全 文 ：* 收稿日期:2010 － 07 － 23
基金项目:国家自然科学基金资助项目(10872071、50903033) ;国家科技支撑计划项目课题(2009BAI84B05、2009BAI84B06) ;广州市科技计划
项目(2007Z2-D9151) ;中央高校基本科研业务费(2009ZM0317)。
作者简介:冯彦洪(1976 －) ，女，副教授，博士，主要从事新型聚合物制备成型方法及设备的研究工作。E-mail:yhfeng@ scut． edu． cn。
PLA /剑麻纤维复合材料的增韧改性*
冯彦洪，张叶青，瞿金平，何和智
(华南理工大学聚合物新型成型装备国家工程研究中心，聚合物成型加工工程教育部重点实验室，广东，广州 510641)
摘要:利用聚乙二醇(PEG)、聚丁二酸丁二醇酯(PBS)对聚乳酸(PLA)/剑麻纤维(SF)复合材料进行增韧改性，
PLA /SF复合体系与增韧剂 PEG、PBS密炼共混后，经模压制备 PLA /SF 纤维复合材料。通过正交实验，考察 PEG 含
量、PBS含量、硬脂酸含量以及密炼温度对复合材料力学性能的影响。结果表明:PEG的含量对复合材料韧性的影响
最显著。PBS的含量和硬脂酸的含量对复合材料冲击性能的影响比较显著，但对其断裂伸长率和拉伸强度的影响不
显著。温度对复合材料的冲击性能和拉伸强度几乎没影响，但对其断裂伸长率的影响比较显著。
关键词:PLA;剑麻纤维;复合材料;PEG;PBS;增韧
中图分类号:TQ317 文献标识码:A 文章编号:1001 － 9456(2011)02 － 0009 － 03
Research on Toughening of PLA /Sisal Fiber Composite
FENG Yan-hong，ZHANG Ye-qing，QU Jin-ping，HE He-zhi
(The New National Engineering Research Center of Polymer Molding Equipment，Key Laboratory for Polymer Molding
Processing Engineering，Ministry of Education，South China University，Guangzhou，Guangdong 510641，China)
Abstract:Polyethylene glycol(PEG)and Polybutylene succinate(PBS)were used as toughening agents to improve the
toughness of polylactic acid (PLA)/ sisal fiber(SF)composite materials． The PLA /SF composite was blended with the
toughening agents，and then the PLA /SF composite was prepared by compression molding． An orthogonal experiment was
designed to study the effects of temperature and content of additives that included stearic acid，PBS and PEG on the mechanical
properties of composite． The results showed that the effect of PEG content on the toughness of composite was great． The effects
of PBS content and stearic acid content on the impact properties of composite was more significant，but on the elongation at
break and tensile strength were not significant． Temperature had hardly affected the impact properties and tensile strength of
composite，but had some effect on the elongation at break of composite．
Key words:PLA;sisal fiber;composite;PEG;PBS;toughness
聚乳酸(PLA)是一种来源于可再生资源，具有良好生物降
解性、生物相容性的环境友好聚酯型高分子材料［1］。PLA 的强
度和刚性好，但柔软性和冲击性能差，且成本高。近年来对聚乳
酸改性的研究已成为热点［2 － 4］。采用低成本、高强度的麻纤维
与 PLA复合［5］，是被广泛应用的措施之一，但是，木塑复合材料
最大的缺陷就是韧性差［6］，因此，对 PLA /植物纤维进行增韧改
性意义重大。在 PLA 增韧改性方面，为了保持其完全降解性，
通常采用一些可生物降解材料，如聚丁二酸丁二醇酯(PBS)［7］、
聚乙二醇(PEG)［8］、聚己内酯(PCL)［9］等。
目前国内外的研究主要集中在对 PLA的增韧改性方面，关
于 PLA与植物纤维的复合体系增韧研究的报道不多。文章采
用增韧剂 PEG、PBS与 PLA共混，选硬脂酸作纤维表面改性剂，
以改善剑麻纤维(SF)在基体中的分散性，另外考察温度对复合
材料的制备及加工的影响，并采用正交实验对 PLA /SF 复合体
系进行配方设计，通过力学性能测试确定最佳配方。
1 实验部分
1． 1 实验材料
剑麻纤维:8 mm短切纤维，广东省湛江市东方剑麻集团;
PLA:3051D，Natural works;
PBS:#1001，昭和高分子株式会社;
PEG:广州市天马精细化工厂;
硬脂酸:上海化学试剂采购供应五联化工厂。
1． 2 仪器及设备
电热鼓风干燥箱:CS1013，重庆实验设备厂;
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平板硫化机:QLB-25D /Q，无锡市第一橡塑机械设备厂;
悬臂梁冲击实验机:XJU-22，承德市精密试验机有限公司;
电子万能材料试验机:5566，美国 Instrom公司;
转矩流变仪:大同机械。
1． 3 正交试验方案的设计
为考察各种添加剂含量(包括 PEG、PBS、硬脂酸)以及温度
对复合材料韧性的影响，选择复合材料拉伸性能和冲击性能作
为实验指标，A:密炼温度、B:硬脂酸质量含量(占剑麻质量的百
分数)、C:PBS 质量含量(占除剑麻纤维外的基体质量的百分
数)和 D:PEG 质量含量(占除剑麻纤维外的基体质量的百分
数)作为实验因素，进行四因素四水平正交试验。各因素及其
水平设计如表 1 所示。
表 1 正交设计因素水平表
因素 A /℃ B /% C /% D /%
1 170 0 0 0
2 180 1 5 5
3 190 3 10 10
4 200 5 15 15
1． 4 PLA /SF复合材料样条制备与力学性能测试
预处理:将表面改性剂硬脂酸按一定比例溶于无水乙醇中，
然后以喷雾的形式喷在 SF 表面，待乙醇挥发后放入烘箱中在
105 ℃温度下干燥 4 h。将树脂 PLA、PBS 放入 85 ℃烘箱干燥
2 h。混炼:将预处理后各组分按正交实验表 L16(4
5)进行配料，
加入转矩流变仪中熔融混合。混炼条件:温度按正交表设定为
180 ～ 200 ℃之间，转速为 30 r /min，时间 8 min;模压成型:将经
过密炼的混合物料在平板硫化机上分别压制成 160 mm ×
80 mm ×1 mm和 150 mm ×80 mm ×4 mm的平板。压制条件为
模压温度 185 ℃，预热时间 10 ～ 20 min，模压压力 10 MPa，模压
时间 6 min，冷却时间 5 min。
力学性能测试:将片材按拉伸标准 GB/T1040． 2-2006、冲击标准
GB/T1843-2008要求制成样条并测试其拉伸性能和冲击性能。
2 结果与讨论
表 2 列出了正交实验结果(冲击强度、断裂伸长率、拉伸强
度)数据，由表 2 看出，6 号实验(硬脂酸含量 1 %，PEG 含量
15 %，密炼温度为 180 ℃，不含 PBS)的冲击强度为 3． 97 kJ /m2，
较其他组实验结果好，比未加添加剂时提高了 58． 2 %左右。
表 2 正交实验结果
序号 温度 /℃ 硬脂酸质量含量 /% PBS质量含量 /% PEG质量含量 /% 冲击强度 /(kJ /m2) 断裂伸长率 /% 拉伸强度 /MPa
1 170 0 0 0 2． 51 2． 75 34． 25
2 170 1 5 5 2． 77 3． 66 22． 02
3 170 3 10 10 2． 80 7． 11 15． 09
4 170 5 15 15 3． 21 7． 19 10． 81
5 180 0 5 10 3． 64 5． 91 14． 98
6 180 1 0 15 3． 97 8． 86 12． 97
7 180 3 15 0 2． 26 3． 76 21． 62
8 180 5 10 5 2． 05 4． 11 20． 66
9 190 0 10 15 3． 66 6． 89 14． 54
10 190 1 15 10 2． 82 6． 53 15． 35
11 190 3 0 5 1． 92 2． 81 22． 41
12 190 5 5 0 2． 73 3． 07 24． 66
13 200 0 15 5 3． 68 3． 33 21． 20
14 200 1 10 0 2． 24 2． 78 30． 22
15 200 3 5 15 3． 96 5． 94 14． 45
16 200 5 0 10 2． 13 4． 08 19． 92
由表 3 冲击强度的极差分析表可知，最优化组合为
