全 文 ：紫色土外源砷的形态分配与化学、生物有效性*
苗金燕1* *
何
峰2
魏世强3
刘
刚3
( 1 重庆交通学院,重庆 400074; 2重庆南岸茶园博士后科研工作站,重庆 401336; 3 西南农业大学资源环境学院, 重庆 400716)
摘要
采用盆栽试验与化学分析相结合的方法研究了外源 As 在酸性、中性、钙质紫色土中的形态分配
及其化学、生物有效性特征.结果表明, 土壤本底 As 68% ~ 86% 为残留态, 外源 As 加入 10 d 后 50
2% ~
61
1%转化为残留态, 至收获期( 60 d)仅增 1% ~ 2% . 酸性紫色土中活性态 As 分配为: A (交换态)As>
AlAs> FeAs> CaAs;中性紫色土: AAs> A lAs> CaAs> FeAs; 石灰性紫色土: AAs> CaAs> AlAs>
FeAs. 浸提剂 HCl、NaHCO 3、NH4Cl对土壤 As 的提取能力不同, 与植物吸收 As 的相关性也有差异. NH4Cl
主要提取交换态 As,对土壤 As 的原有形态影响最小,与植株吸收量呈极显著相关, 可作为不同土壤有效
As 的通用浸提剂. 多元回归表明, 酸性紫色土决定植株吸 As 量的是 AlAs 和 FeAs, 中性、石灰性紫色土
为 AAs 和 CaAs.试验发现, AlAs 分级时存在 F- 的干扰, 1 mol!L - 1 H3BO3 可有效掩蔽.
关键词
紫色土
砷
形态
有效性
文章编号
1001- 9332( 2005) 05- 0899- 04
中图分类号
X171
文献标识码
A
Forms and bioavailabilities of exogenous arsenic in purple soils. MIAO Jinyan1, HE Feng 2, WEI Shiqiang3 ,
L IU Gang 3( 1Chongqing Jiaotong University , Chongqing 400074, China; 2Chayuan Postdoctoral Center of Sci
entif ic and Resear ch, Chongqing Nan∀an 401336, China ; 3 College of Resources and Envir onment Science,
Southwes t Agr icultur e Univ ersity , Chongqing 400716, China) . Chin. J . A ppl . Ecol. , 2005, 16 ( 5) : 899~
902.
This study show ed that after As was added into purple so ils for 10 days, 50
2% ~ 61
1% of it transformed into
residual As, occupying 68% ~ 86% in orig inal so ils. For acid purple soil, the As forms were AlAs > FeAs> Ca
As; fo r neutr al purple soil, they were CaAs> AlAs> CaAs> FeAs> AAs, and for calcic purple soil, they w ere
CaAs> A lAs> FeAs> AAs. It is suggested that NH4Cl could be used as common ex tractant for different soils,
because it slightly affected orig inal As forms in soils, and showed a highly significant cor relat ion ( P = 0
01) to
plant absorption. Fr om plur alistic reg ressive analysis of plant A s content and each As form, A lAs and FeAs w ere
the main available forms in acid purple soil, but AAs and CaAs were the most impor tant fr actions in neutral and
calcic purple soils. T he study also showed that H3BO3 could restrain the F interference in the operat ion of As spe
ciation separations.
Key words
Purple Soil, Arsenic, Form, Availabilit y.
* 重庆市科委科技攻关资助项目( 20016655) .
* * 通讯联系人.
2003- 09- 04收稿, 2004- 12- 12接受.
1
引

言
尽管目前仍以全量作为土壤重金属污染评价标
准,但越来越多的研究表明,全量不能很好地反映植
物的受害效应, 起决定作用的是土壤中有效量部
分[ 5, 11, 16, 17, 21, 22] .如何确定有效量, 至今难以定论.
Johnston比较 14 种浸提剂对土壤 As的提取效果,
发现多种化学提取量都与植物吸收相关, 难作取
舍[ 6] . Woolson等[ 18, 19]提出按土壤 pH 使用不同土
壤浸提剂. 这固然使化学提取量与植物吸收相关性
更好, 但不同浸提剂在不同土壤间反映的有效量难
以统一比较.要建立以有效量为土壤重金属污染评
价的标准, 关键在于所用化学提取方法既要反映植
物效应,又要在不同土壤间有可比性,这方面研究还
不充分.
