全 文 ：第 25 卷第 12 期
2005 年 12 月
生　　态　　学　　报
A CTA ECOLO G ICA S IN ICA
V o l. 25,N o. 12
D ec. , 2005
北京城乡结合部气溶胶中水溶性离子
粒径分布和季节变化
陈永桥, 张　逸, 张晓山3
(中国科学院生态环境研究中心, 北京　100085)
基金项目: 中国科学院知识创新资助项目 (KZCX32SW 2424) ; 国家 973 资助项目 (2003CB415003)
收稿日期: 2005205222; 修订日期: 2005210219
作者简介: 陈永桥 (1979～ ) , 男, 浙江上虞人, 硕士生, 主要从事大气气溶胶化学研究. E2m ail: yongqiaoch@yahoo. com. cn3 通讯作者A utho r fo r co rrespondence. E2m ail: zhangxsh@m ail. rcees. ac. cn
Foundation item: Know ledge Innovation P rogram of Ch inese A cadem y of Sciences (N o. KZCX32SW 2424) ; T he N ational Basic Research P rogram
of Ch ina (N o. 2003CB415003)
Rece ived date: 2005205222; Accepted date: 2005210219
Biography: CH EN Yong2Q iao, M aster candidate, m ain ly engaged in atmo spheric aero so l chem istry. E2m ail: yongqiaoch@yahoo. com. cn
摘要: 利用离子色谱分析北京市大气气溶胶中的水溶性无机离子, 结果表明, 北京城乡结合部 T SP 中水溶性离子的年均浓度为
54197Λg·m - 3, 其中 SO 2-4 、NO -3 、Ca2+ 、N H +4 4 种组分占总离子浓度的 85%。T SP 中总离子浓度冬季最高、夏季最低。K+ 浓度
夏季最高, Ca2+ 和M g2+ 秋季浓度明显比其他季节高。N H +4 和 SO 2-4 的浓度变化趋势相似, 相关系数为 0197。大气气溶胶中水溶
性离子的粒径分布各不相同, F - 、M g2+ 和Ca2+ 呈粗模态分布,N H +4 是细模态分布, 其余离子呈双模态分布。F - 、N H +4 、M g2+ 和
Ca2+ 4 种离子粒径分布的季节变化不明显, 冬季NO -3 在细颗粒中的比例最大, 春季N a+ 在粗颗粒中的比例最大, 采暖期前后
SO 2-4 的粒径分布有明显变化。
关键词: 气溶胶; 水溶性离子; 粒径分布; 北京
文章编号: 100020933 (2005) 1223231206　中图分类号: X513　文献标识码: A
Size d istr ibution and sea sona l var ia tion of ion s in aerosol a t sem i-urban site in
Be ij ing
CH EN Yong2Q iao, ZHAN G Y i, ZHAN G X iao2Shan3 　 (R esearch Cen ter f or E co2E nv ironm en ta l S ciences, Ch inese A cad emy
of S ciences, B eij ing , 100085, Ch ina). A cta Ecolog ica S in ica , 2005, 25 (12) : 3231～ 3236.
Abstract: Concern abou t air po llu t ion has led to num erous studies on the chem ical compo sit ion and sou rces of atmo spheric
aero so ls. A tmo spheric aero so ls influence m any atmo spheric p rocesses including cloud fo rm ation, visib ility varia t ion and so lar
radiat ion transfer, and p lay a m ajo r ro le in acidificat ion of clouds, ra in and fog. A lso, they have been found to be associated
w ith health p rob lem s, such as mo rtality and asthm a. To understand their sou rces, behavio rs and fo rm ing m echan ism s, it is
impo rtan t to m easu re bo th size distribu t ion and chem ical compo sit ion of atmo spheric aero so ls. T he aim of th is study w as to
invest igate the size distribu t ion and seasonal varia t ion of the w ater2so lub le ion species in atmo spheric aero so ls.
