全 文 ：第 !" 卷第 # 期
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生 态 学 报
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基金项目：国家自然科学基金资助项目（5$5"$!6" 和 !$7""$86）；国家博士点基金资助项目（9$$5$$9#$56）
收稿日期：!$$8:$!:9"；修订日期：!$$8:9!:$"
作者简介：郑利霞（9#69 ;），女，内蒙古乌兰察布市人，硕士生，主要从事大气氮素沉降研究2
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大气有机氮沉降研究进展
郑利霞，刘学军’，张福锁
（中国农业大学资源与环境学院，北京U 9$$$#V）
摘要：大气氮素沉降是全球氮素生物地球化学循环的一个重要部分，包括干!湿沉降两种，以无机态和有机态形式发生沉降。
长期以来由于受研究方法的限制，国际上对大气氮素沉降的研究多集中在无机态氮的沉降上，忽视了对有机态氮形式发生的沉
降，因而造成了人们对大气氮素沉降总量的低估。在全面总结国内外文献的基础上，综述了大气有机态氮沉降的研究进展，具
体包括大气有机氮的来源、种类!雨水有机氮的测定方法!有机氮沉降对大气氮沉降总量（氮沉降总量 W无机氮沉降 X有机
氮沉降）的贡献，以及有机氮沉降可能的生态效应等。最后，指出了今后我国大气有机氮沉降研究需要加强的主要方面。
关键词：大气沉降；降雨；有机氮；研究方法；生态效应
文章编号：9$$$:$#55（!$$"）$#:56!6:$"U 中图分类号：Y9V；T9"92 9U 文献标识码：%
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KD 世纪中叶以来，随着矿物燃料燃烧、化学氮肥的生产和使用以及畜牧业的迅猛发展等人类活动向大气
中排放的活性氮化合物激增，大气氮素沉降也呈迅猛增加的趋势［C］。据估计，人类活动产生的活性氮已经由
CLMD 年的 CH 8+ 0 - NC增加到 KD 世纪 OD 年代中期的 CMH 8+ 0 - NC［K］，增幅高达 CC 倍，约为全球氮素临界负荷
（CDD 8+ 0 - NC）的 C& M 倍［P］。人为活动产生的活性氮进入大气层后通过大气转化与大气环流 MDE Q LDE的
氮素又沉降到广阔的陆地与海洋生态系统［F，H］。大气氮沉降作为营养源与酸源，其数量的急剧变化将严重影
响陆地及水生生态系统的生产力和稳定性［M］，因而成为各国科学家和公众广泛关注的议题。目前东亚（主要
是中国）、西欧和北美已成为全球氮沉降的三大热点地区［C，R］。
以往在大气氮素沉降的研究中，人们一般只考虑大气中无机态氮的沉降［K］，但越来越多的研究表明，有
机态氮也是大气氮素沉降的一个重要组分［L Q CF］。由于对大气氮素沉降中有机态氮的忽视，人们普遍低估了
大气氮素沉降总量。美国国家大气沉降计划（0STG）近期在一些研究点的监测数据表明，雨水中有机氮占总
氮比例可达 PDE ［CH］。目前，大气有机氮沉降引起了越来越多的科研工作者的关注。早期及后来的一些研究
显示有机态氮既存在于湿沉降中，也存在于干沉降中［L，CM Q CO］，但目前的研究主要集中在湿沉降中的有机态氮
上。本文将根据收集到的国内外文献，对大气中有机氮的来源和形态、雨水有机氮的测定方法、有机氮沉降对
大气氮素总沉降的可能贡献及其生态效应进行了初步总结，以期对今后人们开展这方面研究提供借鉴。
)* 大气中有机态氮的来源和形态
人类活动及生物质直接向大气中挥发气相或固相有机氮。原初大气有机氮的主要来源包括：生物质的燃
烧!工业活动!农业和畜牧业生产!废弃物处理!填土挥发!土壤灰尘（土壤腐殖质）以及动物和自然植被
直接向大气中挥发的有机氮；大气有机氮的另一重要来源是大气层中性质活跃的 0U= 与碳氢化合物发生光
