:
11516～44714Bq/ kg ,23217Bq/ kg (表 2) 。与北京褐土中天然放射性核素的比活度相比 ,238 U
比北京褐土高 511 倍 ;232 Th 高 316 倍 ;226 Ra 高 611 倍 ;228 Ra 高 316 倍[14 ] 。而只有40 K的比活
度比土壤低。这主要是煤炭中40 K的比活度本身就比土壤中低 ,大约仅为 20 %。燃烧后粉煤
灰中天然放射性核素比活度得到浓缩 ,232 Th、226 Ra 和40 K的平均值分别比煤炭的全国平均值
高 418 倍、412 倍和 212 倍 [14～16 ] 。
212 　施用不同量粉煤灰后土壤中天然放射性核素的变化
根据文献报道 ,直接施用粉煤灰一般每 hm2 用量在 150～750t 之间 [16 ] ,以每 hm2 用量分
别为 225t 、450t 和 675t 进行模拟制样 ,结果表明 ,施用粉煤灰后土壤中天然放射性核素的比活
度随着粉煤灰施用量的增加而增加 (表 2) 。238 U 和232 Th 的子体核素中226 Ra、228 Ra 半衰期较
长 ,又属亲骨性核素 ,所以毒性较高 ,因而被认为是具有辐射生物学意义的核素 ,在试验中是重
003 核　农　学　报 13 卷
点讨论的两个核素。当粉煤灰施用量达每 hm2675t 时 ,土壤中天然放射性核素226 Ra 和228 Ra
的比活度分别是对照的 3156 倍和 2160 倍。分析结果还表明 ,土壤中天然放射性核素228 Ra 的
比活度的变化与粉煤灰的施用量的相关曲线表示为 y = 22104x + 17125 ( r2 = 019909) ;对于
226 Ra ,y = 21138x + 2145 , (r2 = 019966) (图 1) 。
表 1 　粉煤灰样品中天然放射性核素的比活度
Table 1 　Radioactivity of the coal ash (Bq/ kg)
No. 238U 226Ra 228Ra 40 K
CA～1 11018 11017 13114 25317
CA - 2 9718 11616 12418 33316
CA - 3 10312 12810 12917 19510
CA - 4 12218 11518 12318 19614
CA - 5 9312 9618 8013 44714
CA - 6 18717 17815 21213 15519
CA - 7 19511 24716 23819 11516
CA - 8 18010 16511 16510 13910
CA - 9 18110 17314 10217 22918
CA - 10 20017 17913 16413 34618
CA - 11 13211 14012 14312 19611
CA - 12 28318 14716 9516 18313
图 1 　土壤中226 Ra 和228 Ra 比活度随粉煤灰施用量的变化
Fig. 1 　Spicific radiactivity of 226 Ra and 228 Ra in soil
with varied amount of applied coal ash
213 　施用不同量粉煤灰后地面 1m 高处空气吸收剂量( D)和人均年
有效剂量当量( H)的变化
UNSCEAR 1982 年推荐了 Beck 由土壤中放射性核素的比活度计算离地面 1m 高处空气
吸收剂量率 D 的公式[2 ]为 :
D = 0143 Ck + 4127 Cu + 6162 CTh) ×10 - 10 ( Gy ·h - 1)
　　式中 Ck 、Cu 、CTh分别为土壤中40 K、238 U、232 Th 的比活度 (Bq·kg - 1) ,这里假设土壤中天
然放射性物质分布均匀 ,238 U、232 Th 分别与其子体衰变链达到平衡 ,土壤容重 (湿重) 为 116
g/ cm3 。由于在试验中测量土壤样品中放射性核素的比活度时用的是风干土壤 ,基于我国处于
温带地区 ,在计算剂量时选定土壤的含水量为 10 % ,所以在应用上述公式时 ,比活度应乘以
103　5 期 粉煤灰的农业利用及其环境放射性污染评价
019。地面 1m 高处空气吸收剂量率 ( D ) 与施用粉煤灰的量的相关关系式为 y = 11896 x +
31875 , ( r2 = 019891) 。当粉煤灰的施用量为每 hm2225t 、450t 和 675t 时 ,地面 1m 处空气吸收
剂量率分别比对照增强 2613 %、6819 %和 9319 %。
陆地γ辐射对人体产生的年有效剂量当量 ( H) [17 ]为 :
H = 6113 ( F内 D内 + F外 D外) (μSv)
　　式中 F内 F外为室内外居留因子 ,目前国际上统一取 018 和 012 ; D内 和 D外分别表示室内
外空气中的吸收剂量率 (n Gy/ h) ,这里 D内取北京室内γ剂量率 7711n Gy/ h ,计算结果如表 4
所示 ,当粉煤灰施用量为每 hm2675t 时 ,人均年有效剂量当量比对照增加了 15 % ,达到
0152mSv ,低于全国人均年有效剂量当量平均值 0155mSv[17 ] 。
有效剂量当量 ( H)的变化与施用粉煤灰的量之间的相关关系为 : y = 231245 x + 471505 ,
( r2 = 019891) 。
表 2 　施用不同量粉煤灰后土壤中天然放射性核素的变化( Bq/ kg)
Table 2 　Specific activity of natural radionuclides in soil with varied amount
of applied coal ash (Bq/ kg)
处理 Treatment 226Ra 228Ra 238U 40 K
CK 2416 4011 3016 58917
225t coal ash/ hm2 4312 5915 4612 53317
450t coal ash/ hm2 6813 8716 6813 52717
675t coal ash/ hm2 8715 10412 8518 47318
表 3 　地面 1m高处空气吸收剂量率 ( D) 和人均年有效剂量当量 ( H) 的变化
Table 3 　Absorbed dose rates(D) in air 1m above ground and annual effective dose ( H) per person
varying with the amount of applied coal ash