T he samp ling site w as cho sen on the roof of a five2sto ry bu ilding (abou t 15 m above the ground level) in R esearch Cen ter
fo r Eco2Environm en tal Sciences, located in no rthw estern sem i2urban area of Beijing city. Size fract ionated atmo spheric aero so ls
w ere samp led tw o tim es per mon th from January to D ecem ber, 2003. In each samp ling, a fou r2stage cascade part icu late
separato r (D FJ21) w as used at a flow rate of 566 L m in- 1 w ith nom inal size cu ts of < 111, 111～ 210, 210～ 313, 313～ 710 and
> 710 Λm aerodynam ic diam eter. Samp ling du rat ion w as abou t 24 h start ing from 10 a. m. O nce samp ling w as fin ished,
samp ler filter w as fo lded face to face and p laced in a p last ic bag. Samp led filters w ere u ltrason ically ex tracted fo r 45 m in using
50 m l of deion ized w ater, the ex tracts w ere filtered and analyzed fo r m ajo r ions ( i. e. an ions: F - , C l- , NO -3 and SO 2-4 ; and
cat ions: N a+ , N H +4 , K+ , M g2+ and Ca2+ ) u sing D ionex DX2120 ion ch rom atograph.
D ata show ed that average concen trat ion of to tal w ater2so lub le ions in T SP w as 54. 97 Λgöm 3, w ith a m ax im al value in
w in ter and a m in im um in summ er. Compo sit ion of the co llected aero so ls indicated that the h ighest ion w as SO 2-4 , fo llow ed by
Ca2+ , NO -3 and N H +4 . T hese fou r ions accoun ted fo r mo re than 85% of to tal ion ic concen trat ion. T he m ax im um concen trat ion
of K+ w as observed in summ er, w h ile the h ighest concen trat ions of Ca2+ and M g2+ occu rred in au tum n. T he to tal n itra te w as
greater in au tum n and w in ter than that in sp ring and summ er, suggest ing that part of ammon ium nitra te m igh t be vapo rized at
h igh temperatu re due to the equ ilib rium betw een gas phase and so lid phase. T he concen trat ions of N H +4 and SO 2-4 had sim ilar
trend of varia t ion w ith a co rrela t ion coefficien t ( r) of 0197. T he distribu t ions of w ater2so lub le ions in atmo spheric aero so ls
w ere differen t among differen t sizes. T he m ass size distribu t ions of C l- , NO -3 , SO 2-4 , N a+ and K+ w ere b imodalw h ile that of
F - , M g2+ , Ca2+ and N H +4 w ere un imodal. F - , M g2+ and Ca2+ w ere m ain ly en riched in the coarse fract ions, w h ile N H +4 w as
abundan t in fine fract ions. Seasonal varia t ions of F - , N H +4 , M g2+ and Ca2+ in differen t size part icu lates rem ained constan t.
Size distribu t ion of NO -3 w as differen t in differen t seasons, w ith the h ighest concen trat ion in fine part icles (< 1. 1 Λm ) in
w in ter and coarse part icles (> 710 Λm ) in o ther seasons. N a+ w as dom inan t in coarse part icu lates (> 710 Λm ) in sp ring,
suggest ing that N a+ w as largely so il derived. Because K+ w as m ain ly en riched in part icu lates less than 111 Λm , it w as believed
that K+ w as m ain ly o riginated from biom ass bu rn ing. T he size distribu t ion of SO 2-4 w as sign ifican tly differen t betw een heating
and non2heating periods. SO 2-4 in coarse part icle had been ascribed to con tribu tion from re2suspension of so il and fo rm ation by
heterogeneous ox idat ion of SO 2 on part icu lates derived from so il.
