全 文 :植物营养与肥料学报 2016,22(3):752-758 doi牶1011674/zwyf.15044
JournalofPlantNutritionandFertilizer htp://www.plantnutrifert.org
收稿日期:2015-01-23 接受日期:2015-06-15 网络出版日期:2015-12-11
基金项目:广东高校环境友好型肥料工程技术研究中心建设项目(CCZX-A100);“十二五”国家科技支撑项目(2011BAD11B04);国家自然
科学基金项目(31071857,30871594)资助。
作者简介:李昂(1991—),女,陕西三原人,硕士研究生,主要从事肥料与施肥研究。Email:549453055@qq.com
通信作者 Email:xlfan@scau.edu.cn
脲醛氮肥不影响叶菜的甲醛残留量及食用安全
李 昂,黄 岩,樊小林
(华南农业大学广东高校环境友好型肥料工程技术研究中心,广州 510642)
摘要:【目的】研究脲醛氮肥(UF)对生菜、上海青体内甲醛累积量、甲醛含量的影响,评价其在叶菜上施用的安全
性。【方法】采用3因素4水平完全设计分别进行第一次生菜及上海青盆栽试验。三因素为 50%尿素+50%脲醛
[活性系数 (AI)=67%,UF1]、50%尿素+50%脲醛(AI=57%,UF2)、100%尿素(U);施氮量设4个水平,分别
是每千克土壤 N0、100、200、300mg,共 12个处理,每个处理6个重复。采用4因素3水平完全设计进行第二次
生菜盆栽试验,四个因素分别是AI分别为55%的脲醛(UF3)、63%的脲醛(UF4)、72%的脲醛(UF5)和100%尿
素(U)(含 N46%);施氮量设3个水平,分别是每千克土壤 N0、200、300mg,共 12个处理,每个处理6个重复。
收获后,用乙酰丙酮法测定植株甲醛含量。【结果】无论施氮与否,生菜和上海青体内均能检测到甲醛。无氮对照
在第一次生菜和上海青试验中的甲醛累积量分别为 0.21和0.35mg/pot,在第二次生菜试验的生菜甲醛含量为 1.
72mg/kg。第一次生菜试验施 N100mg/kg土 时,U和 U+UF处理的生菜体内甲醛是无氮对照的 2.7 2.8倍,
但施氮处理间(U、U+UF)无差异。在施 N200、300mg/kg土时,U处理的生菜甲醛累积量明显大于U+UF处理,
尿素处理甲醛累积量分别为0.68、0.56mg/pot;施 N200mg/kg土时,U处理的甲醛累积量比 UF1+U和 UF2+
U处理分别高出 26%、33%,N300mg/kg土时的相应值是 30%、24%。第二次生菜试验,两个施氮水平下,U和
UF5处理的甲醛含量最大;施 N200mg/kg土时,UF3和UF4处理的生菜体内甲醛含量与无氮处理的无差异,当施
氮量增加到300mg/kg土时,活性指数为 55%的 UF3与无氮处理的生菜甲醛含量无差异,活性指数为 63%的UF4
的生菜甲醛含量甚至明显低于无氮处理。U和 UF5处理的生菜甲醛含量范围为 4.97 5.36mg/kg,UF3和 UF4
处理的分别比 UF5处理的降低了68%和 70%,分别比U处理的的降低了69%和71%。施氮量从 N100mg/kg土
增加到 300mg/kg土,均未影响叶菜体内的甲醛残留。【结论】与常规尿素相比,单独施用脲醛氮肥或尿素与脲醛
氮肥混合施用,无论脲醛氮肥活性指数从 50%增加到 71%,还是氮肥用量从 100增加到 300mg/kg土,均不会增
加叶菜体内的甲醛残留量,并且甲醛残留量处于安全范围内。
关键词:脲醛氮肥;叶菜;甲醛累积量;甲醛含量;安全性
中图分类号:TQ449+.1 文献标识码:A 文章编号:1008-505X(2016)03-0752-07
NegligibleefectofureaformaldehydeasNfertilizerontheformaldehyde
contentandediblesafetyinleafyvegetables
LIAng,HUANGYan,FANXiaolin
(EnvironmentalFriendlyFertilizerEngineeringTechnologyResearchCenter,SouthChinaAgriculturalUniversity,
Guangzhou510642,China)
Abstract:【Objectives】Theresidueoftheformaldehydeaccumulation(FA)andinleafyvegetableswithurea
formaldehyde(UF)applicationisconcernedbypublic.ThesafetyofUFasNfertilizerappliedonleafyvegetables
wasinvestigatedinthispaper.【Methods】Thefirstpotexperimentwiththreefactorsandfourlevelswereconducted
usingletuceandChinesecabbageasmaterials.Threefactorswere50%U +50% UF[activityindex(AI)was