As污染具有类金属性,在土壤中主要以阴离子
状态存在,不论化学有效量还是生物有效量都与其
它在土壤中形态分配密切有关[ 8, 12] . 本文从这一角
度探讨酸、中、钙条件下土壤 As的形态分配及其化
学、生物有效性特征, 以进一步认识元素 As对作物
的活性规律,为土壤As污染评价提供科学依据.
2
材料与方法
2
1
试验材料
2
1
1 供试土壤
酸性紫色土取自四川宜宾白垩系夹关组
发育的红紫泥; 中性紫色土取自重庆北碚侏罗系沙溪庙组发
育的灰棕紫泥; 石灰性紫色土取自重庆巴县侏罗系遂宁组发
育的红棕紫泥. 土壤基本理化性质见表 1.
2
1
2
供试植物
盆栽试验供试作物为莴苣 ( L actuca sati
va) .
应 用 生 态 学 报
2005 年 5 月
第 16 卷
第 5 期






























CHINESE JOURNAL OF APPLIED ECOLOGY, May 2005, 16( 5)#899~ 902
表 1
供试土壤基本理化性质
Table 1 Some basic physicochemical properties of experimental soil
土壤
S oil
pH 有机质
O. M.
( g!kg- 1)
CEC
( cmol!kg- 1) 黏粒Clay
( g!kg- 1)
CaCO 3
( g!kg- 1) 活性FeActive Fe
(
g!g- 1)
活性 Mn
Act ive Mn
(
g!g- 1)
全 As
Total As
(
g!g- 1)
酸性紫色土 Sour purple soil 4
75 7
50 10
12 150
60 nd 824
01 220
00 9
21
中性紫色土 Neuter purple soil 7
52 11
10 12
86 151
80 28
20 520
10 364
60 6
81
石灰性紫色土Calcium purple soil 8
18 10
60 31
82 190
40 70
20 384
02 229
60 14
70
2
2
试验方法
2
2
1 盆栽试验
风干土样过 3 mm 筛后,按每盆 5 kg 盛入
20 cm ∃ 20 cm 塑料钵. 外源 As 加分析纯 Na2HAsO4!7H2O,
处理浓度: CK、5、10、50、100 和 200 mgAs!kg- 1土.底肥每钵
施 N1
0 g, P、K 各 0
5 g. 随机排列, 重复 3 次.各处理陈化
10 d 后, 直播莴苣种子 ,出苗一周后匀苗, 每盆留 3 株 , 60 d
后收获测定.形态分析在土壤陈化 10 d 和 60 d 分别取样.
2
2
2 分析方法
土壤基本性质采用常规法分析[ 9] . 土壤全
As、植株含 As 均以 HNO3H2SO4 消化, AgDDC 比色法测定.
有效 As 提取参考文献[ 6, 10] 方法, 选择 0
5 mol!L - 1 NaH
CO3、1 mol! L- 1 HCl和 1 mol!L - 1NH4Cl为浸提剂, 土水比
分别为1#5、1#5 和 1#50,分别振荡 1
5、1
5和 0
5 h, AgDDC
比色法测定.
As 形态分级: 采用改进的 Jackson 磷形态分级法[ 6] , 将
土壤As 分为 A(交换态 )As、AlAs、FeAs、CaAs、Res(残留
态)As5 种形态(表 2) .其中, AlAs 提取时,须加入掩蔽剂.
表 2
土壤 As的形态分级
Table 2 As conformation separations in soil
组分
Fract ion
提取液
Ext ract ion agent
提取条件
Operation condit ion
交换态 AAs 1 mol!L- 1NH2Cl
AlAs 0
5 mol!L- 1NH2F+
1 mol!L- 1H3BO3
FeAs 0
1 mol!L- 1NaOH
CaAs 0
5 mol!L- 1H2SO 4
25 % ,振荡 2 h,液#土
= 10#1, AgDDC比色法测定 25 % , shaken
for 2 h, liuid#soil= 10#
1,method of AgDDC
2
3
数据处理方法
测定数据经异常值检验后, 输入 DPS 程序进行统计或
多元相关分析.