Key words: aero so l; w ater2so lub le ion; size distribu t ion; Beijing
　　气溶胶是一种重要的大气污染物, 大气气溶胶粒子大小、状态、组成和运动方式的不同决定了气溶胶的污染特征以及对环
境和人类健康的影响程度[1, 2 ]。据 2003 年空气质量日报显示[3 ] , 北京市首要污染物为可吸入颗粒物的天数达 295d。随着城市化
进程的加快和能耗的增长, 北京市的大气污染状况已经由原先单一煤烟型污染转变为复合型污染。从大气气溶胶的研究现状
看, 分粒径气溶胶的化学组分研究相对欠缺, 对气溶胶的污染状况和特征的认识有待进一步提高, 所以对分粒径大气气溶胶进
行大量的观测和分析显得非常必要。
通过对气溶胶中水溶性无机离子的研究, 有助于全面了解当前北京大气环境的质量状况, 并且对于明确气溶胶的来源、形
成机制和传输具有重要意义。本实验采集了北京市西北城乡结合部 5 种粒径的气溶胶样品, 分析水溶性离子的浓度和季节变
化、水溶性离子的粒径分布及季节变化特征。
1　样品的采集和分析
　　样品采集点设在中国科学院生态环境研究中心实验楼顶, 距离地面 15m。该采样点位于北京市海淀区, 属于城乡结合部, 周
围是文教和居民区且交通繁忙。本研究采样周期为 1a, 从 2003 年 1 月至 12 月。每隔 10～ 15d 采集 1 次样品, 每次采样持续
24h, 共采集 24 组样品。所采的气溶胶粒子分为 5 个粒径范围, 即> 710 Λm、710～ 313 Λm、313～ 210 Λm、210～ 111 Λm 和< 111Λm。本实验采样仪器为日本柴田化学器械工业株式会社生产的D FJ21 型五段多孔冲击分级器与HV 21000 型大流量采样器, 采
样流量为 566 L öm in。
图 1　T SP 中各离子的年均比例
F ig. 1　A nnual average percen tage of ions in T SP
分取一定面积的样品滤膜, 用去离子水超声提取, 每次 15m in 共提取 3 次。提取液都转入 50 m l 容量瓶中并定容, 样品经
0122 Λm 醋酸纤维滤膜过滤后于 4℃保存。使用DX2120 离子色谱仪 (美国D ionex 公司) 分析其中 F - 、C l- 、NO -3 、SO 2-4 、N a+ 、
N H +4 、K+ 、M g2+ 和 Ca2+ 共 9 种水溶性无机离子。水体中各离子的检出限介于 0102～ 0125 m göL 之间, 相对标准偏差均小于
316%。
2　实验结果与讨论
2. 1　 浓度与组成
在本次观测中, 大气总悬浮颗粒物 (5 级相加为 T SP)中 9 种
离子总年均浓度为 54197 Λgöm 3。图 1 显示 T SP 中各离子的年
均百分比。其中 SO 2-4 是最主要的离子, 年均浓度为 20116Λgöm 3, Ca2+ 、NO -3 和 N H +4 浓度分别为 11112、10109 和 5146Λgöm 3, 其余 5 种离子浓度均小于 3 Λgöm 3。从图 1 看到, SO 2-4 占
总离子的比例为 37% , Ca2+ 占 20%。SO 2-4 、Ca2+ 、NO -3 和N H +4 4
种离子共占总离子浓度的 85% , 其它 5 种离子仅占总离子浓度
的 15%。
2323　 生　态　学　报 25 卷
2. 2　季节变化
北京市的集中供暖时间为 11 月 15 日至翌年的 3 月 15 日, 考虑到采暖期要消耗大量的煤等化石燃料, 所以本研究将整个
采暖期视为冬季, 3 月 16 日至 5 月底视为春季, 6 月初至 8 月底视为夏季, 9 月初至 11 月 14 日视为秋季。表 1 列出了不同季节