67%,UF1)],50%U+50% UF(AIwas57%,UF2)andtheU.FourlevelsweretheNapplicationas0,
100,200,300mg/kgsoil.Eachtreatmentwasrepeated6timesand12treatmentsintotal.Thefirstpot
experimentalwithfourfactorsandthreelevelsusedletuceasmaterials.FourfactorswereUFwhichtheAIwas
3期 李昂,等:脲醛氮肥不影响叶菜的甲醛残留量及食用安全
55% (UF3),63% (UF4),and72%(UF5)andU(thenitrogencontentwas46%).ThreelevelsweretheN
applicationas0,200,300mg/kgsoil.Eachtreatmentwasrepeated6timesand12treatmentsintotal.The
formaldehydecontentsinthevegetablesweremeasuredbytheAcetylacetoneSpectrophotometricmethodafter
harvest.【Results】TheformaldehydewasdetectedinvegetablesonbothtreatmentswithandwithoutN.TheFAwas
0.21mg/potand0.35mg/potinthefirstletuceandChinesecabbageexperimentsandtheformaldehydecontent
was1.72mg/kgofCKtreatments.InthefirstletuceexperimentunderNapplicationlevelof100mg/kgsoil,FA
inUandU+UFtreatmentwereabout2.7to2.8timeslargerthaninCK,however,therewasnodiference
betweenUandU+UFtreatmentsandwhenunderNapplicationlevelsof200and300mg/kgsoil,FAinUrea
treatmentwas0.68and0.56mg/pot,significantlyhigherthaninU+UFtreatment.TheFAinUtreatmentwas
26% and33% higherthaninUF1+UandUF2+UtreatmentsrespectivelyunderN200mg/kg,and30% and
24% higherthaninUF1+UandUF2+UtreatmentsunderN300mg/kg.Inthesecondletuceexperiment,the
formaldehydecontentoftheUandUF5treatmentswerethelargest.Therewasnosignificantdiferencein
formaldehydecontentamongtreatmentsofCK,UF3andUF4underN200mg/kg.Also,nosignificantdiference
offormaldehydecontentwastestedbetweenCKandUF3treatmentsunderN300mg/kg.Buttheformaldehyde
contentofUF4wasevensignificantlylowerthanthatofCKtreatment.Therangeofformaldehydecontentofletuce
wasfrom4.97to5.36mg/kgforbothUandUF5(AI=71.8%)andtheformaldehydecontentofUF3andUF4
wasdecreasedby68% and70% comparedtothatofUF5respectively.TheformaldehydecontentofUF3andUF4
was69% and71% lowerthaninUtreatmentrespectively.Theformaldehydecontentandaccumulationinleafy
vegetableswasnotafectedbyamountofNapplicationfromN100to300mg/kg.【Conclusions】Comparedwith
urea,whetherapplicationofureaformaldehydeindividualyormixedwithurea,nomatertheactivityindexofthe
ureaformaldehydefrom50% to71.8% andwhatevertheNdosagefrom100to300mgperkilogramsoil,the
formaldehydecontentinleafyvegetableswilnotbeinfluencedandtheformaldehyderesiduesinleafyvegetablesis
safe.