化学反应的产物。
V/-’1’* 等［KD］对大气中有机含氮化合物进行了总结，他们按化合物分类和功能列出了将近 FDD 种有机氮
化合物。一般地，将大气有机氮分为 P 类：有机硝酸盐（氧化态有机氮）!还原态有机氮和生物有机氮。P 类
有机氮化合物中对有机硝酸盐研究的比较清楚。有机硝酸盐是由自然排放源和人为排放源向大气中排放的
碳氢化合物和氧化态无机氮（0U=）在大气层中发生光化学反应的产物，因此，有机硝酸盐既存在于受污染的
大气环境中，也存在于受人类活动干扰比较小的大气环境中。有机硝酸盐，如过氧硝酸乙酰酯（GS0），是一
类重要的可以通过空气发生远距离运移的化合物［KC，KK］，其沉降速率受多种因素影响。GS0对温度很敏感，低
温有利于其在大气中长时间的存活。相对来说，在北纬地区和冬季的时候，GS0 发生远距离运移比较频
繁［KP］。碳氢化合物和氧化态无机氮（0U=）都有很大的自然排放源
［CF，KF，KH］，因此可以推测在工业革命前大气
中已经存在一定的有机硝酸盐库。目前对此类化合物中的其它有机氮化合物（除 GS0外）了解相对比较少，
但它们对总氧化态有机氮沉降贡献不容忽视［CF］。通过用 8WP 模型所作的评估，全球每年发生的氮素沉降总
量为 OK& O 8+，其中 O& C 8+为有机硝酸盐［CF］。
OKLPX O 期 X X X 郑利霞X 等：大气有机氮沉降研究进展 X
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大气和雨水中同时存在多种还原态有机氮化合物，如尿素!氨基酸!甲基化胺等。当前，人们对还原态
有机氮化合物的产生!挥发机理和全球运移形式等掌握得很少。大气中还原态有机氮的可能来源有：海洋挥
发物，农业生产活动挥发物以及生物质燃烧挥发物。/(!-0’ 和 123"4’.［56］的数据显示，在畜禽养殖场附近大
气中甲胺!二甲胺!三甲胺浓度很高，有时超出大气中氨的浓度。还原态有机氮在大气层中和其它化合物反
应很迅速［56，57］，不易发生远距离的运移，而是近距离沉降［58］。9,*.’和 :,;-［57］评估每年到达海洋的胺氮通量
为 <& 6 =+ > - ?@；/(!-0’ 和 123"4’.［56］估计全球由畜牧业生产活动挥发的甲胺为 <& @A =+ > - ?@，生物质燃烧为
<& <6 =+ > - ?@。如果这两份数据可以代表主要还原态有机氮的通量，那么全球每年还原态有机氮沉降通量将
低于 @ =+。在受海洋性空气影响的地区和处于农业生产活动下风向的地区，还原态有机氮对总氮沉降的贡献
比较大［@B］。空气中的生物质和颗粒态有机氮包括细菌!悬浮颗粒物（气溶胶）!花粉以及昆虫。这些物质
都来源于陆地生态系统［5C D E@］，目前还不是很清楚这类有机氮对大气氮沉降的贡献。由于受人类活动的干扰，
全球降尘量在逐渐增加［E5］。有数据显示，降尘中携带大量的有机氮［EE D EA］，降尘的增加会增加有机氮的沉降
量。悬浮颗粒物（=/F）粒径在 <& @ D A7!G 之间，现在还没有见到按 =/F 粒径大小来详细评价其对大气有机
氮沉降通量影响的研究报道。
!" 大气有机氮沉降的测定方法
!& #" 干沉降有机氮的测定方法
目前人们多对湿沉降中的有机氮进行测定，而对干沉降带入的有机氮数量很少报道。相对于湿沉降，干
沉降中有机氮的收集和测定比较困难。评价大气干沉降中的有机氮需要对大气气溶胶中的有机氮及气相有
机氮的浓度!粒径分布及种类演化进行分析。到目前为止还没有直接测定干沉降中有机氮的成熟方法，这是
因为测定干沉降必须通过化学的方法对大气有机氮的种类加以区分，通过实验确定不同种大气有机氮的沉降
速率或者根据无机氮化合物的沉降速率推算出来（如 H>IE）。
!& !" 湿沉降有机氮的测定方法
关于大气湿沉降中有机氮的测定方法相对较多，常用的测定方法有：凯氏定氮法［E6］，过硫酸钾氧化