各种离子的平均浓度。总体上, T SP 中总水溶性离子浓度冬季比春季高, 秋季其次, 夏季最低。由表 1 可知, 冬季总水溶性离子
的平均浓度为 69115 Λgöm 3, 为夏季浓度的 116 倍, 反映出北京冬季气溶胶污染比夏季严重。
表 1　不同季节 TSP 中 9 种离子的平均浓度
Table 1　Seasonal average concen tration s of n ine ion s in TSP (Λgöm 3)
离子 Ion F - C l- NO -3 SO 2-4 N a+ N H +4 K+ M g2+ Ca2+ ∑
冬季W inter 0168 3152 13189 27181 1199 8176 2128 0184 9137 69115
春季 Sp ring 0148 2149 8133 20175 1174 5149 2131 0193 12100 54153
夏季 Summ er 0145 2128 6180 15182 1101 3128 2180 0185 9179 43107
秋季A utum n 0163 2167 10140 14136 1131 3125 2102 0198 14125 49188
　　图 2 是逐次所采气溶胶样品中离子浓度的季节变化图。由于离子组分的来源不同, 各离子表现出不同的季节变化特征。由
表 1 可知, K+ 夏季平均浓度最高; 由图 2 看到, 6 月份观测的 T SP 中 K+ 浓度出现极大值 (9162 Λgöm 3) , 是 K+ 年均浓度的 411
倍, 该现象与有关报道一致[4 ]。由于 K+ 是生物质燃烧的示踪物[5 ] , 6 月是北京及周边地区麦收季节, 所以存在以秸秆焚烧为主
的生物质燃烧现象; 另外, 采样点附近的垃圾焚烧可能对气溶胶中的钾也有很大贡献。Ca2+ 和M g2+ 的季节变化跟其他组分不
同, 从表 1 看到这两种离子的季节平均浓度均是秋季最高, 春季其次, 这与已有的报道不同[6 ]。这可能是由于 2003 年北京没有
沙尘暴, 所以这两种离子的春季平均浓度并不高; 夏季湿度大而且降雨量大, 冬季大部分土壤被冻结, 以上因素导致 Ca2+ 和
M g2+ 浓度秋季最高。C l- 浓度的季节变化为春夏季比秋冬季低,N a+ 浓度的变化趋势与其相似。
图 2　T SP 中水溶性离子浓度季节变化
F ig. 2　Seasonal changes of w ater2so lub le ion ic concentrations in T SP
　　秋冬季NO -3 的平均浓度比春夏季高 (见表 1) , 从图 2 看到, 秋冬季NO -3 浓度均出现较大的数值。秋冬季 T SP 中的NO -3
的平均浓度为 12115 Λgöm 3, 其中秋冬季测得的最大浓度为 32140 Λgöm 3; 而春夏季 T SP 中NO -3 的浓度变化幅度不大, 平均浓
332312 期 陈永桥　等: 北京城乡结合部气溶胶中水溶性离子粒径分布和季节变化 　
度为 7157 Λgöm 3。前人的研究已经表明, 气溶胶中的NO -3 很大部分是来自NO x 气体转化生成的HNO 3 气体与大气中的N H 3
反应而形成N H 4NO 3, 部分以Ca (NO 3) 2、M g (NO 3) 2 等形态存在, 而N H 4NO 3 不稳定, 在较高的温度下容易分解成硝酸气体和
氨气。关于硝酸盐在颗粒物和气体中的动态分布已有很多报道[7, 8 ] , 大都认为主要与温度有关。由于春夏季温度相对高, 所以气
溶胶中的硝酸铵容易分解而释放到大气中, 秋冬季在温度相对较低的气象条件下气溶胶中的硝酸铵不容易分解, 可见温度是影