处理 Treatment D(10 - 8 Gy/ h) H(μSv)
CK 5185 44918
225t coal ash/ hm2 7139 46817
450t coal ash/ hm2 9188 49912
675t coal ash/ hm2 11134 51711
图 2 　地面 1m 处空气吸收剂量率随粉煤灰施用量的变化
Fig. 2 　Air absorbed dose 1m above ground varying with the amount of applied coal ash
203 核　农　学　报 13 卷
图 3 　人均年有效剂量当量随粉煤灰施用量的变化
Fig. 3 　Annual effective dose with varied amount of applied coal ash
3 　结 　论
11 粉煤灰中天然放射性核素的主要成分是238 U、232 Th 两大衰变系和40 K。被测样品中天
然放射性的比活度平均值分别为238 U : 15714Bq/ kg ; 232 Th : 14217Bq/ kg ; 226 Ra : 15010Bq/ kg ;
228 Ra :14217Bq/ kg ;40 K:23217Bq/ kg。与北京褐土中天然放射性核素的比活度相比 ,238 U 为其
511 倍 ;232 Th 为其 316 倍 ;226 Ra 为其 611 倍 ;228 Ra 为其 316 倍。只有40 K的比活度比土壤的
低。经过燃烧后的粉煤灰中天然放射性核素比活度得到浓缩 ,平均值之比分别是232 Th 为 418
倍 ;226 Ra 为 412 倍 ;40 K为 212 倍。
21 随着粉煤灰的施用量增加 ,土壤中具有生物学意义的两个重要天然放射性核素226 Ra
和228 Ra 的比活度增加 ,相关性显著。对226 Ra 的相关曲线 y = 21138 x + 2145 , ( r2 = 019966) ;
对于228 Ra 为 y = 22104 x + 17125 , ( r2 = 019909) 。
31 地面 1m 高处空气吸收剂量 ( D ) 与施用粉煤灰的量的相关关系式为 : y = 11896 x +
31875 , ( r2 = 019891) 。当粉煤灰的施用量为 225t/ hm2 、450t/ hm2 和 675t/ hm2 时 ,空气吸收剂
量率分别比对照增加 2613 %、6819 %和 9319 %。
41 陆地γ辐射对人体产生的年有效剂量当量 ( H) 与施用粉煤灰的量之间的相关关系式
为 :y = 231245x + 471505 , (r2 = 019891) 。当粉煤灰施用量为 675t/ hm2 时 ,人均年有效剂量当
量比对照增加了 15 % ,达 0152mSv ,低于全国人均年有效剂量当量平均值。
51 在本试验条件下尚不能证明由于放射性物质的增加导致环境的毒理影响 ,但必须加强
对粉煤灰农业应用的科学化的管理与宏观调控 ,以保证生态环境及食物链的安全性。
参 考 文 献
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AGRICULTURAL APPL ICATION OF COAL ASH AND ITS RADIOACTIVE
CONTAMINATION TO ENVIRONMENT
Yang J uncheng 　Zhu Yongyi 　Chen Jingjian 　Liu Xuelian
( Instit ute f or A pplication of A tomic Energy , CA A S , Beiji ng 　100094)
ABSTRACT
Sampling from the electric power plants of Beijing , Inner Mongol ia , Ningxia , Hebei , Guang2
dong and Tianjin ,coal ash samples were determined respectively by HPGeγ spectrometer ana2
lyzer. The results show that the main composition of radioactive substances are 238 U,232 Th ,their
daughter nucl ides and 40 K. The range of specif ic radioactivity for 238 U is 9312～28318Bq/ kg ,for
232 Th , 8013～23818Bq/ kg and for 40 K, 11516～44714Bq/ kg. When amount of the coal ash ap2
plied is up to 675t/ hm2 the specif ic radioactivity of 226 Ra and 228 Ra are 3156 and 2160 times
higher than those of control respectiviely. The increase of natural specif ic activity in soil varies
with the amount of the coal ash applied , the expression of coeff icient curve for 228 Ra is y =
22104x + 17125( r2 = 019909) and for 226 Ra , y = 21138x + 2145( r2 = 019966) . The same trend is
shown with absorbed dose in air ( D) and the annual effective dose( H) , for D , y = 11896x +
31875( r2 = 019891) and for H, y = 231245x + 471505( r2 = 019891) .
Key words :Coal ash ,agricultural eco2environment ,natural radioactivity
403 Acta A gricult urae N ucleatae Sinica
1999 ,13 (5) :299～304