全 文 ：第 ww卷 第 v期
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林 业 科 学
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新型生物质碳材料的研究进展
马晓军t 赵广杰u
kt1 天津科技大学 天津 vssuuu ~ u1 北京林业大学 北京 tsss{vl
摘 要 } 碳材料是重要的结构材料和功能材料 o利用生物质原料制备各种碳材料 o可以降低碳材料生产成本 o实
现碳材料的可持续发展 ∀本文较系统地介绍了新型生物质碳材料的制备方法以及应用前景 o总结了近年来国内外
生物质碳纤维 !生物质活性碳纤维 !生物质碳分子筛等碳材料的相关研究报道 ∀
关键词 } 生物质 ~碳纤维 ~活性碳纤维 ~碳分子筛
中图分类号 }×±vx 文献标识码 }„ 文章编号 }tsst p zw{{kuss{lsv p stwz p sw
收稿日期 }ussy p tt p tx ∀
基金项目 }国家自然科学基金项目kvswztvxtl ~国家林业局木材科学与技术重点实验室开放研究基金项目k≤•Œ• Œussy p swl ∀
Προγρεσσ οφ Νεω Βιοµασσ2Βασεδ Χαρβον Ματεριαλσ
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kt1 Τιανϕιν Υνιϖερσιτψοφ Σχιενχε & Τεχηνολογψ Τιανϕιν vssuuu ~ u1 Βειϕινγ Φορεστρψ Υνιϖερσιτψ Βειϕινγ tsss{vl
Αβστραχτ} ≤¤µ¥²± °¤·¨µ¬¤¯¶¤µ¨ ¬°³²µ·¤±·¶·µ∏¦·∏µ¤¯ °¤·¨µ¬¤¯¶¤±§©∏±¦·¬²±¤¯ °¤·¨µ¬¤¯¶q ∂¤µ¬²∏¶¦¤µ¥²± °¤·¨µ¬¤¯¶¦¤± ¥¨
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碳材料以其优良的耐热性能 !高导热系数 !良好化学惰性 !高电导率等优点 o被广泛应用于冶金 !化工 !机
械 !电子 !航空等领域 ∀近年来 o由于化石资源的短缺 o碳材料的发展和应用受到了限制 ∀生物质资源如林业
生物质 !农业废弃物 !水生植物 !能源植物等属于可再生资源而成为化石资源的替代品 o而且大部分生物质资
源都含有丰富的碳元素 o成为制备各种碳材料的丰富原料 ∀自碳材料诞生起 o以可再生的生物质资源为原料
制备各种碳材料一直都是研究者关注的重点k≤«∏° ετ αλqousst ~Ž¤½¤®²√ ετ αλqot||u ~胡勇胜等 ousstl ∀
t 新型生物质碳材料
目前 o研究较多和应用比较广泛的新型生物质碳材料有各种生物质碳纤维 !生物质活性碳纤维 !生物质
碳分子筛 ∀
111 生物质碳纤维
碳纤维是纤维状的碳素材料 o含碳量 |s h以上 ∀它是利用各种有机纤维在惰性气体中 !高温状态下炭
化而制得 ∀作为高性能纤维的一种 o碳纤维既有碳材料的固有特性 o又兼备纺织纤维的柔软可加工性 o是先
进复合材料最重要的增强材料 ∀由于其特有的高比强度 !高拉伸模量 !低密度 !耐高温 !抗烧蚀 !低热膨胀等
特殊性能 o已成为发展航天航空等尖端技术和军事工业必不可少的新材料 ∀
目前碳纤维制备方法主要有有机纤维法和气相生长法 ∀以各种生物质原料为前驱体的碳纤维 o其制备
大多采用有机纤维法 o即采用不同的有机纤维为原料 o经纺丝 !氧化 !炭化 !石墨化 !表面处理 !上胶 !卷绕及包
装 o分别制得各种不同性能的碳纤维和石墨纤维k王茂章等 ot|{wl ∀
112 生物质活性碳纤维
活性碳纤维k¤¦·¬√¤·¨§¦¤µ¥²±©¬¥¨µo„≤ƒl是将碳纤维及可炭化纤维经过物理活化 !化学活化或两者兼有的
活化反应所制得的具有丰富和发达孔隙结构的功能型碳纤维 ∀常使用的活化剂是水蒸气和二氧化碳k≤’ul
或两者同时使用 ∀活性碳纤维多用作吸附材料 !催化剂载体 !电极材料等 ∀有别于作为增强体的碳纤维 o
„≤ƒ的力学性能并不高 o不能用作结构材料件 ~但由于比一般活性碳有着更为优越的孔隙结构和形态 o成为
各国积极开发的第三代活性碳吸附材料k罗泾源等 ot|{|l ∀
113 生物质碳分子筛
碳分子筛k¦¤µ¥²± °²¯ ¦¨∏¯¤µ¶¬¨√¨ ¶o简记 ≤ ≥l是在 us世纪末期发展起来的一种具有较为均匀微孔结构的
碳质吸附剂材料 ∀它具有接近被吸附分子直径的楔形狭缝状微孔 o能够把立体结构大小有差异的分子分离
开来 ∀作为碳质吸附剂 o≤≥与活性碳在化学组成上并没有本质区别 o但是 ≤ ≥的孔隙率远低于活性碳 o其
孔隙以微孔为主 o微孔孔径分布集中在 s1v ∗ t1s ±°范围内 ∀碳分子筛的吸附分离是基于动力学效应 o主要
是其孔径分布可使不同的气体以不同的速度扩散进入其中的孔隙中 o而不会排斥混合气体中的任何一种气
体 ∀碳分子筛已经用于空气分离制氮 !催化剂载体 !脱除天然气中的杂质 ≤’u 和 ‹u ’ !色谱的固定相 o从焦炉
气 !高炉气等气体中回收氢气等方面k李占双等 ot|{| ~李绍英等 ot||ul ∀
图 t 生物质碳分子筛制备工艺示意图
ƒ¬ªqt °µ¨³¤µ¤·¬²± ²©¥¬²°¤¶¶2¥¤¶¨§¦¤µ¥²± °²¯ ¦¨∏¯¤µ¶¬¨√ ¶¨
碳分子筛的制备工艺因原材
料的不同而存在差异 ∀以生物质
为原料的 !粒状 ≤ ≥的制备路线如
图 t ∀在 ≤≥的制造过程中 o炭化 !
活化和调整孔径都很重要 o如果活
化出的孔径过大则不利于进一步
的碳沉积调孔 o过小则在碳沉积的
过程中会将小孔堵死 o所以控制好
工艺条件活化出适当的孔径 o有利
于进一步的碳沉积缩孔k沈曾民 oussvl ∀
u 新型生物质碳材料的研究现状
211 生物质碳纤维
早在 t{xs年英国人 ≥º²±就用棉 !竹等天然纤维制造碳丝 o主要用于灯泡的灯丝 o从而成为研制黏胶碳
纤维的前驱k…¯∏°¥¨µª ετ αλqousssl ∀ °¨ ±ª等kussvl采用天然高相对分子质量纤维素为原料 o制备了高强高模
¼²¦¨¯¯ 纤维 o并用此作为碳纤维原丝 o成功制得了强度优于黏胶基碳纤维的 ¼²¦¨¯¯ 基碳纤维 ∀张慧慧等
kusswl制备了不同含量炭黑填充的 ¼²¦¨¯¯ 纤维用做碳纤维原丝 o制备出强度和模量分别为 s1{ Š°¤和 zs
Š°¤的含炭黑填充的 ¼²¦¨¯¯ 基碳纤维k • ∏ ετ αλqoussul ∀