响气溶胶中NO -3 浓度的一个很重要的原因。从本次观测结果可知, 气溶胶中的NO -3 浓度冬季明显比夏季高 (见表 1) , 该现象
与有关报道一致[9 ]。关于N H +4 与 SO 2-4 的浓度变化情况由图 2 明显看到, 两者的变化趋势非常相似, 均在采暖期达到最大。对
两者进行线性拟合, 相关系数 r= 0197。根据观测得到的结果, N H +4 öSO 2-4 的年均摩尔浓度比值为 1144, 说明N H +4 通常以
(N H 4) 2SO 4 和N H 4H SO 4 等形式存在[10 ]。
2. 3　粒径分布
大气颗粒物中水溶性离子的组成和粒径分布与颗粒物的来源和形成过程密切相关[11 ]。图 3 是 9 种离子的年均粒径分布
图。从图中看到 9 种离子的粒径分布规律不尽相同, 其中 F - 、M g2+ 和Ca2+ 3 种离子呈粗粒态谱分布, 而N H +4 为非常明显的细
粒态谱分布, 其余离子呈双模态分布。
M g2+ 和Ca2+ 主要来源于地表土壤和扬尘, 所以粗颗粒中的比例最大。N H +4 主要来源于N H 3 同大气中的酸性气体反应, 生
成的物质主要分布在细颗粒中。而从图 3 看到 K+ 的粒径分布与 SO 2-4 相似, 均在细颗粒中的比例最大。C l- 和N a+ 的粒径分布
一致, 这与两种离子的来源 (如海盐、生物燃烧和扬尘等) 相似有关。由图 3 看到,NO -3 在细颗粒中的比例最大; 而粗颗粒中的
NO -3 所占比例相对较大, 这与HNO 3 和NO x 气体在已有粗颗粒表面反应生成硝酸盐类物质有关。由此可见, 粗颗粒中的离子
以自然源为主, 细颗粒中的离子更多地与人为源有关。
图 3　离子浓度的粒径分布
F ig. 3　Size distribu tions of ion ic concentrations
2. 4　粒径分布的季节变化
通过分析不同季节 9 种离子的粒径分布情况知道, F - 、N H +4 、M g2+ 和 Ca2+ 4 种离子的粒径分布并无明显的季节变化, 各
粒径上的比例变化不大。F - 、M g2+ 和Ca2+ 为粗粒态谱分布,N H +4 为细粒态谱分布。
图 4 是离子粒径分布的季节变化图。由图 4a 可知, 夏季 SO 2-4 在< 111 Λm 颗粒中的比例最大, 而> 7 Λm 颗粒中的比例最
小, 这主要与夏季强的光化学反应有关[12, 13 ] , 同时与夏季相对高的湿度而导致 SO 2 在云雾液滴中的氧化反应得到增强也有关。
图 4b 显示, 冬季NO -3 在< 111 Λm 颗粒中的比例最大, 其它季节均是> 7 Λm 颗粒中的比例最大。因为NO x 气体在大气中反应
生成的硝酸铵主要富集在细颗粒中, 而冬季气温低, 颗粒中的N H 4NO 3 不易分解, 所以导致冬季NO -3 在细颗粒中的比例最大。
4323　 生　态　学　报 25 卷
随着温度的升高, 颗粒物中的N H 4NO 3 逐渐变得容易分解; 而且由于细颗粒表面的蒸汽压比粗颗粒高,N H 4NO 3 在细颗粒中的
热分解作用更加显著, 这导致高温条件下细颗粒中的浓度比例明显降低。从观测结果可知, 夏季NO -3 在< 111 Λm 颗粒中的比
例最小, 为 1515%。N H 4NO 3 分解产生的HNO 3 气体可以再次被吸附到大气颗粒物表面, 由于大气颗粒物表面的酸性随着粒径
变小而逐渐增强, 所以相对而言大气中的HNO 3 气体更容易被吸附在粗颗粒表面并与粗颗粒中富含的Ca、M g 等离子反应, 这
导致粗颗粒中的NO -3 浓度比例上升。上述原因共同导致了不同粒径颗粒中的NO -3 比例有明显的季节差异。从图 4c 看到, 春