Keywords:ureaformaldehydeNfertilizer;leafyvegetable;formaldehydeaccumulation;formaldehydecontent
叶菜因其富含人体所必需的矿物质、维生素、
食用纤维以及胡萝卜素、叶绿素、花青素等,具有
丰富的营养和医疗保健作用,是我国老百姓主要食
用蔬菜[1-2]。其共同特点是生长快、生物量大、对
氮素养分的需求量大[3-4]。在华南地区,由于普通
氮肥易于流失,肥效不高,所以不仅单季叶菜氮肥施
用量大,亩使用纯氮量甚至达15kg以上,折合50
kg复合肥,而且一年内叶菜的复种指数一般为4
5茬,有些地区可高达8次。不仅可能造成叶菜体
内累积过量氮素[5],还可能导致程度不等的土壤次
生盐渍化,土壤肥力、耕地质量随之下降[6-7]。脲醛
缓控释复合肥氮素释放缓慢、肥效期长,氮肥利用
率可达60%以上[8]。脲甲醛如果没有被微生物转
化,以脲甲醛的形式残留于土壤,由于脲甲醛不溶于
水,所以在土壤中不会淋失,随着时间的推移会形成
贮备氮,当条件有利于脲甲醛分解和植物生长时就
能再次被分解成无机氮而被植物利用[9-11]。脲醛缓
释氮肥是甲醛和尿素聚合而成的缓释氮肥[12-14],甲
醛是公认的有害物质[15],脲醛肥料分解可形成甲醛
和尿素,施用脲醛氮肥的叶菜也许会有甲醛积累。
研究发现,将相当于合成脲甲醛当量的甲醛 95
125mg/kg土壤施于土壤时,叶菜很快将死亡。脲
醛肥料能否广泛推广应用,关键取决于脲醛肥料的
安全性,即施用后是否会在作物体内造成甲醛残留
以及残留量是否达到危害健康的标准。故此,本研
究以人们日常生活最常食用的上海青、生菜为供试
蔬菜开展试验,明确脲醛氮肥对叶菜体内甲醛含量
的影响进而评价其施用安全性。
1 材料与方法
11 试验设计
供试叶菜分别为生菜(var.ramosaHort.),品
种生菜王;上海青(BrasicachinensisL.),品种华王。
供试磷肥和钾肥分别是钙镁磷肥(P2O517%)和氯
化钾(K2O60%),脲醛氮肥为广东省高校环境友好
型肥料工程技术研究中心研发的叶菜专用脲醛氮肥
(其农学性状见表1),供试土壤为菜园土、生土、专用
无土基质按照3∶1∶1混合,装盆。盆钵为高330mm、
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植 物 营 养 与 肥 料 学 报 22卷
表1 脲醛氮肥农学性状
Table1 AgronomiccharacteristicsofUF
编号
Number
总氮含量(%)
TotalN
氮活性指数(%)
Activityindex
冷水不溶氮(%)
ColdwaterinsolubleN
热水不溶氮(%)
HighwaterinsolubleN
脲醛1(UF1) 3781 6782 1896 610
脲醛2(UF2) 3668 5745 2015 857
脲醛3(UF3) 3760 55 2439 1098
脲醛4(UF4) 3866 634 2724 998
脲醛5(UF5) 3894 718 2508 706
直径 230mm的红色塑料盆,每盆装混合基质
40kg。
第1季、第2季采用三因素三水平完全设计。
三种氮素形态为50%尿素+50%脲醛(活性系数AI
=67%,UF1)、50%尿素 +50%脲醛(AI=57%,
UF2)、100%尿素(U);施氮量设三个水平,分别是
每千克土壤 N100、200、300mg;上述三个磷钾水
平为对照(CK),共12个处理,每个处理6次重复。
所有处理(除对照外)氮磷钾比例均为22-8-15。
第一季供试作物为生菜,第二季为上海青,第3季以
生菜为供试作物,在第1季和第2季的基础上进一
步进行试验。试验采用四因素三水平完全设计,四
