全 文 ：第 26卷第 1期
2006年 1月
生 态 学 报
ACTA EC0LOGICA SINICA
V01．26．No．1
Jan．，2006
有机胂饲料添加剂对猪场周围及
农田环境污染的调查研究
王付民，陈杖榴 ，孙永学，高延玲，余静贤
(华南农业大学 广东省兽药研制与安全评价重点实验室，广州 510642)
摘要：对广东省长期使用阿散酸为饲料添加剂的 15个大型猪场的周围环境及农田进行了调查，结果表明：猪场内长期施用猪粪
为肥料的甘薯根内的总砷含量已为国家规定最高检出限(O．5 mg／kg)的3—6倍 ；甘薯地土壤的砷含量介于25-83～55．54 mg／kg，
远远大于自然界最高砷含量的背景值(15 mg／kg)；而且甘薯的各种组织的总砷含量与土壤砷含量成正比。绝大多数猪场鱼塘水
的砷含量已超过渔业水质标准 O．05mg／L；虽然鱼肌肉的总砷含量未超过国家规定标准 O．5 mg／kg，但是在鱼的可食性组织脂肪、
脑的总砷含量却远远超标，约为肌肉组织中3—4倍。猪场排污El附近的土壤，砷污染范围介于200—500m之问；其中在距排污
口约 5m、5Om的土壤，砷的含量远超过自然界的砷含量的最高背景值 15 mg／kg。长期施用猪粪作为肥料的稻田，大多数土壤砷
含量已超过国家规定的最高标准；另外 ，水稻有一定的砷富集能力，而且水稻各种组织的砷含量与土壤的砷含量也存在明显的
正相关。
关键词 ：阿散酸；猪场；环境污染；调查研究
文章编号：1000．0933(2006)01．0154．09 中图分类号：Q143，s154．1，x508 文献标识码：A
Investigation on the pollution of organoarsenical additives to animal feed in the
surroundings and farmland near hog farms
WANG Fu-Min，CHEN Zhang-Liu ，SUN Yong-Xue，GAO Yan—Ling，YU Jing-Xian
ChinaAgricultural University，Guangzhou，510642，China)．Acta Eeologica Sinica，2,O06，26(1)：154—162．
Abstract：Arsenic is one of the most relevant global environmental toxicants．It can be accumulated in plants and animals，and can
eventualy be transferred to human beings．Chronic arsenic poisoning can cause serious health problems including cancers，
hyperkeratosis，restrictive lung disease，and ischaemic heart disease．Research on environmental fate of arsenic has thus received
increasing attention in recent years．Organic arsenic compounds(e．g．，roxarsone and arsanilic acid)are widely added to animal
feed to promote growth rates by controling parasitic diseases．The resulting arsenic—bearing wastes are currently introduced to the
environment(soil，pond，and fiver)or used to fertilize croplands．However，little is known about the environmental fate of these
compounds and their environmental and health impacts．
The polution of surroundings and farmlands around 15 hog farms used arsanilic acid as pig feed additives were investigated in
Guangdong province，China．Study results showed that concentrations of arsenic in sweet potato harvested from contaminated field
