全 文 ：垃圾填埋场 N2O排放通量及测定方法研究进展
*
贾明升摇 王晓君摇 陈少华**
(中国科学院城市环境研究所城市环境与健康重点实验室, 福建厦门 361021)
摘摇 要摇 氧化亚氮(N2O)是第三大温室气体和最主要的臭氧层破坏气体.填埋是目前城市生
活垃圾处理处置的主要方式,而垃圾填埋场是 N2O 的排放源之一.实验室研究和现场测定均
表明,生活垃圾填埋场可以有高的 N2O释放通量,但不同填埋场测定数据差异很大.目前,对
生活垃圾填埋场 N2O排放量的原位准确测定以及排放机理和重要性的认识仍有很多不足.本
文概述了生活垃圾填埋场 N2O排放研究现状,从垃圾堆体和覆土层两部分探讨了传统厌氧卫
生填埋场的 N2O产生和排放机理,并就此对新型脱氮型生物反应器填埋场做了相应探讨.最
后,就静态箱法、涡度相关法等 N2O通量测定方法在填埋场的适用性进行了讨论,并展望了填
埋场 N2O排放的研究方向.
关键词摇 垃圾填埋场摇 氧化亚氮摇 温室气体摇 排放机理摇 通量测定
文章编号摇 1001-9332(2014)06-1815-10摇 中图分类号摇 X511摇 文献标识码摇 A
Nitrous oxide emissions from municipal solid waste landfills and its measuring methodology:
A review. JIA Ming鄄sheng, WANG Xiao鄄jun, CHEN Shao鄄hua (Key Laboratory of Urban Envi鄄
ronment and Health, Institute of Urban Environment, Chinese Academy of Sciences, Xiamen 361021,
Fujian, China) . 鄄Chin. J. Appl. Ecol. , 2014, 25(6): 1815-1824.
Abstract: Nitrous oxide (N2O) is one of three major greenhouse gases and the dominant ozone鄄de鄄
pleting substance. Landfilling is the major approach for the treatment and disposal of municipal
solid waste (MSW), while MSW landfills can be an important anthropogenic source for N2O emis鄄
sions. Measurements at lab鄄scale and full鄄scale landfills have demonstrated that N2O can be emitted
in substantial amounts in MSW landfills; however, a large variation in reported emission values
exists. Currently, the mechanisms of N2O production and emission in landfills and its contribution
to global warming are still lack of sufficient studies. Meanwhile, obtaining reliable N2O fluxes data
in landfills remains a question with existing in鄄situ measurement techniques. This paper summarized
relevant literature data on this issue and analyzed the potential production and emission mechanisms
of N2O in traditional anaerobic sanitary landfill by dividing it into the MSW buried and the cover
soil. The corresponding mechanisms in nitrogen removal bioreactor landfills were analyzed. Finally,
the applicability of existing in鄄situ approaches measuring N2O fluxes in landfills, such as chamber
and micrometeorological methods, was discussed and areas in which further research concerning
N2O emissions in landfills was urgently required were proposed as well.
Key words: landfill; nitrous oxide; greenhouse gas; emission mechanisms; flux measurement
*中国科学院战略性先导科技专项(XDA05020603)资助.
**通讯作者. E鄄mail: shchen@ iue. ac. cn
2013鄄11鄄19 收稿,2014鄄03鄄13 接受.
摇 摇 氧化亚氮(N2O)是一种重要的温室气体,其
100 年尺度上的全球增温潜势(GWP100 )是 CO2 的
298 倍,贡献了全球温室气体年排放总量的 7. 9% ,
是仅次于 CO2 和 CH4的第三大温室气体[1],同时也
被认为是 21 世纪最主要的臭氧层破坏物质[2] .填埋
是目前全球城市固体废弃物处理处置的主要方式.
以我国为例,2010 年约有 78%的城市生活垃圾以卫
生填埋的方式处理[3] . 通常认为,填埋场所排放的
N2O相对于其 CH4排放来说可忽略不计,因而并未
纳入温室气体排放清单的实际计算当中[4] . 已有研
究表明,相对于森林、草原以及农田等陆地生态系
统,尽管填埋场所占面积较少,但填埋场的 N2O 释
放通量(即单位面积的释放量)通常更高,且在某些
情况下可在其温室气体排放总量中占有较大比
重[5-7] .
应 用 生 态 学 报摇 2014 年 6 月摇 第 25 卷摇 第 6 期摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇
