全 文 ：韭菜和土壤中毒死蜱的残留与降解动态*
万宗君1,2 摇 陈振德2**摇 栾摇 霞2,3 摇 梁摇 朋2,4
( 1青岛农业大学园林园艺学院, 山东青岛 266109; 2青岛市农业科学研究院, 山东青岛 266100; 3中国海洋大学食品科学与工
程学院, 山东青岛 266003; 4西南大学园艺园林学院, 重庆 400716)
摘摇 要摇 在大棚和露地栽培条件下,研究了不同浓度的毒死蜱灌根施药后土壤和韭菜中毒死
蜱的残留与降解动态.结果表明: 韭菜中毒死蜱的降解速度比土壤中快,平均半衰期分别为
3郾 41 d和 7郾 40 d;在大棚和露地栽培条件下,韭菜中毒死蜱的降解速率差异不大,平均降解半
衰期分别为 3. 37 和 3. 44 d. 施药灌根后第 21 天,韭菜中毒死蜱的残留量(0. 021 ~ 0. 102
mg·kg-1)基本低于 GB 2763—2005 规定的最大残留限量标准(臆0. 1 mg·kg-1) .新生韭菜中
仍残留少量毒死蜱,但明显低于药后第一次刈割.土壤中残留的毒死蜱对韭菜中的农药残留
量有显著影响.
关键词摇 土壤摇 韭菜摇 毒死蜱摇 农药降解
文章编号摇 1001-9332(2012)02-0525-06摇 中图分类号摇 X592摇 文献标识码摇 A
Residue of chlorpyrifos and its degradation dynamics in Chinese chive (Allium tuberosum)
plant and soil. WAN Zong鄄jun1,2, CHEN Zhen鄄de2, LUAN Xia2,3, LIANG Peng2,4 ( 1College of
Horticulture and Landscape, Qingdao Agricultural University, Qingdao 266109, Shandong, China;
2Qingdao Academy of Agricultural Sciences, Qingdao 266100, Shandong, China; 3College of Food
Science and Engineering, Ocean University of China, Qingdao 266003, Shandong, China; 4 College
of Horticulture and Landscape, Southwest University, Chongqing 400716, China) . 鄄Chin. J. Appl.
Ecol. ,2012,23(2): 525-530.
Abstract: This paper studied the residue of chlorpyrifos and its degradation dynamics in Chinese
chive (Allium tuberosum) plant and soil after irrigating different concentrations of this pesticide into
A. tuberosum root zone under plastic greenhouse and open鄄field cultivated conditions. The chlor鄄
pyrifos in A. tuberosum plant had a faster degradation rate than that in soil, with an average half鄄life
of the pesticide being 3. 41 and 7. 40 days in the plant and soil, respectively. Under the conditions
of plastic greenhouse and open鄄field cultivation, the degradation rate of chlorpyrifos in A. tuberosum
plant had less difference, with the average half鄄life of chlorpyrifos being 3. 37 and 3. 44 days, re鄄
spectively. 21 days after irrigating into root zone, the chlorpyrifos (0郾 021-0郾 102 mg·kg-1) in A.
tuberosum plant did not exceed the maximum residue limit (臆0. 01 mg·kg-1, GB 2763—2005).
A few chlorpyrifos residue was found in the new growth parts of A. tuberosum, but the residue con鄄
centration was obviously lower than that in the first harvested plant after irrigating this pesticide.
The chlorpyrifos residue in soil had significant effects on the residue of the pesticide in A. tuberosum
plant.
Key words: soil; Allium tuberosum; chlorpyrifos; pesticide degradation.
*青岛市食品安全专项(06鄄3鄄2鄄5鄄nsh)资助.
**通讯作者. E鄄mail: qdczd@ tom. com
2011鄄04鄄08 收稿,2011鄄11鄄15 接受.