3
结果与讨论
3
1
As形态分级中 AlAs干扰离子的掩蔽
As的化学性质类似于 P,所以 Jackson[ 7]借鉴 P
的形态分级把 As 分为 A (交换态)As、AlAs、Fe
As、CaAs和 Res(残留态)As 5 种形态
在 AlAs
分离时发现, 若直接用 0
5 mol! L- 1 NH4F 提取
( Jackson磷形态分级法[ 6] ) , 3种土壤都出现红色比
色干扰(未见文献报道) . 用 0
5 mol! L- 1NH4Cl、
NH 4OH和 NH4F 进行空白试验, 证明 NH4+ 无影
响, F- 是干扰因子.加入 Ca( NO3 ) 2、CaCl2 均不能达
到掩蔽效果,试用 H 3BO3 则可以很好地掩蔽 F- 的
干扰,且 0
5 mol!L- 1NH4F 与 1 mol!L - 1H 3BO3 体
积比为 2#1时掩蔽效果最佳,回收率达 100% .
3
2
本底及外源 As在 3种紫色土中的形态特征
由表3可见,原土中 As的主要赋存形态为残留
态,占总 As量的 68% ~ 86% . 活性态 As的分配比
例,酸性紫色土为 AlAs> FeAs> CaAs> AAs; 中
性紫色土为 CaAs> AlAs> FeAs> AAs; 石灰性
紫色土为 CaAs> AlAs> FeAs> AAs
这种分配
形式与土壤基本性质(表 1)密切有关.
外源As加入土壤陈化 10 d后, 3种紫色土中均
有 50%以上外源As转化为 ResAs, 但 ResAs占总
As比例却降为 50% ~ 61%. 增加最大的是AAs,从
本底(未能检出)增加到19% ~ 27%
活性态As的
表 3
3种紫色土 As的形态分布
Table 3 As conformation distribution in three purple soi ls(%)
土壤 Soil As源As source AAs AlAs FeAs CaAs ResAs
酸性紫色土 本底 Original exist s - 10
00 8
47 2
10 79
43
Acid purple soil
外源Add 加入 10 dAdded for 10 d 27
10 13
80 6
70 1
40 51
00
收获期( 60 d)
Results period(60 d)
24
90 14
30 7
16 0
92 52
72
中性紫色土 本底 Original exist s - 11
30 8
50 11
60 68
60
Neut ral purple soil
外源Add 加入 10 dAdded for 10 d 23
00 10
80 7
10 8
90 50
20
收获期( 60 d)
Results period(60 d)
21
40 11
20 8
11 12
70 51
22
石灰性紫色土 本底 Original exist s - 3
50 1
08 9
04 86
38
Calcareous purple soil
外源Add 加入 10 dAdded for 10 d 19
01 3
40 2
70 13
80 61
10
收获期( 60 d)
Results period(60 d)
20
03 3
35 2
09 13
35 61
18
- 未检出 No detected.
900 应
用
生
态
学
报

















16卷
分配改变是:酸性紫色土 AAs> AlAs> FeAs> Ca
As,中性紫色土 AAs> AlAs> CaAs> FeAs, 石灰
性紫色土 AAs> CaAs> AlAs> FeAs. 前后形态
分配差异表明 AAs、AlAs、FeAs 和 CaAs 的赋存
状态除了与土壤基本组成密切相关, 也与 As 本身
浓度有关,高浓度时 AAs的比例大大增加. 表 3 还
表明,当土壤陈化至 60 d(收获期)时,测定形态与陈
化 10 d所得结果相近, 前后只有 1% ~ 2%差异. 研
究表明,外源 As 在土壤中最佳缓冲阶段是 9~ 17
d[ 2, 4, 13] .