A4B1C2D4:PEG质量含量为 15 %，PBS 质量含量为 5 %，温
度为 200 ℃，不加硬脂酸。温度和 PBS含量对冲击强度几乎没
影响。硬脂酸含量增加冲击强度呈下降趋势。说明硬脂酸对纤
维与基体的相容性并没有达到预期的效果，导致载荷传递不
好，从而冲击强度下降。PEG的加入明显起到了增韧作用，复
合材料的冲击强度大幅度增加。可能是因为 PEG 使聚合物链
活动能力加强，复合体系混合效果改善，承受载荷时吸收能量
较多，因此，冲击性能提高了。综上所述，各因素对复合材料
冲击强度的影响次序为:PEG 质量含量 ＞硬脂酸质量含量 ＞
PBS质量含量 ＞温度。
表 3 冲击强度极差分析表
冲击强度 /
(kJ /m2)
温度 /
℃
硬脂酸质量
含量 /%
PBS质量
含量 /%
PEG质量
含量 /%
平均值 1 2． 82 3． 37 2． 63 2． 44
平均值 2 2． 98 2． 95 3． 28 2． 61
平均值 3 2． 78 2． 74 2． 69 2． 85
平均值 4 3． 01 2． 53 3． 00 3． 70
R值 0． 23 0． 84 0． 37 1． 26
最优水平 A4 B1 C2 D4
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由表 2 看出，6 号实验(硬脂酸质量含量 1 %，PEG 质量含
量 15 %，密炼温度为 180 ℃，不含 PBS)的断裂伸长率为
8． 86 %较其他组实验结果好，比未加添加剂时提高了 2 ～ 3 倍。
由表 4 断裂伸长率的极差分析表可知，最优化组合为
A2B2C3D4:PEG 含量为 15 %，温度为 180 ℃，硬脂酸含量为
1 %，PBS含量为 10 %。温度对对断裂伸长率的影响趋势是先
上升后下降，可能是因为较高温度能够使聚合物的黏度降低较
快，有利于纤维在复合体系中的分散，但是过高的温度会加速树
脂的降解，样板产生气泡，出现缺陷，故会降低增韧效果。断裂
伸长率随硬脂酸含量的变化无明显规律。加入 PBS 的复合材
料被拉断时，纤维明显被拔出，说明加入 PBS 后复合材料体系
的相容性不好，PBS的增韧作用不明显。PEG 对复合材料断裂
伸长率的影响与冲击强度的影响趋势一致，但是当含量超过
10 %，由压制出来的板可以看出，少量 PEG 逸到样板的边缘，
因此，断裂伸长率上升速率变得缓慢，在 15 %时效果比较好，伸
长率约为不加 PEG 时的 3 ～ 4 倍。综上所述，各因素对复合材
料断裂伸长率的影响次序为:PEG 质量含量 ＞温度 ＞硬脂酸质
量含量 ＞ PBS质量含量。
表 4 断裂伸长率极差分析表
断裂伸长率 /
%
温度 /
℃
硬脂酸质量
含量 /%
PBS质量
含量 /%
PEG质量
含量 /%
平均值 1 5． 18 4． 72 4． 63 3． 09
平均值 2 5． 67 5． 46 4． 64 3． 48
平均值 3 4． 83 4． 91 5． 22 5． 91
平均值 4 4． 03 4． 61 5． 20 7． 22
R值 1． 64 0． 85 0． 59 4． 13
最优水平 A2 B2 C3 D4
由表 2 看出，1 号实验(密炼温度为 170 ℃，不含硬脂酸、
PBS和 PEG)的拉伸强度为 34． 25 MPa，较其他实验结果好。
由表 5 拉伸强度的极差分析表可知，最优化组合为
A4B1C1D1:温度为 200 ℃，不加 PEG、PBS 和硬脂酸。硬脂酸对
复合材料的拉伸强度无明显影响。温度对拉伸强度有一定影
响，从 170 ℃到 180 ℃，拉伸强度呈下降趋势，可能是因为纤维
在复合体系中的混合效果不好，而从 180 ℃到 200 ℃，随着温度
的升高复合体系混合效果较好，因而拉伸强度呈上升趋势，在温
表 5 拉伸强度极差分析表
拉伸强度 /
MPa
温度 /
℃
硬脂酸质量
含量 /%
PBS质量
含量 /%
PEG质量
含量 /%
平均值 1 20． 54 21． 24 22． 39 27． 69
平均值 2 17． 56 20． 14 19． 03 21． 57
平均值 3 19． 24 18． 39 20． 13 16． 34
平均值 4 21． 45 19． 01 17． 24 13． 19
R值 3． 89 2． 85 5． 15 14． 50
最优水平 A4 B1 C1 D1
度为 200 ℃时拉伸强度达到最大。而 PBS 和 PEG 的加入降低
了复合材料的拉伸强度。综上所述，各因素对复合材料拉伸强
度的影响次序为:PEG质量含量 ＞ PBS 质量含量 ＞温度 ＞硬脂
酸质量含量。
表 6 ～ 8 是复合材料拉伸性能和冲击性能方差分析表，从表
中可以看出，PEG的含量对试验主要指标的影响最显著。其他
因素对各试验指标有不同的影响，所显示的规律与上面的极差
分析结果一致。
表 6 复合材料拉伸强度方差分析
因素 偏差方法和(Si) 自由度(f) 均方(S^i) F比 显著性