摇 摇 韭菜(Allium tuberosum)属百合科葱属多年生宿
根植物[1],原产于亚洲东南部,中国是原产地之
一[2] .韭菜因其颜色碧绿,味道浓郁,营养丰富,是
广大消费者比较喜欢的一种蔬菜. 韭菜在生长过程
中,常遭韭蛆为害,致使韭菜产量降低,品质变劣.韭
蛆是一种地下害虫,为害韭株叶鞘基部和鳞茎的上
端,引起幼茎腐烂,叶片枯黄;还可通过咬断部分茎
蛀入茎内,引起地上部分倒伏[3] . 近年来,韭蛆的为
害日益严重,部分菜农为防治韭蛆为害而不合理或
超量使用农药的现象普遍存在,造成韭菜中农药残
留量超标,致使韭菜中毒事件时有发生. 农药在土
应 用 生 态 学 报摇 2012 年 2 月摇 第 23 卷摇 第 2 期摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇
Chinese Journal of Applied Ecology, Feb. 2012,23(2): 525-530
壤、植株中的残留给农业生态环境造成了严重影响,
尤其是那些长时期高浓度残留的农药严重地破坏了
植物生长的生态平衡[4] .农药残留作为“技术壁垒冶
在农产品贸易中的作用越来越大.日本政府从 2006
年 5 月 29 日起正式实施了食品中农业化学品残留
“肯定列表制冶(Positive List System),大幅度提高了
进口农产品、食品的门槛[5] . 农药残留量过高不仅
制约出口创汇,也日益成为威胁人民健康的重要问
题[6] .
毒死蜱( chlorpyrifos)属有机磷类杀虫剂,1965
年由美国陶氏化学公司研制成功[7],目前在我国作
为无公害农药推广使用,在韭菜生产中常作为防治
韭蛆最有效的有机磷杀虫剂之一而广泛应用. 有研
究表明,蔬菜中毒死蜱的残留量因用药方法不同而
存在差异[8] .冬季大棚菠菜中毒死蜱的降解速度显
著慢于春季大棚和露地栽培[9] . 叶面喷施不同浓度
的壳聚糖可有效降低菠菜中毒死蜱、乐果的残留
量[10] .在大棚栽培条件下,叶面喷施硝酸镧可使菠
菜中毒死蜱的降解速度明显快于未喷施对照[11] .
毒死蜱在防治韭蛆时通常采用灌根的方法施
药,这是韭菜施药方式不同于其他蔬菜的一个显著
特点.灌根施药使韭菜吸收土壤中的毒死蜱并在体
内积累,对韭菜的食用安全性带来了潜在风险,而且
土壤中也会残留一定量的毒死蜱并对环境产生影
响.但关于毒死蜱对韭菜灌根施药后,其土壤和韭菜
中的残留降解动态研究鲜见报道. 本文研究了不同
栽培条件下,土壤和韭菜中毒死蜱的残留降解动态,
以期进一步明确土壤施药对土壤环境和韭菜产品的
安全性.
1摇 材料与方法
1郾 1摇 供试材料
供试农药 48% (480 g·L-1)毒死蜱乳油,由山
东胜邦鲁南农药有限公司生产. 供试韭菜品种为大
金钩,试验安排在青岛市农科院综合试验场塑料大
棚和网室水泥池(露地)中.先将塑料大棚中的土壤
耕翻整平后,按 1郾 2 m 畦宽伊3郾 5 m 畦长做畦,网室
水泥池 1郾 5 m 畦宽伊2 m 畦长. 每畦为一个试验小
区. 2010 年 7 月 30 日韭菜移栽,按照常规进行管
理. 2010 年 9 月 25 日进行刈割,刈割后进行试验处
理.
1郾 2摇 试验方法
2010 年 9 月 28 日对大棚和露地栽培条件下的
韭菜分别进行毒死蜱灌根施药处理,此时韭菜有
4 ~ 5 cm高.试验设置 2 种栽培条件,各设 3 个试验
处理,即大棚和露地栽培的韭菜分别灌施等量的清
水(对照)、1500 倍(0郾 32 g·L-1)毒死蜱和 750 倍
(0郾 64 g·L-1)毒死蜱. 每畦为一个重复,每个处理
重复 3 次,随机排列.