日本群岛大学的大谷教授在昭和 wu年研制成木素基碳纤维 o最初使用的木质素都是造纸中得到的硫代
木质素kŽ°木质素l和木质素磺酸盐k≥°木质素lkŽ∏¥² ετ αλqot||{ ~王茂章等 ot|{wl ∀≥∏§²等kt||ul利用蒸
汽爆破法获得桦木木素 o通过纺丝 !硬化及炭化制成抗拉强度最高达到 {|s °¤木素基碳纤维 ∀由于蒸汽爆
破法操作简单 o获得的生物质没有污染 o相对其他方法获得的木素制备碳纤维更经济 !有利 ∀ Ž¤§¯¤等kussul
在研究木素基碳纤维的制备过程中发现 o木素与聚乙烯混合后有利于其纺丝 o而且可以制备出抗拉强度在
wss ∗ xxs °¤之间 !弹性摸量在 vs ∗ ys Š°¤之间的碳纤维 ∀
利用纤维素 !木素等生物质原料制备碳纤维时 o必须将其从生物质原料中分离出来加工成碳纤维原丝 o
制备工艺复杂 o污染严重 ∀日本 ׶∏­¬°²·²kt|{xl将乙酰化木材溶于苯酚 o加入固化剂 o加热可生成具有较好
拉丝性的树脂化溶液 o以 tss °#°¬±pt的速度拉丝后并以一定速率加热使其硬化 o|ss ε 炭化制备出与通用
的沥青碳纤维强度相当的木材基碳纤维 o实现了木材整体制备碳纤维 ∀ ’®¤¥¨ 等kussxl也用废旧木材生成的
木材酚醛树脂 o通过/聚合物混合方法0在 tyx ∗ t{x ε 下熔融纺成纤丝 o并对形成的纤丝稳定化处理后 o在 t
sss ε 通 ‘u 保护下炭化 t «制备成碳纤维 ∀ ≠²¶«¬§¤等kussxl对淀粉基碳纤维也做了研究 o淀粉与苯酚的质
量比为 tΒv的混合物在硫酸催化剂下制备成生物质酚醛树脂 o该树脂纺丝后浸泡在 ‹≤‹’的酸性溶液中于
|x ε 保持 uw «使纤维固化 o中和 !水洗后烘干 o在 ‘u 气中 |ss ε 炭化 t «得到淀粉酚醛基碳纤维 ∀
212 生物质活性碳纤维
最早报道 „≤ƒ研制成功的是 „¥¥²·于 t|yu年研制成功黏胶基 „≤ƒ ot|zu年 „µ²±¶和 ¤¦±¤¬µ等人研制成
功酚醛基和黏胶基 „≤ƒk沈曾民 oussvl ∀在随后的 „≤ƒ研究 !开发和应用的几十年间 o人们尝试了用各种生
{wt 林 业 科 学 ww卷
物质原料来制备 „≤ƒ ∀ ˜µ¤®¬等kusstl利用针叶材醋酸木素在 uus ε 离心式纺丝机上纺丝 o热稳定化后的纤
维在 ‘u 中 t sss ε 炭化后 o|ss ε 用水蒸气活化处理制备出活性碳纤维 ows °¬±活化 o具有比阔叶材更大的
比表面积 o活化时间延长 o其比表面也更大 ∀ „¶¤®∏µ¤等kusswl用针叶材和阔叶材纤维通过炭化 !≤’u 活化制
备出具类似活性碳纤维的短的中空纤维状活性碳 o针叶材纤维状活性碳主要由微孔组成 o阔叶材纤维状活性
碳的孔隙分布较广 o有微孔 !中孔和大孔 ∀研究发现水和甲苯蒸汽在这些纤维状活性碳中的吸附数量比商业
用的活性碳纤维的吸附数量要高 ∀ ’®¤¥¨ 等kussxl也曾成功地对液化木材利用/聚合物混合方法0制备的碳
纤维 o在 {ss ε 用水蒸气活化进一步制成木材活性碳纤维 ∀
我国的岳中仁等kt||yl将剑麻纤维在 vxs ε 以上半炭化后 o浸渍 Ž’‹ o于 {xs ε 在 ‘u 保护下热处理 o制
备出得碳率高和比表面积较高的剑麻基活性碳纤维 ∀研究发现活化前的预处理对最终活化产物的形态 !结