3
3
3种化学浸提剂提取效果比较
浸提剂选择是评价土壤 As有效性的关键. 从
提取能力看(图 1) , NaHCO3、HCl、NH4Cl在 3 种紫
色土表现一致,均为 HCl> NaHCO3> NH4Cl; 从化
学分析角度看, 提取量大, 有利于分析的准确性, 但
也可能改变了As在土壤中的原有形态, 不利于反
图 1
As的不同浸提在 3种土壤中化学有效量比较
Fig. 1 Comparision of As available value determ ined by dif ferent reagent
in three soils.
A) NaHCO-3 ; B) HCl
- ; C) NH4Cl. &
酸性紫色土Acid purple soil; ∋
中性紫色土 Neut ral purple soil; (
石灰性紫色土 Acid purple soil.
表 4
不同化学提取与植物有效性的关系
Table 4 Correlation coefficient of the di fferent chemical withdraw value
and the plant usefulness
土壤 Soil HCl NaHCO3 NH4Cl
酸性紫色土
Acid purple soil
0
9958* * 0
9947* * 0
9893* *
中性紫色土
Neut ral purple soil
0
9112* 0
9985* * 0
9793* *
石灰性紫色土
Calcareous purple soil
0
8099* 0
9996* * 0
9993* *
* * P < 0
01; * P < 0
05.
映土性差异. 相关性分析(表 4)表明, 3 种土壤上
NaHCO3、NH4Cl提取的化学有效 As与植株吸收量
呈极显著正相关. HCl可能改变了中性、钙质土壤的
原有性质,因此相关系数下降.表明浸提剂对原土壤
性质影响越小, 提取 As与植物吸 As量间的相关系
数越高.
3
4
As的形态与化学、生物有效量关系
土壤As对植物的有效供给是一个复杂的动态
平衡过程[ 14, 15, 23, 24] . 理论上, 植物最容易吸收 A
As,其次, 应按土壤 As 溶解性次序吸收. 酸性条件
下 FeAs( PAsO
4
= 29
7- 3pH ) > AlAs( PAsO
4
- 30
6
- 3pH ) > CaAs( PAsO
4
= 32
7- 3pH ) [ 1, 3] ,而在含钙
高的土壤中,虽然可能形成砷酸钙化合物沉淀, 但由
于砷酸钙的容积度( 6
8 ∃ 10- 19)远大于砷酸铁( 5
7
∃ 10- 21) ,其形成浓度( As10- 5 mol!L- 1)也大于砷
酸铁的形成浓度( As10- 11 mol!L - 1) [ 20] , 加之共存
的其它碱性盐,有利于提高溶解性 As的比例.植株
吸收 As不是简单的依次吸收, 而是不断地在土壤
中进行平衡转换. 表 5回归分析表明,酸性紫色土中
植株吸As贡献最大的是AlAs和 FeAs, 中性、石灰
表 5
植株含 As量与形态的多元回归分析*
Table 5 Multiple regression analysi s of plant As content and every As conformation
土壤
S oil
多元回归方程
Mult iple regression equat ion
As相关形态
As related conformation
酸性紫色土 Acid purple soil y = - 0
039- 0
20x 1+ 0
85 x 2+ 0
083 x 3- 0
122x 4 r = 0
9919
AlAs
FeAs
中性紫色土 Neut ral purple soil y = 12
9+ 3
61x 1- 2
63 x 2- 77
7x 3+ 0
66 x 4 r = 0
9999
AAs
CaAs
石灰性紫色土 Calcareous purple soil y = - 2
74+ 0
30x 1- 0
84 x 2- 1
12x 3+ 2
10x 4 r = 0
9735
CaAs
AAs
* x 1:AAs; x 2:AlAs; x 3: FeAs; x 4: CaAs.下同 The same below .