施药灌根后第 0(灌药后 4 h)、1、3、5、7、14、21
天对韭菜和土壤分别取样检测毒死蜱的残留量. 韭
菜取样时,在表层土壤下 0郾 5 cm处韭菜根部进行刈
割;土壤取样时,取 0 ~ 20 cm以内的根际土壤.韭菜
第二次取样于灌根施药后第 21 天,对第一次刈割后
新生长出来的韭菜进行取样检测毒死蜱的残留量.
样品采集选用多点混合取样方法,采集的样品立即
带回实验室进行检测.
1郾 3摇 测定方法
韭菜和土壤中毒死蜱残留检测采用气相色谱
法,采用外标(峰面积)定量法定量,保留时间定性.
韭菜 中 毒 死 蜱 的 残 留 检 测 按 照 GB / T
5009郾 145—2003[12]植物性食品中有机磷和氨基甲
酸酯类农药多种残留的测定方法.
土壤中毒死蜱残留检测按照 GB / T 14552—
2003[13]水、土中有机磷农药测定的气相色谱法.
仪器条件:Varian GC 3800 气相色谱仪(NPD);
进样口温度 230 益,检测器温度 300 益;载气为高纯
N2(99郾 999% ),恒流 2郾 0 mL·min-1;色谱柱为 HP鄄5
石英毛细柱(30 m伊0郾 32 mm伊0郾 25 滋m),程序升温
测定,在 80 益保持 2 min,以 15 益·min-1的升温速
率升到 170 益保持 1 min,然后以 10 益·min-1升到
235 益保持 4郾 5 min.
1郾 4摇 数据处理
采用 Excel 2003 软件处理数据和绘图, DPS
2000 软件进行统计分析,LSD 法进行差异显著性检
验.
2摇 结果与分析
2郾 1摇 大棚土壤中毒死蜱的残留与降解动态
灌根施药后,大棚土壤中的毒死蜱残留量随施
药后时间的延长呈降低趋势,尤其是施药之后的前
3 天,土壤中毒死蜱浓度较高,降解速度较快. 施药
后第 3 天,对照土壤中的毒死蜱残留量由 0郾 839
mg·kg-1降到 0郾 202 mg·kg-1,降解率为 75郾 9% ;
1500 倍毒死蜱灌根处理的土壤中的残留量由最初
的 3郾 018 mg·kg-1降到 1郾 378 mg·kg-1,降解率为
54郾 3% ;750 倍毒死蜱灌根处理的土壤中的残留量
从 6郾 983 mg·kg-1降到 2郾 748 mg·kg-1,降解率为
625 应摇 用摇 生摇 态摇 学摇 报摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 23 卷
60郾 6% .随着处理时间的延长,土壤中毒死蜱的降解
率呈缓慢递减趋势(图 1). 对照土壤中毒死蜱浓度
较低,整个降解过程较缓和,可能由于少量的毒死蜱
更易被土壤胶体吸附或形成某种结合物,从而不容
易被降解[14] .大棚土壤中毒死蜱的降解动态符合一
级动力学方程,根据动力学方程计算了不同处理土
壤毒死蜱的半衰期(表 1).
2郾 2摇 露地土壤中毒死蜱的残留与降解动态
图 2 表明,露地土壤中毒死蜱的降解动态与大
棚土壤的变化趋势相似,施药后前 3 天,土壤中的毒
死蜱浓度较高,降解速度较快;随着施药后时间的延
长,毒死蜱在土壤中的降解速度趋于变缓,这可能与
土壤中毒死蜱总量直接相关. 不同处理由于施药浓
度不同,在土壤中的降解速度也存在差异.施药后第
3 天,对照土壤中毒死蜱的降解率为 79郾 9% ,1500
倍和 750 倍毒死蜱灌根处理的降解率分别为
61郾 9%和52郾 7% .露地土壤中毒死蜱的降解动态符
表 1摇 土壤中毒死蜱降解的动力学方程和半衰期
Table 1 摇 Dynamics equation and half鄄life of chlorpyrifos
degradation in soil
处理
Treatment
动力学方程
Dynamics equation
相关系数
r
半衰期
Half鄄life
(d)
大棚土壤 CK C t=0郾 3935e-0郾 1116 t -0郾 878 6郾 21
Soil in plastic 玉 C t=2郾 1277e-0郾 0885 t -0郾 921 7郾 83
greenhouse 域 C t=4郾 4498e-0郾 0881 t -0郾 937 7郾 87
露地土壤 CK C t=0郾 2804e-0郾 1029 t -0郾 821 6郾 74
Soil in open鄄field 玉 C t=1郾 2877e-0郾 0848 t -0郾 913 8郾 17
域 C t=3郾 2087e-0郾 0904 t -0郾 949 7郾 67
CK:对照 Control; I: 1500 倍灌根 Irrigating root zone with 1500 times
(0郾 32 g·L-1 ); II: 750 倍灌根 Irrigating root zone with 750 times
(0郾 64 g·L-1)郾 下同 The same below郾
图 1摇 大棚土壤毒死蜱降解动态
Fig. 1 摇 Degradation dynamics of chlorpyrifos in soil of plastic
greenhouse.