晶结构和化学组成均有影响 ∀半炭化温度最好控制在原纤维大量失重的温度以上 o才能得到纤维形态的碳 ~
与水蒸气活化相比 oŽ’‹ 活化的纤维其微晶尺寸较小 o纤维的灰分也较少 ∀陈水挟等kusssl通过水蒸气活
化制成剑麻基活性碳纤维 o并研究了不同染料分子在剑麻基活性碳纤维上吸附速度差异较大 o结晶紫的吸附
速度比亚甲基蓝或铬蓝黑 • 慢得多 ∀亚甲基蓝和铬蓝黑 • 双组分共存时 o其吸附速度与单组分时的相近 o
但初始阶段亚甲基蓝的吸附比铬蓝黑 • 快得多 ∀由于染料的分子尺寸与 „≤ƒ的微孔大小相近 o染料在活性
碳纤维上的吸附速度与染料分子的尺寸及活性碳纤维的孔结构密切相关 ∀李顺如等kussul利用原材料丰富
易得的农副产品 ) ) ) 薯渣研制成 „≤ƒ o主要是将薯渣经碱化 o低含水状态下 vss ε 气氛炭化 o炭化产物用浓
度为 vx h的 ±≤¯ u 处理 o{ss ε 活化制备出活性碳纤维 o该活性碳纤维对水中苯酚的吸附达 |s h以上 ∀同时
提出可利用金属化合物对该活性碳纤维改性 o改善其表面化学结果和孔状结构 o进一步提高其吸附性能 ∀
213 生物质碳分子筛
生物质原料本身富含挥发分 o低灰 !结构均一 o对于碳分子筛的制备非常有利 ∀生物质碳分子筛研究较
多的是采用植物的坚硬果壳来制备k‹∏ ετ αλqot||x ~ ÷∏ ετ αλqot||y ~פ± ετ αλqousswl ∀ ‘ª∏¼¨ ±等kt||xl以
¤¦¤§¤°¬¤果壳为原料 o经过活化造孔 !碳沉积缩孔和再活化开孔制备出孔容为 s1t| ¦°v#ªpt !孔径在 s1vz ∗
s1w| ±°之间的碳分子筛 o并成功地用于 ≤≥u 和 ≤x ‹tu的分离 ∀ ‹¤¼¤¶«¬kt|||l研究利用棕榈壳制备出碳分子
筛 o通过控制炭化温度来调孔 o发现 |ss ε 和 t sss ε 制备的该碳分子筛适合分离 ≤’u 和 ≤‹w ozss ε 制备的
适合分离 ≤v ‹{ 和 ≤v ‹y ∀ ‹∏等kt||xl用少量的 Ž’‹浸渍炭化的胡桃壳后高温热解 !改性后生成孔隙大小在
s1x ±°的碳分子筛 ∀
夏志勇等kt||{l以我国海南椰壳为原料进行了空分用碳分子筛的制备研究 ∀对椰壳进行预处理干燥
后 o经一次炭化 !破碎 !成型后再进行预处理和孔调变处理 o制得了空分性能与进口产品接近的碳分子筛产
品 ∀海南椰壳在 wxs ε 后热分解已渐趋完全 o进一步提供炭化温度至 {ss ε 有助于在碳分子筛产品中形成
有效地分离 ’ur‘u 的孔隙结构 ~炭化温度超过 {ss ε 后 o产品碳分子筛的空分性能变差 o主要由于碳料中的
微孔在高温下过分收缩 o使得吸附 ’u 分子的有效孔容减少的缘故 ∀
≠²∏¶¶¨©kt|{tl对农业废弃物如甘蔗渣等通过用氯化锌和水蒸气活化制备出活性碳 o未活化的木炭虽然
具有分子筛的性能 o但其吸附性能较差 ∀灰分含量低的活性碳的吸附性能较好 o并且能够被用做分子筛 ∀
≤«µ¬¶·±¨ µ等kt||vl对纤维素前驱体碳分子筛做了专门研究 o纤维素的结晶区和无定性区确定碳分子筛的
性能 ∀研究发现 o结晶区和非结晶区各占 xs h的纤维素 xvs ε 获得的碳分子筛对可以分离正丁烷和 ≤’u o但
却对异丁烷几乎很难分离 ∀ …¨ ¯¯²等kussul将桉树木炭粉与有机胶黏剂混合后在 ≤’u 中热处理制成碳分子