had reached a level of 3—6 times higher than the maximal residue limit(MRL)of 0．5 mg／kg based on the current national
standard．Arsenic concentrations in soil for growing sweet potato were 25．83—55．54 mg／kg．which highly exceeded the maximal
background level of 15mg／kg in soil a8 defined in the national standard．Moreover．arsenic concentrations in diferent tissues of the
基金项目：国家自然科学基金重点资助项目(30130140)
收稿日期：2005．03．18；修订日期：2005．11．24
作者简介：王付民(1977一)，男，河南叶县人 ，博士生，主要从事兽药生态毒理学研究．E-mail：Wangfumlng@peoplemail．eoi／1．en
*通讯作者 Author for correspondence．E．mail：chen~@scau．edu．an
Foundation Item：National Natural Science Foundation of China(No．30130140)
Received date：2005-03-18；Accepted date：2005-11-24
Biography：WANG Fu-Min，Ph．D．candidate，Mainly engaged in eeotoxieity of veterinary drugs．E-mail：Wangfuming@pcoplemail．eom．an
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i期 王付民 等：有机胂饲料添加剂对猪场周围及农 田环境污染的调查研究 155
sweet potato directly related to arsenic concentrations in the soil
． The arsenic concentrations in fish pond water exceeded the
standard of fishery water quality of 0．05 mg／kg．Although arsenic concentrations in fish muscle samples did not reach the maxima1
residue limit(0．5 mg／kg)，other edible fish tissues such as brain and fat reached a residual level of 3～4 times higher than those
in the muscle．The results also showed that the range of arsenic pollution was within 200—500 meters from the pig farms
， and
polutant concentrations in soil samples collected about 5m and 50m away from drainage holes had exceeded the 15 mg／kg maximal
background limit．Most of rice fields with long history of recieving swine feces as fertilizer had exceeded the established maximal
limt(15 mg／kg)．In addition，study results suggested that rice had the ability of concentrating the arsenic．Furthermore．the
arsenic concentrations in difierent tissues of rice presented significanfly positive correlation to the concentrations in the soil
．
Key words：arsanilic acid；hog farm；environmental pollution；investigation
砷毒害和砷污染是人们 日益关注的世界性问题。人类长期在低浓度的砷环境中会危害人体健康，砷的过