季N a+ 在粗颗粒中的比例明显比细颗粒中的高, 说明该季N a+ 主要来源于地表扬尘。由图 4d 可知, K+ 在细颗粒中所占的比例
最大, 其中夏季 K+ 在< 111 Λm 颗粒中的比例高于其它各季, 为 4713%。而 K+ 在> 7 Λm 颗粒中的比例春季达到最大值, 为
1510%。K+ 的来源有生物质燃烧、海盐和土壤[14 ], 来源于土壤尘的粒子通常为粗颗粒, 结合前述 K+ 的季节变化认为, 北京大气
气溶胶中 K+ 的来源以生物质燃烧为主, 这与有关文献的报道一致[15 ] , 而土壤扬尘对 K+ 有一定的贡献。
图 4　粒径分布的季节变化
F ig. 4　Seasonal variat ions of size distribu tions
　　由观测结果可知, 全年 SO 2-4 的粒径分布大部分呈细粒态谱分布, 但 3 月份采暖期结束后采集的两组样品明显不同。图 5 是
采暖期结束后两组样品的 SO 2-4 粒径分布图。由图看到, 3 月 28 日的样品中, SO 2-4 在 313～ 7 Λm 颗粒中的比例最大, 而 4 月 17
日的样品中, > 7 Λm 颗粒中的 SO 2-4 所占比例最大, < 111 Λm 颗粒中的比例比 3 月 28 日有明显下降。
图 5　SO 2-4 的粒径分布
F ig. 5　Size distribu tions of SO 2-4 in two samp les
　　SO 2-4 主要来源于 SO 2 气体的光化学反应和液相氧化, 生成
的 SO 2-4 主要富集在细颗粒中[16 ]。粗颗粒中的 SO 2-4 主要通过已
有颗粒表面的非均相反应或者 SO 2 的吸收和催化转化而成, 另
外细颗粒间的碰并也形成小部分粗颗粒物。北京采暖期消耗大
量的煤等化石燃料, 这些物质的燃烧排放大量的 SO 2, 所以细颗
粒中的 SO 2-4 比例较高。供暖停止后, SO 2 浓度骤减, 日均温度不
高, 导致 SO 2-4 产率降低。所以在这期间, SO 2-4 在细颗粒中的比
例随之降低。春季风沙较大, 导致大气中粗颗粒变多, SO 2 在粗
颗粒表面被吸附并且发生催化转化的几率增大, 所以导致粗颗
粒中的 SO 2-4 比例变大。3 月 15 日集中供暖停止后, 仍有分散取
暖, 所以 3 月 28 日细颗粒中 SO 2-4 的比例仍保持在较高的水平。
需指出的是, 随着温度的升高, SO 2 由光化学反应转化成 SO 2-4 的产率提高, 导致细颗粒中 SO 2-4 的比例得到回升。
3　结论
　　2003 年, 北京市大气总悬浮颗粒物中 9 种水溶性离子的总平均浓度为 54197Λgöm 3, 其中 SO 2-4 、NO -3 、Ca2+ 、N H +4 是重要的
组成部分, 占了总离子浓度的 85%。水溶性离子浓度有明显的季节变化, 总离子浓度冬季明显比夏季高。N H +4 和 SO 2-4 两组分
呈显著线性相关。大气颗粒物中水溶性离子的粒径分布各不相同, F - 、M g2+ 和 Ca2+ 呈粗模态谱分布, N H +4 是细模态谱分布,
C l- 、NO -3 、SO 2-4 、N a+ 和 K+ 呈双模态分布。K+ 主要来源于生物燃烧。F - 、N H +4 、M g2+ 和Ca2+ 4 种离子的粒径分布没有明显的
532312 期 陈永桥　等: 北京城乡结合部气溶胶中水溶性离子粒径分布和季节变化 　
季节变化。冬季NO -3 在细颗粒中的比例最大, 春季N a+ 在粗颗粒中的比例最大, 采暖期前后 SO 2-4 的粒径分布有明显变化。
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