个因素分别是活性指数(AI)为55%(UF3)、63%
(UF4)、718%(UF5)的脲醛和尿素(U,含 N
46%);三个施氮水平为每千克土壤 N0、200、300
mg,共12个处理,每个处理6次重复。所有处理磷
钾水平一致,以不施氮为对照(CK)处理。
肥料为基肥一次施用。叶菜生长期仅浇水、松
土和防病虫。具体过程和要求如下:
装盆 将称好的肥料与过5mm筛的风干供试
土壤混合均匀,装土前在盆底部铺一块0.075mm
孔筛的尼龙布,分层均匀装入土壤(保持土壤紧实
度一致),土表距盆顶边缘3cm深。
蔬菜育苗及移栽 生菜和上海青育苗首先进行
催芽,待生菜种子有80%左右发芽时,移入育苗盘
中[18],以泥炭作为育苗基质,每穴播种3粒。育苗
期间浇02%的尿素溶液两次,根据天气情况进行
补水、遮阳、间苗等措施[19],中间间苗一次,每穴留
一株,待菜苗长出两片真叶时带基质移栽。移栽时,
选取长势均匀的菜苗,连根一并移入盆中。每盆移
栽4株,分布均匀,缓苗后间苗两次,保证每盆留苗
2株。
12 分析和测定
叶菜甲醛含量的测定:每季叶菜生长周期为35
45天。收获后,将叶菜从根的基部切断,鲜样迅
速带回实验室,用去离子水冲洗晾干后称取鲜重,然
后从中分出亚样本,样品经匀浆、蒸馏,用本研究室
在传统乙酰丙酮法测定甲醛含量[20-28]基础上改进
的方法进行测定。具体测定过程:将植株样品一分
为二,一份用于测定干物质含量,另一份匀浆直接测
定,或装瓶并存于4℃冰箱冷藏备,第二天蒸馏。经
过前期的预备实验证明,匀浆的最佳方法是先将叶
菜捣碎然后在组织研磨机中与纯水以1∶2的比例
充分搅拌混匀使植物组织打散并研磨成均匀的糊状
物,关键是每个样品的匀浆质量应保持一致。
甲醛标准曲线的绘制[24]:分别吸取10μg/mL
的甲醛标准液0、02、05、10、20、30mL于25
mL具塞刻度管中,加入乙酰丙酮溶液25mL,加水
至刻度,混合均匀,置于100℃水浴10min,取出冷
却至室温。用1cm石英比色杯,在波长414nm处
以纯水为参比,5min之内测定完吸光度。以甲醛
浓度(x,μg/mL)为横坐标,吸光度(y)为纵坐标,绘
制标准曲线。得到线性方程,并要求使其满足 r
≥0999。
叶菜匀浆中甲醛含量的测定:精确称取上述匀
浆100g,加10%磷酸10mL,加蒸馏水30mL于凯
氏烧瓶中。定氮仪出水口插入盛有20mL蒸馏水的
锥形瓶中,立即加热蒸馏,收集蒸馏液 10min,至
200mL,移入250mL容量瓶中,加入25mL乙酰丙
酮溶液,定容至250mL,置于100℃水浴锅水浴10
min,取出冷却至室温。用1cm石英比色杯,在波长
414nm处以纯水为参比,5min之内测定完吸光度。
13 数据处理
试验数据用 Excel2007进行处理[29],用 SPSS
130进行邓肯氏新复极差检验法(DMRT)多重
比较[30]。
457
3期 李昂,等:脲醛氮肥不影响叶菜的甲醛残留量及食用安全
2 结果与分析
21 甲醛测定的准确度与精密度
为了检验测定蔬菜匀浆中甲醛的准确性和测定
方法的精度,本研究取两组生菜匀浆样品,第一组包
括5份生菜匀浆且分别添加甲醛标准溶液40mL
(相当于 40μg甲醛),甲醛的回收率在 943%
971%之间,平均为 9576% ±05%,校正系数为
1044。第二组包括3份生菜匀浆,每份分别测定五
次,以检验方法的精密度。3个样品五次重复测定结
果的相对标准偏差在0004% 0013%之间,表明该
方法的重现性很高,可用于蔬菜匀浆甲醛的测定。
22 脲醛氮肥对生菜体内甲醛累积量的影响
肥料及其使用量对生菜体内甲醛累积量有一定
的影响(表2)。在3个施氮水平下,均是施氮肥处
理的甲醛累积量明显大于无氮处理。施 N100