表 6
土壤有效 As与形态的多元回归分析
Table 6 Multiple regression analysi s of soil As content and every As speciation value
浸提剂
Reagent
土壤
Soil
多元回归方程
Pluralistic regressive equat ion
As相关形态
As related conformation
HCl 酸性紫色土 Acid purple soil y= - 2
11+ 1
39x 1- 0
75x 2+ 3
97x 3- 1
74x 4 r = 0
9949
F eAs
AAs
中性紫色土 Neut ral purple so il y= - 10
66- 1
36 x 1+ 2
27x 2+ 4
38x 3- 5
02x 4 r = 0
9773
F eAs
AlAs
石灰性紫色土 Calcareous purple soil y= - 7
14+ 0
44x 1+ 17
7x 2- 2
62x 3- 2
36x 4 r = 0
9926
AlAs
AAs
N aHCO3 酸性紫色土 Acid purple soil y= 0
84+ 2
39x 1+ 0
75x 2- 0
39x 3- 1
35x 4 r = 0
9781
AAs
AlAs
中性紫色土 Neut ral purple so il y= - 6
01+ 3
36x 1- 4
65x 2+ 0
39x 3+ 2
68x 4 r = 0
9885
AAs
CaAs
FeAs
石灰性紫色土 Calcareous purple soil y= - 5
31+ 0
95x 1- 1
31x 2- 13
8x 3+ 9
4x 4 r = 0
9985
CaAs
AAs
NH 4Cl 酸性紫色土 Acid purple soil y= 1
2 ∃ 10- 3- 1
0x 1- 1
3 ∃ 10- 3 x 2+ 3
1∃ 10- 4x 3- 1
2∃ 10- 4 x 4 r = 0
9991
AsAs
FeAs
中性紫色土 Neut ral purple so il y= 2
2 ∃ 10- 4+ 1
2x 1- 7
9 ∃ 10- 6 x 2- 3
8∃ 10- 6x 3+ 2
17∃ 10- 5x 4 r = 0
9995
AAs
CaAs
石灰性紫色土 Calcareous purple soil y= - 7
3 ∃ 10- 3+ 0
96 x 1- 0
02 x 2- 0
03x 3+ 0
04x 4 r = 0
9986
AAs
CaAs
9015 期











何
峰等:紫色土外源砷的形态分配与化学、生物有效性











性紫色土贡献最大的是 AAs和 CaAs. 由表 6可以
看出, HCl、NaHCO3、NH4Cl 3 种浸提在形态上均不
能与植物吸收完全吻合. HCl在酸性土上与植物吸
收形态相近,而在中性、石灰性土上相去甚远. NaH
CO3 则是在后两种土壤上的提取形态与植物更为接
近,酸性土上差别较大. NH4Cl是一种温和试剂, 提
取的主要是AAs,并与植物吸收呈极显著相关(表
4)
比较而言, 其对土壤 As 的原有形态影响最小,
可作为不同土壤的通用浸提剂. 不足之处在于低浓
度提取时准确性可能降低.
4
结

论
4
1
H3BO3 可以很好地掩蔽 AlAs分离时出现的
F - 干扰.当0
5 mol!L- 1 NH4F 与1 mol!L - 1H 3BO3
体积比为 2#1时,掩敝效果最佳,回收率达 100%.
4
2
土壤 As主要以 ResAs的形式存在, 外源 As
加入土壤陈化 10 d, 3种紫色土中均有 50%以上转
化为残留态.此时活性态 As的分配为: 酸性紫色土
AAs> AlAs> FeAs> CaAs, 中性紫色土 AAs>
AlAs> CaAs> FeAs, 石灰性紫色土 AAs> CaAs
> AlAs> FeAs. 土壤陈化至 60 d(收获期)所得结
果基本未变.
4
3
酸性紫色土对植株吸 As影响最大的是 AlAs
和 FeAs, 中性、石灰性紫色土影响大的是 AAs 和
CaAs
HCl、NaHCO3、NH4Cl 3 种提取形态与植物
吸As形态均不完全吻合. HCl在酸性土上与植物吸
收形态相近, 在中性、石灰性土上相去甚远. NaH
CO3则相反. NH4Cl提取的主要是 AlAs, 对土壤 As
原有形态影响最小, 且提取的有效 As与植株吸收
量呈极显著相关,可作为不同土壤的通用浸提剂.
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作者简介
苗金燕, 女, 1967 年生,副研究员. 主要从事重金
属污染和环境质量评价研究, 发表论文 11 篇. Email:
hjf1835@ vip. sina. com
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