量摄人也可导致各种癌症n一 。有机胂饲料添加剂(洛克沙胂、阿散酸)具有抗寄生虫病、促进动物生长、改善
动物生产品质等多重作用，在畜牧养殖业中被大量使用。因而，大量的砷随动物的排泄物进入环境中。据国
内外有关资料，这些含砷的排泄物或以有机肥料进入农田，或直接排至鱼塘、河流；毋庸质疑，这些砷将对生物
的生存环境产生重大影响 。
目前，国内外已对包括有机胂在内的兽药及饲料添加剂的生态毒性非常关注，并已进行一定研究 ，引；但
有机胂饲料添加剂的生态毒性的研究资料非常匮乏，特别是对养殖场周围及农田污染的研究资料尚为空白。
这些砷在猪场周围环境中达到多高浓度?是否随食物链在农作物与鱼体内富集而危害人类呢?这些都是迫
切需要了解的问题。本研究选择广东省养殖规模在万头以上，且使用阿散酸作为饲料添加剂的 15个大型养
猪场进行凋查研究，以期为评估有机胂饲料添加剂的生态毒性，并为探讨与治理对策提供资料。
1 材料与方法
1．1 材料
(1)样本 本实验样本取 自15个万头猪场，这些猪场使用阿散酸作为饲料添加剂均在 3a以上；这些猪场
广泛分布在广东省的深圳、清远、云浮、阳江、江门、东莞、佛山等7个地市。
(2)试剂 氢氧化钠、硼氢化钾、硫脲、抗坏血酸、盐酸、砷标准贮备液、30％双氧水、浓硝酸等(所用试剂均
为国产优级纯试剂；用水为去离子超纯水)。
(3)仪器 AFS．230型原子荧光光度计；MKm型微波消解仪；电子恒温加热仪等。
1．2 方法
1．2．1 样品的采集
(1)土样 猪场的甘薯地、施用猪粪的稻田；均采取随机采样的方法采集表层土样(0—15 on)约 200 g，采
样数分别为：15，18个。 猪场排污13附近的土壤，以距排污13约5，50，200m和500m的距离，且以此为中心沿
3个方向采集土样，在每仓采样点附近呈 S型采集土样5个，共计 15个。
(2)塘水与污水 水塘周围，均采集表层水样 10个；排污口采集污水，共计 5个；每个样品不少于50 ml。
(3)塘泥 在水塘周围每个水样采集点附近采集塘泥约500 g，共计 10个。
(4)凤眼莲 随机采 10株，分别取茎、叶用自来水洗净，剪碎后装于样品袋中，一20~C保存。
(5)甘薯 选取在猪场内的甘薯地2～3块，每块随机采集甘薯 15棵，分别取根、茎、叶，用自来水冲洗干
净，剪碎后装于样品袋中，一20℃保存。
(6)水稻 选取在每个猪场周围，而且经常施用猪粪作为肥料的稻田3块，每块随机采集水稻 6株，分别
取根、茎、叶用自来水洗净，剪碎后装于样品袋中，一20~(3保存。
(7)鱼样 在猪场附近的鱼塘，采用鱼网捕鱼，选取约 lkg重的鱼5条，装于样品袋中，一20~C保存。
1．2．2 样品的处理
(1)土样 各土样置于室内风干后，压碎，捡出石子及动植物残渣，用玛瑙研钵研碎后过 100目尼龙筛后，
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充分混匀装于塑料样品袋中保存。
(2)塘泥 室内自然风干，处理方法同土样。
(3)甘薯 分别取根、茎、叶进一步剪碎，用匀浆机匀浆，置于烘箱 60~C烘干后，用玛瑙研钵研碎后过 100
目尼龙筛，充分混匀装于塑料样品袋中保存。
(4)水稻 处理方法同甘薯。
(5)鱼样 分别取肌肉、脂肪、脑、鳃、内脏，匀浆后装于样品袋中，一20~C保存。
1．2．3 样品的消化
(1)土壤与塘泥 土壤及塘泥采用修改的 EPA3050方法 ，即先用 1：1的HNO，：H 0：(V：V)进行预消化，
然后用 H20：进一步消化。
(2)塘水与污水 取水样，充分摇匀后，吸取 2．5 ml于 25 ml的玻璃比色管中，加入 1 ml的 1：1的王水(浓
HC1：浓 HNO 3：1)，充分摇匀后，置于 95℃的恒温水浴锅中水浴 lh，90~(2水浴赶酸30rain。
(3)甘薯、水稻、风眼莲 按常规方法进行消化，见参考文献 ¨。
(4)鱼样 取0．25 g各样品于微波消解罐的容样杯中，方法同甘薯与水稻。
1．2．4 测定方法
(1)测定方式 直接测荧光强度，由AFS．230型原子荧光光度计自动根据标准曲线回归方程求各样品的
砷浓度。
(2)检测限 在实验进行的前、中、后共进行了3次相对标准偏差(RSD)和检测限(LOD)的测定。分别为
(RSD，LOD)：0．89％，0．0684~g／L；0．78％，0．0342~g／L；0．84％，0．0829 t~g／L。
(3)标准曲线的制备 取 5个50 ml和 1个 100 ml的容量瓶标号：0，1，2，3，4，5(0号为 100 m1)；依次加
入200ng／ml砷标准使用液0，0．5，1．25，2．5，5，10rnl(}f[~当于2，5，10，20，40 tg／L的砷标准系列)，先加入少