mg/kg土时,尿素和尿素 +脲醛处理生菜体内甲醛
是对照的27 28倍,其中尿素处理的最多,为
28倍;施 N200mg/kg土时,是对照的24 32
倍,尿素的最高,达32倍;施N300mg/kg土时,是
对照的21 27倍,尿素达27倍。脲醛肥料与同
等氮量的尿素相比,生菜体内的甲醛累积量比尿素处
理的少。特别是当施N200和300mg/kg土时,尿素
处理生菜的甲醛累积量明显大于尿素与脲醛混合氮
肥处理,尿素处理分别比脲醛1+尿素U及脲醛2+
尿素U处理高出26%和33%,30%和24%。
同一氮肥处理3个施氮量间,施氮量在100
200mg/kg土时,生菜体内甲醛含量无差异,当施氮
量为300mg/kg土时,生菜体内的甲醛含量反而明
显降低。可以认为,就生菜体内甲醛累积量而言,生
菜施用脲醛氮肥安全可靠,不会因为用量增加而增
加其体内甲醛含量。
表2 脲醛氮肥与尿素混施对生菜体内甲醛累积量的影响(mg/pot)
Table2 EfectofmixtureofUFandureaonformaldehydeaccumulationinletuce
处理
Treatment
施氮量Napplicationamount(mg/kg)
100 200 300
CK 021±003a(b) 021±003a(c) 021±003a(c)
U 059±009ab(a) 068±011a(a) 056±010b(a)
UF1+U 056±009a(a) 054±009a(b) 043±007b(b)
UF2+U 057±009a(a) 051±008ab(b) 045±007b(b)
注(Note):数据后括号内字母不同表示肥料处理间差异显著,括号外字母不同表示肥料用量间差异显著(P<005)Diferentletersinside
thebracketmeansignificantdiferenceamongthefertilizertreatments,letersoutsidethebracketmeansignificantdiferenceamongnitrogenapplied
amounts(P<005).
23 脲醛氮肥对上海青体内甲醛累积量的影响
由表3可以看出,无论施氮量从每千克土壤
100mg增加到200还是300mg,还是不施氮,施用
尿素或脲醛氮肥,均没有影响生菜甲醛含量。在施
N100mg处理中,尿素处理生菜甲醛累积量大于无
氮对照。由此可以肯定,尿素单独使用、脲醛氮肥
与尿素混合使用均不会导致上海青体内甲醛累积量
增加。
表3 不同处理小白菜甲醛累积量(mg/pot)
Table3 FormaldehydeaccumulationinsmalChinesecabbageunderdiferenttreatments
处理
Treatment
施氮量 Napplicationamount(mg/kg)
100 200 300
CK 035±006a(b) 035±006a(a) 035±006a(a)
U 057±0a(a) 046±005ab(a) 042±005b(a)
UF1+U 051±008a(ab) 036±008a(a) 035±008a(a)
UF2+U 049±005a(ab) 029±004b(a) 028±004b(a)
注(Note):数据后括号内字母不同表示肥料处理间差异显著,括号外字母不同表示肥料用量间差异显著(P<005)Diferentletersinside
thebracketmeansignificantdiferenceamongthefertilizertreatments,letersoutsidethebracketmeansignificantdiferenceamongnitrogenapplied
amounts(P<005).