A 34． 29 3 11． 43 2． 31
B 19． 05 3 6． 35 1． 28
C 55． 56 3 18． 52 3． 74
D 484． 07 3 161． 36 32． 62 ＊＊
空白 14． 84 3 4． 95
误差 14． 84 3 4． 95
注:F0． 01(3，3)=29． 46;F0． 05(3，3)=9． 28;F0． 25(3，3)=2． 36;
＊＊、* 和［* ］分别表示因素对指标的影响程度在显著水平
α =0． 01、α =0． 05 和 α =0． 25 条件下是显著的，下同。
表 7 复合材料断裂伸长率方差分析
因素 偏差方法和(Si) 自由度(f) 均方(S^i) F比 显著性
A 5． 63 3 1． 88 3． 04 ［* ］
B 1． 70 3 0． 57 0． 92
C 1． 34 3 0． 45 0． 72
D 46． 86 3 15． 62 25． 32 ＊＊
空白 2． 51 3 0． 84
误差 5． 55 9 0． 62
注:F0． 01(3，9)=6． 99;F0． 05(3，9)=3． 86;F0． 25(3，9)=1． 63。
表 8 复合材料冲击性能方差分析
因素 偏差方法和(Si) 自由度(f) 均方(S^i) F比 显著性
A 0． 15 3 0． 05 0． 29
B 1． 56 3 0． 52 3． 00 ［* ］
C 1． 07 3 0． 36 2． 07 ［* ］
D 3． 79 3 1． 26 7． 32 *
空白 0． 88 3 0． 29
误差 1． 04 6 0． 17
注:F0． 01(3，6)=9． 78，F0． 05(3，6)=4． 76，F0． 25(3，6)=1． 78。
表 9 是根据正交实验分析推测的断裂伸长率最优配方 1
(温度 180 ℃，硬脂酸质量含量 1 %，PBS 质量含量 10 %，PEG
质量含量 15 %)和冲击强度最优配方 2(温度 200 ℃，PBS质量
含量 5 %，PEG 质量含量 15 %，不加硬脂酸)的力学性能测试
结果。结果显示:配方 1 材料断裂伸长率提高到无添加剂时的
3 倍左右，冲击强度提高到了原来的 2． 3 倍左右;配方 2 材料冲
击强度比无添加剂时提高了 87 %左右，且断裂伸长率为无添加
剂时的 3． 3 倍左右，起到了显著的增韧效果。
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1 －绝热板;2 －定模底板;3 －内六角螺钉;4 －定模垫板;5 －压紧螺钉;6 －堵头;7 －支撑螺钉;8 －定位圈;9 －主流道衬套;10 －支柱;11 －定位环;
12 －加热棒孔;13 －热流道板;14 －定模板;15 －凹模;16 －冷却水道;17 －水嘴;18 －凸模;19 －动模板;20 －斜顶杆;21 －动模垫板;22 －垫块;
23 －动模底板;24 －推板;25 －调整螺钉;27，28 －顶杆;29 －复位杆;26，30，31，32 －内六角螺钉;33 －主流道浇口套;34 －导柱;35 －滑动压环;
36 －导套;37 －喷嘴;38 －加热器。
图 16 模具装配图
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(本文编辑 GZW)
(上接 11 页)
表 9 最优增韧配方力学性能
最优
配方
冲击强度 /
(kJ /m2)
弯曲强度 /
MPa
弯曲模量 /
MPa
拉伸强度 /
MPa
拉伸模量 /
MPa
断裂伸长率 /
%
1 5． 58 21． 92 1417． 74 9． 76 382． 08 8． 13
2 4． 70 26． 95 1916． 74 11． 02 385． 89 9． 14
3 结论
1)通过设计正交试验制备了 PLA /SF 复合材料，并进行了
力学性能测试，研究了温度、硬脂酸质量含量、PBS 质量含量、
PEG质量含量对复合体系力学性能的影响，其中影响最大的因
素为 PEG质量含量。PBS 的质量含量和硬脂酸的质量含量对
复合材料冲击性能的影响比较显著，但对其断裂伸长率和拉伸
强度的影响不显著。温度对复合材料的冲击性能和拉伸强度几
乎没影响，但对其断裂伸长率的影响比较显著。
2)PEG能够使得复合材料的韧性得到较大增强，并且随着
加入量的增多，效果也随之变得明显，但同时也会降低复合材料
的强度，即提高材料的韧性是以降低其强度为代价的。
参考文献:
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(本文编辑 GZW)
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马文静等———基于 Pro /E和 Moldflow的键盘框架热流道注射模具设计
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