CK:对照 Control; 玉:1500 倍灌根 Irrigating root zone with 1500 times
(0郾 32 g·L-1 ); 域:750 倍灌根 Irrigating root zone with 750 times
(0郾 64 g·L-1). 下同 The same below.
图 2摇 露地土壤毒死蜱降解动态
Fig. 2 摇 Degradation dynamics of chlorpyrifos in soil of open鄄
field.
合一级动力学方程,对照、1500倍和 750倍毒死蜱灌根
处理的半衰期分别为 6郾 74、8郾 17和 7郾 67 d(表 1).
从表 1 还可以看出,不论是大棚土壤还是露地
土壤,毒死蜱施用浓度越高,降解动力学方程的相关
系数越大,符合度越好;浓度过低时,动力学方程的
相关系数较小,符合度变低,这可能与土壤吸附等原
因有关.
2郾 3摇 大棚韭菜中毒死蜱的残留与降解动态
在大棚栽培条件下,韭菜中毒死蜱的降解速度
前期较快,后期趋于平缓(图 3). 灌根施药后第 5
天,对照韭菜中的毒死蜱残留量由 2郾 268 mg·kg-1
降到 0郾 403 mg·kg-1,降解率为 82郾 2%;1500 倍毒死
蜱灌根处理的韭菜中的残留量由最初的 5郾 358
mg·kg-1降到 0郾 642 mg·kg-1,降解率为 88郾 0%;750
倍毒死蜱灌根处理的韭菜中的残留量从 8郾 078 mg·
kg-1降到 0郾 788 mg·kg-1,降解率达 90郾 2% .到第 21
天,除 750倍毒死蜱灌根处理的韭菜中的毒死蜱残留
量(0郾 102 mg·kg-1)未达到限量标准外,其余处理韭
菜中毒死蜱的残留量(对照 0郾 021 mg·kg-1,1500 倍
毒死蜱灌根处理 0郾 070 mg·kg-1)均低于 GB 2763—
2005[15]韭菜中毒死蜱最大残留量限量(maximum res鄄
idue limit, MRL)标准(臆0郾 1 mg·kg-1).
韭菜中毒死蜱残留量的动态变化符合一级动力
学方程 C t =C0 e-kt,对照、1500 倍和 750 倍毒死蜱灌
根处理的韭菜中毒死蜱降解的动力学方程分别为
C t = 1郾 4377e-0郾 2173 t( r = -0郾 980)、C t = 2郾 4854e-0郾 1970 t
( r= -0郾 933)和 C t = 3郾 7064e-0郾 2039 t( r = -0郾 954). 根
据动力学方程求得半衰期分别为 3郾 19、3郾 52 和
3郾 40 d,安全间隔期分别为 12郾 27、16郾 31 和 17郾 72
d.可见,随着毒死蜱灌根处理浓度的增大,安全间隔
期也随之增加.
7252 期摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 万宗君等: 韭菜和土壤中毒死蜱的残留与降解动态摇 摇 摇 摇 摇
图 3摇 大棚韭菜毒死蜱降解动态
Fig. 3摇 Degradation dynamics of chlorpyrifos in Chinese chive in
plastic greenhouse.