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植 物 营 养 与 肥 料 学 报 22卷
24 脲醛氮肥有效性对生菜体内甲醛含量的影响
不同活性指数(AI)脲醛氮肥及不同用量对叶
菜体内甲醛含量的影响见图 1。施 N200和 300
mg/kg土处理生菜甲醛含量的变化规律基本一致。
施氮水平为 200mg/kg土时,有效氮为 718%
(UF5)和尿素处理的生菜甲醛含量无差异,但均明
显大于有效氮55%(UF3)和63%(UF4)的脲醛以
及无氮处理,后三者间无差异。施氮量为 300
mg/kg土时,有效氮55%(UF3)处理的生菜体内甲
醛含量与无氮处理差异不显著,有效氮63%(UF4)
的甲醛含量还明显小于无氮处理。尿素和有效氮为
718%(UF5)处理生菜的甲醛含量范围为497
536mg/kg,有效氮为55%(UF3)和有效氮为63%
(UF4)处理的分别比有效氮为718% (UF5)降低
了68%和70%,比尿素降低了69%和71%。参考
当前我国质检总局暂定鲜香菇甲醛≤63mg/kg的
限量标准[23],试验中生菜体内测得的最大甲醛含量
为536mg/kg,远远小于这一限量值。说明即使单
独使用脲醛,较常规尿素而言也不会增加生菜体甲
醛积累,脲醛的活性大小(有效氮多少)不会影响叶
菜体内甲醛含量。
图1 脲醛有效氮含量(AI)对生菜体内甲醛含量的影响
Fig.1 Efectofavailablenitrogencontentinfertilizer
onformaldehydecontentinletuce
[注(Note):CK、U、UF3、UF4、UF5分别为有效氮含量0%、46%、
55%、63%、718%;图柱上标不同小写字母表示同一施肥量下处
理间差异显著(P<005)Diferentletersabovethebarsmean
significantdiferenceamongthefivetreatments(P<005).]
3 讨论
脲醛缓释氮肥在国外已经有50多年大田施用
的历史,用于我国农业生产实践也明显提高了氮肥
利用率[31]。高等植物中甲醇的氧化作用、光呼吸
形成的C1-THF分解作用会产生甲醛[32],因此,蔬
菜本身含有可检测水平的甲醛。本研究试验证明,
单独施用尿素或者尿素与脲醛混合施用,不管氮多
氮少,对蔬菜体内的甲醛水平影响不大,而且蔬菜体
内的甲醛含量并非施用脲醛缓释氮肥的最高,反而
是施用尿素处理的最多,这充分肯定施用脲醛氮肥
不会造成蔬菜体内甲醛的累积而影响其使用安全。
目前我国尚无蔬菜体内甲醛安全标准,参考香菇甲
醛含量食用安全标准,本试验中蔬菜体内所检测到
的甲醛含量最大为536mg/kg,远小于鲜香菇甲醛
≤63mg/kg[23]的限量标准,表明叶菜施用脲醛对于
食用而言没有危害。
4 结论
1)无论是单独施用尿素、脲醛还是尿素与脲醛
混合施用,不管有氮无氮,还是氮多氮少,生菜和上
海青体内均能检测到甲醛。
2)蔬菜体内甲醛以施用尿素处理的最多,施用
脲醛氮肥不会造成叶菜体内积累甲醛。
3)叶菜在施用尿素和脲醛氮肥下体内的甲醛
含量最高水平为536mg/kg,远小于我国质检总局
暂定鲜香菇甲醛≤63mg/kg的限量标准,叶菜施用
脲醛对于食用而言没有任何危害。
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