量的去离子水，再加入浓盐酸 1．5 ml，硫脲．抗坏血酸混合溶液 5 ml，用超纯水定容至刻度，混匀，上机测定。
(4)回收率的测定 取土样 、甘薯、塘水等样品，每个样品设 5个重复，先测本底值，后在样品中加入
10tg／ml的砷标准溶液，按测本底值同样的方法测总砷浓度，按如下公式进行计算：回收率 =(测定总浓度 一本
底浓度)／JH入砷标后终浓度 ×100％，各样品的回收率测定值见表 1。
1．3 数据分析
采用统计分析软件 Statisticaf1¨进行数据分析。
2 结果与分析
2．1 甘薯地土壤与甘薯根、茎、叶的砷含量及相关关系
甘薯地土壤砷含量的范围为 25．83—55．54 mg／kg，其砷含量的平均值为 38．83 mg／kg，约为对照甘薯地土
壤的4．2倍(见表2)，远远大于我国自然界最高砷背景值 15 mg／kg ；这说明甘薯地土壤由于长期施用以阿散
酸为饲料添加剂的猪粪作为肥料，使猪场内甘薯地土壤具有相当高的砷含量。
猪场内甘薯的根、茎、叶的砷含量的平均值分别为：2．22，1．59，1．93 mg／kg；对照甘薯的根、茎、叶的砷含
量的平均值分别为：0．30，0．19，0．24 mg／kg(表 3)。表明甘薯对砷有较强的富集能力。另外，各个猪场内甘薯
根的总砷含量已达国家规定最高检出限(0．5 m~kg)n。 的 3～6倍；甘薯根是接触土壤的直接部位，可能是其
具有较高的总砷含量的直接原因。
甘薯地土壤及甘薯根、茎、叶的砷含量的相关分析表明(图 1)，土壤的砷含量与甘薯的根、茎、叶的砷含量
存在极其显著的正相关(P<0．01)。
2．2 污水、塘泥、塘水、凤眼莲的茎与叶砷含量
污水、塘泥、塘水以及凤眼莲的茎与叶的砷含量分析结果(表 4)表明，各个猪场的污水中均有较高的砷含
量，其平均值为0．55 mg／L，表明猪场污水虽经过3级处理，但仍具有较高的砷含量。塘泥中也有较高的砷含
量，平均值为37．15 mg／kg，表明塘泥可能对砷有较强的吸附能力。大多数猪场鱼塘的塘水的砷含量已超过国一
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表 1 各种样品( g，L)的回收率测定结果①
Table 1 The recovery rate of different samples
*加人砷标后终浓度 =加入砷标准溶液体积(m1)×lOng／m1×
1000，(25 x稀释倍 数)Final arsenic concentration=Volume of arsenic
standard solution(m1)×lOp．g／ml×1000／(25×dilution multiple)；①平均值
±标准误 Mean±S．E，n=5 ’
裹2 15个猪场内甘薯地土壤的砷含量 (mg／kg}0
Table 2 Arsenic concentration of sweet potato soil in 15 hog farms
猪场
Hog farm
甘薯地土壤 Sweet potato soil
第 1块
First block
第 2块
Se-cond block
第 3块
Third block
*ND表示没有测定 ND meoxl8 sample had not been detected；①平均
值±标准误Mean ±S+E， =15
表3 15个猪场内甘薯根、茎、叶的砷含量(mr4ks)0
Table 3 Arsenic concentration of sweet potato rootstalk-stem and leaf In 15 hog farms
*ND表示没有测定 ND meal18 sample had n0t been detected；①平均值 ±标准误 Mean ±S．E， =15
家规定的渔业水质标准0．05m L ，但和调查预期估计的砷含量相差较远。这可能是因为所调查的猪场均
为广东省大型正规化养猪场，对粪尿严格采取 3级处理模式，因此进入鱼塘的砷较少；但我国目前绝大多数猪
场规模较小，对粪尿处理较为简单，甚至有些猪场将粪便直接冲入鱼塘；因此，实际中由有机胂饲料添加剂导
致的砷污染比调查的要严重的多。凤眼莲的茎与叶的总砷含量平均值分别为：0．48，0．58 mg／kg；说明风眼莲
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对砷有一定的富集能力 (塘水的砷含量的平均值 为
0．070 mg／L)。
2．3 鱼的各组织的砷含量及塘水与鱼的可食性组织砷
含量相关关系
从鱼的各组织的砷含量分析结果(表 5)可以看出，
鱼的肌肉组织中的砷含量较低，介于 0．13～0．32 mg／kg
之间，未超过国家规定标准0．5 mg／kg；但是，含脂类较
多的组织脂肪、鱼脑中的砷含量却远远超标，且约为肌