2郾 4摇 露地韭菜中毒死蜱的残留与降解动态
随着处理时间的延长,露地韭菜中毒死蜱的残
留量明显降低,与大棚韭菜中毒死蜱的降解趋势相
似.灌根处理后第 3 天,对照、1500 倍和 750 倍毒死
蜱灌根处理的韭菜中毒死蜱的降解率分别为
64郾 0% 、75郾 9% 和 76郾 8% . 施药后第 21 天,对照、
1500 倍和 750 倍毒死蜱灌根处理的韭菜中的毒死
蜱残留量分别为 0郾 024、0郾 084 和 0郾 101 mg·kg-1
(图 4).对照和 1500 倍毒死蜱灌根处理的农药残留
均已达到 GB 2763—2005[15] 韭菜中毒死蜱 MRL
(臆0郾 1 mg·kg-1).按照韭菜中毒死蜱的残留量臆
0郾 1 mg·kg-1计算,露地栽培的韭菜中毒死蜱的安
全间隔期分别为:对照 12郾 68 d(动力学方程 C t =
1郾 6804e-0郾 2225 t,r= -0郾 981),1500 倍毒死蜱灌根处理
16郾 67 d(C t = 2郾 5423e-0郾 1941 t,r = -0郾 942),750 倍毒
死蜱灌根处理18 郾 71 d( C t = 3郾 5102 e-0郾 1902 t , r =
图 4摇 露地韭菜毒死蜱降解动态
Fig. 4摇 Degradation dynamics of chropyrifos in Chinese chive in
open鄄field.
-0郾 933);半衰期分别为 3郾 12、3郾 57 和 3郾 64 d.
2郾 5摇 大棚和露地栽培条件下新生韭菜中毒死蜱的
残留
在灌根施药后第 21 天,对第 0、1、3、5、7 和 14
天第一次刈割取样之后新生长出来的韭菜进行第二
次取样,检测韭菜中的毒死蜱残留量.从表 2 可以看
出,不论是大棚栽培还是露地栽培,不同施药浓度处
理的新生韭菜中毒死蜱残留量均呈先降低后升高的
趋势.在灌根施药后前 5 天,随着第一次刈割时间的
延长,新生韭菜中毒死蜱的残留量逐渐降低,这可能
是由于土壤中毒死蜱初始浓度较高,前 5 天的降解
较快,新生韭菜中的毒死蜱残留量随着土壤中毒死
蜱浓度的降低而逐渐降低.施药后第 7 和 14 天第一
次刈割后,新生韭菜中的毒死蜱残留量逐渐升高,这
可能与后期土壤中毒死蜱降解缓慢,新生韭菜的根
系在生长前期吸收能力强、植株生长量较小有关.
表 2摇 新生韭菜中毒死蜱的残留量
Table 2摇 Chropyrifos residues in new growth Chinese chive (mg·kg-1)
处理
Treatment
施药后第一次刈割时间
The first harvested time after chropyrifos application
0 d 1 d 3 d 5 d 7 d 14 d
大棚土壤 CK 0郾 106依0郾 017a 0郾 094依0郾 009a 0郾 076依0郾 012a 0郾 056依0郾 010a 0郾 102依0郾 008a 0郾 165依0郾 007a
Soil in plastic 玉 0郾 384依0郾 035b 0郾 366依0郾 050b 0郾 331依0郾 013b 0郾 284依0郾 040b 0郾 366依0郾 023b 0郾 482依0郾 016b
greenhouse 域 0郾 678依0郾 046c 0郾 509依0郾 033c 0郾 465依0郾 023c 0郾 398依0郾 022c 0郾 518依0郾 044c 0郾 606依0郾 057c
露地土壤 CK 0郾 092依0郾 011a 0郾 090依0郾 004a 0郾 076依0郾 005a 0郾 050依0郾 010a 0郾 058依0郾 003a 0郾 067依0郾 005a
Soil in open鄄field 玉 0郾 262依0郾 030b 0郾 221依0郾 007b 0郾 189依0郾 019b 0郾 169依0郾 016b 0郾 227依0郾 025b 0郾 271依0郾 029b
域 0郾 390依0郾 070c 0郾 295依0郾 007c 0郾 253依0郾 051c 0郾 223依0郾 017c 0郾 359依0郾 009c 0郾 376依0郾 009c
同列不同小写字母表示处理间差异显著(P<0郾 05) Different small letters within the same column indicated significant difference among treatments at
0郾 05 level.