法［@E，E6］，紫外线光氧化法［@E，E6］，高温燃烧氧化法［B<］及质谱分析法［E7］。从测定原理看，主要有两类即差减法
和直接法。
测定雨水中有机氮的方法，目前使用较多的是差减法———把样品分成两等份，一份用来测定无机氮含量，
另一份用于测总氮，把样品中含氮化合物转化为同一种无机态氮测定，得出总氮含量，最后有机氮含量由总氮
减去无机氮含量得出。前 B 种方法样品中有机氮都是通过差减法推算得出的。利用这种途径计算有机氮含
量时，测定总氮和无机氮过程中即使出现很小的误差都是使得最后计算出的有机氮含量有相当大的不确定
性。为了准确地测定雨水中有机氮的量，首先要对测定总氮!无机氮及由差减法推算得出的有机氮的方法作
比较实验，包括样品的收集!保存!处理及分析。
/(30*-2; 等［@E］同时用过硫酸盐法和紫外线光氧化法对同一取样点同一批雨水样品进行分析，测得的雨
水有机氮含量存在较大差异，并得出结论：过硫酸盐氧化法对雨水中含氮化合物的氧化率高于紫外线光氧化
法。相反地，1)2.’**和 J,(;’**K［E6］测得结果显示用这两种方法分析雨水样品中有机氮含量有很好的相关性，
用过硫酸盐氧化法测得的有机氮浓度比用紫外线光氧化法测得的浓度整体偏低。L3KK’**［E7］报道比较用过硫
酸盐氧化法和质谱分析法测定雨水有机氮浓度，结果不一致，用质谱分析法测得的样品有机氮浓度高。由此
可见，不同研究小组之间关于方法的可靠性得出的结论不尽相同。这可能与不同实验室在分析方法上存在差
异，如在样品的收集!处理!储存及分析过程上不完全一致有关。另外，这可能反映了不同地域!不同取样
地点大气有机氮组成上存在较大差异。
$" 大气有机氮沉降的数量
早在 @C 世纪就有人开始尝试对雨水中的有机氮进行了测定，并且这一工作一直延续到 5< 世纪［@B］。
/,(;G-. 等［E8］的数据显示，科罗拉多州中部和西部雨水中有机态氮占总氮 5AM。1)2.’** 等［8］对全球海洋大
气有机氮沉降进行的综合评估发现，雨水中有机氮的存在是一种普遍现象，即使在太平洋偏远的大溪地岛
（/-!,", ,0*-.1）上也监测到雨水有机氮的存在，浓度达到 2& 34 5+ 6 7 83。对美国部分地区雨水中有机氮的测
定显示，年均浓度在 2& 29 : 2& 3; 5+ 6 7 83之间［3<，<9，<=，;2］。相比之下，在美国弗吉尼亚州切萨皮克海湾中部
（>,1?@!’0-#’-A’ B-C）［;3］和德克萨斯州一些地区［;D］雨水中有机氮年均浓度在 2& D4 : 2& 9 5+ 6 7 83范围之内。
欧洲!美洲!太平洋和大西洋等地区降水中可溶性无机氮和可溶性有机氮的含量，其平均值分别占可溶性氮
的 E=&
果显示雨水有机态氮沉降约为无机氮的 D4F，即雨水有机氮的年通量可达 = A+ 6 !5 8D。范志良等［;G］的研究
表明，氮沉降的输入是长江流域氮输入的主要来源之一，3==4 年长江流域通过降水输入的总氮为 3E2H D 万 "，
其中无机氮（IJ6）占 E9& =F，有机氮（IK6）占
含量在可溶性的氮中占 E;&
有机氮对总氮的贡献率在 EF :4;F之间，但 E2F的监测数据显示有机氮所占比例为 32F :;2F，平均而言，
湿沉降中可溶性有机态氮（I,00)*M’1 KN+-.,( 6,"N)+’.）和总有机态氮（/)"-* KN+-.,( 6,"N)+’.）对总氮贡献率分
别为 <;&
在一些不确定因素导致其变异范围较大［3;］。
!" 大气有机氮沉降的生态效应
大气有机氮沉降的生态效应在近些年来逐渐引起了科研人员的关注。大气有机氮沉降到陆地和水生生
态系统后，可以作为该系统的外来营养源、能量源，也可能对生态系统产生毒害作用（如酸害）。要评价大气
有机氮的生态效应，首先要弄清楚发生沉降的有机氮化合物哪些是可以被生物所利用的。经研究［;=］，浮游植
物可以利用可溶性有机氮化合物，如氨基酸，尿素等。O’,’N*0和 O-’N*［<=］研究表明，雨水中部分可溶性有机氮