肉组织中3～4倍，说明含脂类较多的组织对砷有较强
的富集能力。另外，鱼鳃及内脏中的砷含量较高，其平
均值分别为：1．94，3．65 mg／kg，其主要原因可能与这些
器官和外界环境相接触有关。
图2是塘水与鱼的可食性组织砷含量相关分析图。
鼋
县
萎
型
篓
甘薯地土壤砷含量(mg g)
Arsenic~onc~lltration of sweet potato soil
图1 甘薯地土壤及甘薯根、茎、叶的砷含量的相关分析
Fig．1 Correlation analysis of soil and sweet potato rootstalk，stem，leaf
由图2可以看出，鱼的可食性组织(肌肉、脂肪、脑)的砷 about arse c。一ntrat
含量，在一定程度上与塘水中的砷含量成明显的正相关(P<0．O1)，这说明水体砷浓度的增加是鱼的可食性组
织中含砷量增加的原因之一。
褒4 1s猪场水塘的污水、塘水、塘泥殛凤眼莲的茎与叶的砷含量(mg，kg或 rag／L)0
Table 4 Arsenic concentration of sewage，pond water，pond mud，stem and leaf of Eichhornia Cl~l,q$1pe$in pond of 15 hog farms
*ND表不没有测定 ND means sample had not been detected；①平均值 ±标准误 Mean±S．E
2．4 排污口附近土壤砷的含量
排污口附近土壤砷的含量分析结果(表 6)表明，在距排污口5，50，200，500 m的土壤的砷含量的平均值
分别为：33．13，23．15，16．07，8．03 mg／kg；在距排污H 200 m以下时，土壤砷的含量均高于自然界最高背景值
15 rag／kg；而在距排污口500 m的距离时已低于该标准。这说明所调查猪场的砷污染范围介于200—500 m之
间，因雨水冲刷造成猪场附近砷污染是有限的；但随着时间推移，猪场排泄砷量的增加，猪场周围的砷污染范
围必将扩大。
2．5 稻田砷含量、水稻各组织砷含量及稻田与水稻的各组织砷含量相关关系
根据稻田砷含量、水稻各组织砷含量的分析结果(表 7)可知，稻田土壤砷含量的范围介于 l4．52 22．32
mg／kg；另外，稻田土壤中砷含量的平均值为 18．65 mg／kg，已韶讨自然界水田最高背景值 15 mg／kg，并且其平均
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值约为对照稻田土壤中砷含量的2．2倍。这主要是因为稻田使用含砷的猪粪，年限在3 5a之间，每666．7 m
使用量在 10～15t／a。值得注意的是，土壤中危害水稻生长的砷含量的临界值为 30 mg／kg，而且有资料表明当
土壤中的砷含量达 25 mg／kg时，水稻减产 10％ ¨；本实验所调查的 15块稻田中已有 5块砷的含量超过
20 mg／kg，最高砷含量已达 22．32 mg／kg；因此，这些砷随着粪便进入农田，可以预见在有限的时间内，必将危害
水稻的生长，进而影响人类的食品安全。施肥水稻的根、茎、叶砷含量的平均值为：16．68，3．63，3．94 mg／kg；对
照田水稻的根、茎、叶砷含量为：8．76，1．33，2．05 mg／kg；表明水稻有一定的砷富集能力，尤其是水稻的根组织
有较强的砷富集能力。稻田土壤的砷含量与水稻各个组织(根、茎、叶)的砷含量呈现明显的正相关关系(见图
3)，即随着土壤砷浓度的提高，水稻各组织砷含量明显增加(P<0．01)。
裹 5 15猪场水塘中鱼的肌肉、脑、脂肪、鳃、内脏的 ~ ii(mg／kg)0
Table 5 Arsenic concentration of fish，brain，fat，8tll and bowel in pond of lS hog farms
*ND表示没有测定 NDmeans sample had not been detected；①平均值 ±标准误 Mean±S．E，n=5
蓁
皇
塘水：肌肉Pond water：Musole，2=O．9852 P—O．000000002
塘水：脑 Pondwater；Brain ，2 O．8075 P—O．0002
0．03 0．04 0．05 0．06 0．07 0．08 0．09 0．10 0．1l 0．12 0．13
塘水的砷吉量(mg／L)
Arsenio consen／rafion ofpond water
图2 塘水与鱼的肌肉、脂肪、脑砷含量相关关系分析
Fig．2 Correlation anaIysls of pond wa也r and muscle brain，fat about
arsenic concentration
{
水稻田土壤的砷古量(Ⅲg g)