3摇 讨摇 摇 论
从土壤和韭菜中毒死蜱的残留降解曲线可以看
出,韭菜中毒死蜱的降解速度比土壤中快,这可能与
韭菜处于生长旺盛期,植株体增大的“稀释冶效应有
关.灌根处理的韭菜中毒死蜱平均半衰期为 3郾 41 d,
而土壤中毒死蜱的平均半衰期为 7郾 40 d,可见毒死
蜱在土壤中的残留时间相对较长. 这意味着残留在
825 应摇 用摇 生摇 态摇 学摇 报摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 23 卷
土壤中的毒死蜱会对土壤微生物和作物产生影响.
李莹等[16]研究表明,40%毒死蜱乳油在稻田土壤中
的半衰期为 6郾 70 ~ 16郾 11 d;但也有文献认为,毒死
蜱在土壤中的半衰期通常为 36 ~ 46 d[17] .本试验所
取的土壤为根际土,根际土对农药有加速降解的作
用[18-19] .有研究证明,小麦根际细菌数量是非根际
土的 2 ~ 3 倍,当大量农药进入土壤后,细菌能快速
增生和繁殖,加速降解进入土壤的农药等污染
物[20-21] .小麦拔节期土壤中毒死蜱的降解比分蘖期
快,这与拔节期小麦根系分泌物比分蘖期旺盛有
关[22] .
大棚栽培条件下,韭菜中毒死蜱的平均半衰期
为 3郾 37 d,露地韭菜中毒死蜱的平均降解半衰期为
3郾 44 d,二者的半衰期差异不显著. 这与施海萍
等[23]研究结果不同,其原因可能由于不同的栽培季
节与栽培条件下不同的温度、光照、水分等因素引起
的.
汪立刚等[24]在研究土壤中残留毒死蜱的作物
效应时发现,土壤中残留的毒死蜱能被小麦、油菜吸
收进入其地上部,土壤中残留的有机磷农药浓度越
高,作物吸收量越多.新生韭菜中毒死蜱的残留量明
显低于第一次刈割时的残留量,这是由于土壤中的
毒死蜱残留量随时间的增加而降低的缘故(表 2).
袁玉伟等[25]研究发现,土壤中的毒死蜱能被菠菜吸
收,其吸收量与土壤中的残留量呈一定的线性关系.
将韭菜和土壤中毒死蜱降解曲线对比后发现,当土
壤中毒死蜱残留量较高时,韭菜中的毒死蜱残留量
也较高,反之较低.因此认为,灌根施药后,韭菜中毒
死蜱的残留量受土壤中毒死蜱残留量的影响较大.
若要降低植株体内的农药残留量,首先要消除土壤
中的农药残留[26] .
4摇 结摇 摇 论
研究表明,灌根施药后,土壤和韭菜中的毒死蜱
前期降解较快,后期随着毒死蜱残留量的降低,降解
速度趋缓;韭菜中毒死蜱的降解速度比土壤中快.到
灌根施药后第 21 天,大棚和露地栽培的韭菜中毒死
蜱的残留量基本达到 GB 2763—2005[15] 规定的
MRL(臆0郾 1 mg·kg-1). 土壤中毒死蜱的残留量在
较大程度上影响着韭菜中毒死蜱的残留量,刈割一
次后新生韭菜中仍含有少量毒死蜱.因此,要达到确
保蔬菜产品安全的目的,不仅要注意农药使用的浓
度、次数和使用方法,也要重视土壤中残留农药的影
响.
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作者简介摇 万宗君,女,1986 年生,硕士研究生.主要从事蔬
菜生理和食品安全研究. E鄄mail: youmengjiufei@ 126. com
责任编辑摇 肖摇 红
035 应摇 用摇 生摇 态摇 学摇 报摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 23 卷