是可以被生物所利用的，而且这部分有机氮可以提高生态系统的初级生产力。
沉降到生态系统的有机氮化合物可经过多种途径进入到该系统的氮素生物地球化学循环中。在缺氮的
生态系统中，通过大气沉降输入到该生态系统的有机氮可以增加系统的初级生产力以及生物量和土壤有机物
质的积累；而在氮饱和的生态系统中，外来输入的有机氮不会再起到营养作用，反而会加速陆地生态系统氮的
流失和水体富营养化［G2］。由大气降雨输入海洋的有机氮，一部分直接输入，另一部分由陆地径流带入。据报
道，近几十年中受大气氮沉降的影响，许多原先寡营养的河口和近海水域已变得更加中等营养或富营养
化［G3］。在全年降雨频繁而暴风雨少的地区，或者湿降以降雪为主而且融雪季节很快来临的地区，由湿沉降带
到陆地生态系统的有机氮不会停留在土壤系统中，而是通过径流输入到其它系统中。另外，大气沉降的生物
活性有机氮可导致生态系统种群和结构的变化，具有同化有机氮竞争优势的物种成为该系统的优势种群，如
有害藻类的大量繁殖［G2］。
#" 结语
尽管早在 3= 世纪 G2 年代科学工作者们就开始了大气氮素沉降的监测工作［GD］，但相对于无机氮沉降而
言，人们对以有机氮形态发生的沉降研究比较少。目前，关于大气有机氮沉降的研究已成为国际上关注的一
个热点和难点。有机氮在雨水中的浓度变幅范围很大，其沉降量也有较大的地区差异。对产生这种差异的原
因，目前还不是很清楚。如前文所述，大气中有机氮化合物种类繁多，来源各不相同。而且由于受人为活动干
扰的不同，不同的生态系统其大气有机氮的排放源有很大的不同，如 P(!-1’和 @NQ"R’.［DE］报道，在畜禽养殖场
附近大气中甲胺!二甲胺!三甲胺浓度很高，由此他们经估算得出全球由畜牧业生产活动挥发的甲胺要多于
3<4!""#：$ $ %%%& ’()*)+,(-& (.
由生物质燃烧所带来的量。有研究［/0，1/］显示，在受人类活动干扰比较小的大气环境中 234 的浓度仅是受污
染大气环境中的 567，而且有机硝酸盐浓度城市要高于乡村。从理论的角度，随着近代工农业的发展，人类
活动向大气中排放的 489及胺类化合物在不断的增加，再加上降尘的增加，大气有机氮沉降也会呈增加的趋
势。不同的季节大气中生物有机氮的浓度也不同。在春暖花开播种的季节里，随着空气中生物有机氮（如花
粉，昆虫，等）的增加，发生沉降的生物有机氮也会增加［5:］。此外，有报道氮素湿沉降的时空变化，不仅仅受降
雨量的影响，也受其它因素，如大气氮素源的季节变化和其它气象条件影响［50］。雨水中有机态氮素很不稳
定［/1，/:］，由于挥发损失以及容器壁（微生物）的吸收作用会造成对所收集样品雨水有机氮浓度的低估，而雨水
中由生物活动导致的无机态氮转化为有机态氮会使得雨水有机氮浓度偏高。此外，雨水中有机态含氮化合物
很不稳定，收集和分析方法的不统一也有可能使结果产生一定差异。
目前国际上还没有建立起一套标准的收集!保存及测定有机氮沉降的公认方法，由于方法的差异，对国
际上不同小组报道的有机氮沉降量很难进行系统比较与评估。因此，要准确评估大气有机氮沉降量，揭示其
时空分布规律以及来源，首先需要建立一套标准的样品收集、保存与测定的研究方法。其二，在对大气有机氮
沉降的研究中，应选择一系列有代表性的样点（如背景监测点、典型农田监测点、交通及工业污染源附近的监
测点等）的监测，加强各监测区域排放源的监测以及发生沉降中各类有机氮化合物所占比例，可以利用稳定
同位素法分析其来源和形成过程，弄清有机氮沉降与人类活动的关系。其三，利用模拟研究评估有机氮沉降
在水生生态系统和陆地生态系统中的分布及其生物学效应。总之，进一步加强对大气有机氮沉降的研究不仅
对全面评价大气氮素沉降的数量有重要作用，同时也是全面评价大气沉降的生态环境效应所不可缺少的。
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