Arsenic ooneenhalion ofpaddy field soil
图3 稻田土壤与水稻的根茎叶的砷含量相关关系分析
Fig．3 CorreLation analysis of paddy field soil and stem，rootstalk and leaf of
rice about arsenic concentration
3 讨论
3．1 甘薯、水稻、鱼对砷的富集
甘薯根砷含量已达国家规定最高检出限(O．5 mg／kg)的3 6倍，并且与土壤砷含量成明显相关关系，这与
有关资料表明甘薯有较强的砷富集能力相一致 ；但与有关资料估计的土壤砷浓度每增加 lmg／kg，甘薯根
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生 态 学 报 26卷
内砷含量将增加0．28 mg／kg相比 ，调查结果与此相比有一定的差距；这可能与砷的类型及土壤性质有关。
生活在砷污染鱼塘中的鱼，可以直接从水体中富集砷，也捕食其它富集砷的浮游生物。本研究表明鱼肌
肉的砷含量虽未超标，但含脂类较多的组织脂肪、鱼脑中的砷含量却远远超标；另有资料表明鱼的肌肉对砷有
一 定的富集能力，而造成超标现象n ，这可能与鱼的品种及采食性有关。
裹 6 15个猪场排污口附近土壤砷的含量(mg／kg)
Table 6 Arse~c concentration of soil around drainage hole ln 15 hog
farms
表 7 长期施用猪粪作为肥料的稻田土壤殛根茎叶的砷含量Img，kg)。
Table 7 Arsenic concentration of paddy field soil and stem-root and leaf
of rice used pigman ureⅡsfertilizer
*平均值 ±标准误 Mean±S．E， =15 ①平均值 ±标准误 Mean -IS．E，n=18
水稻对砷的富集，已引起国际上普遍关注 20 。本研究表明水稻对砷有较强的富集能力，相关报道I2卜 也
证实了这一点；虽然本调查虽未涉及到稻米的砷含量，但有资料表明东南亚由于砷污染造成稻米的最高砷含
量已达 1．7mg／kg 。
3．2 猪场周围砷污染区食品的安全性问题
甘薯根、稻米、鱼是砷污染区人们日常生活中常食用的食物，人们在食用这些食品的同时可能摄入过量的
砷而危害人体健康。而根据世界卫生组织(WHO)建议，成年人周摄入量为 1 mg ，如果人每周仅摄入1 kg的
含砷甘薯，摄入的总砷量就将远远超标。
甘薯、水稻的茎与叶是优良畜用饲草，家畜饲喂这些饲料后，可能随食物链的传递而富集砷，进而影响人
类的肉、奶、蛋等动物性食品的安全。 目前，在英 国等大多数发达 国家规定畜用饲草最高砷含量为
0．2mg／kg ；本调查结果表明，甘薯与水稻的茎与叶的砷含量约是该标准的 10 40倍；而且还有资料表明绵
羊饲喂含砷的草料后，可以引起砷在其体内蓄积 。
3．3 猪场周围土壤及稻田土壤的修复问题
据保守估计，2004年全国有机胂饲料添加剂使用总量为 2 X 10 kg左右，若按含砷约为 30％计算，则有 6
×10 kg砷进入猪场周围环境及农田；如果 6×10 kg砷完全进入农田，假设农田可耕作土壤的砷含量净增加
15 mg／kg(土壤砷背景值不计)，而且每666．7 m2可耕作土壤重量按 1．5 X 10 kg来计算，则可使全国约有 18万
hm2农田超过 自然界砷最高背景值。由于农作物的砷含量与土壤中的砷含量呈明显的正相关，所以必须权衡
利弊，采取相关措施来控制这些大量的砷流向农田，同时对已遭受砷污染的农田及猪场土壤进行修复。陈同
斌等研究表明 驯，砷的超富集植物蜈蚣草的羽片的砷浓度可达5070 mg／kg；国外也有报道蕨类植物是砷的
超富集植物 。。。因此，在砷污染的环境中种植蜈蚣草等蕨类植物是费用低 、效率高的具有广阔前景的绿色修
复技术，利用这些植物可以在较短的时间内，将土壤的砷含量降到安全值以下。
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3．4 猪场鱼塘塘水的砷修复问题
大多数猪场鱼塘塘水的砷含量已超标，因此鱼塘塘水的砷修复问题也显得尤为必要。有研究表明凤眼莲
对砷等重金属有较强的富集能力 卜川，卒研究同样表明凤眼莲对砷有较强的富集能力；另外，还有资料表明，
其它水生植物如浮萍、莲等不仅繁殖能力强、生长迅速，而且对砷等重金属有较强的富集能力 3o]。因此，应
在猪场水塘种植以凤眼莲、浮萍等为主的水生植物，来构建人工湿地系统，定期清除这些水生植物，可解决水
塘中砷的污染。
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