筛 o通过测量 ≤’u 和 ≤‹w 在室温条件下的吸附动力评价该碳分子筛的性能 ∀同时研究发现 o随着升温速度
的增大和活化时间的缩短 o桉树碳分子筛的吸附选择性要求更高 ∀
Ž¬·¤等kussul !Ž²ª¤等kussxl将从木素中相分离方法获得的 ¬¯ª±²¦µ¨¶²¯ 高温热解制成大约厚度为 wss ±°
的碳分子筛膜 o通过减少分子筛膜的厚度增加气体的渗透率 o热解温度对膜的性能影响比较大 oyss ε 获得
的膜气体分离性能最好 ovx ε 时测得该碳分子筛膜 ≤’uΠ‘u !’uΠ‘u !‹uΠ≤‹w !≤’uΠ≤‹w 的分离系数分别为 xs !{ !
u|s !{z ∀
v 总结与展望
以丰富的生物质资源开发研制新型碳材料将能缓解由于化石资源的枯竭而带来的工业和民用材料的短
|wt 第 v期 马晓军等 }新型生物质碳材料的研究进展
缺问题 o能最大程度的降低各种碳材料的生产成本 o加快推进新型碳材料的应用领域 ∀为此 o作者认为 o今后
生物质碳材料的研究应该着重于 }tl 在兼顾环保的前提下 o加大开发各种生物质资源如木 !竹 !藤 !农业废弃
物等为原料的新型生物质碳材料的研究开发力度 ~ul 重点研究开发复合化 !高性能 !应用广的生物质碳材
料 o如离子交换生物质碳纤维 o提高生物质资源的使用价值 ~vl综合应用各种生物质原料 o开发具有多种生
物质原料的碳材料 o如竹木 !竹藤等混合碳材料 ∀随着生物质碳材料研究的深入和加工技术的发展 o以生物
质为原料的新型碳材料必将给材料科学的发展带来新的革命 ∀
参 考 文 献
陈水挟 o陆 耘 qusss1 染料在剑麻基活性碳纤维上吸附速度的研究 q离子交换与吸附 otykvl }uyz p uzs q
胡勇胜 o徐 庆 o陈 文 qusst1 新型碳材料的研究现状 q材料导报 otxkxl }xs p xt q
李占双 o于令第 qt|{|1 碳分子筛的制备与应用 q炭素 ou }ut p uw q
李绍英 o黎亚明 qt||u1 碳分子筛制备 q化学工程师 ow }y p t{ q
李顺如 o陈泉水 qussu1 薯渣的开发和利用 q环境科学与技术 oxktl }ux p uy q
罗泾源 o仇卫华 qt|{|1 活性碳纤维的制备及其吸附性 q北京科技大学学报 ottkxl }w{t p w{x q
沈曾民 qussv1 新型碳材料 q北京 }化学工业出版社 q
王茂章 o贺 福 qt|{w1 碳纤维的制造 !性质及其应用 q北京 }科学出版社 q
夏智勇 o郭树才 qt||{1 椰壳制备空分炭分子筛的研究 q大连理工大学学报 ov{ktl }vw p vz q
岳中仁 o陆 耘 qt||y1 Ž’‹活化制备活性碳纤维的研究 q功能材料 ouzk wl }vzu p vzy q
张慧慧 o郭利伟 o邵惠丽 o等 qussw1 炭黑填充 ¼²¦¨¯¯ 纤维的制备及其用于碳纤维原丝的研究初探 q新型炭材料 ot|kvl }tzu p tz{ q
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k责任编辑 石红青l
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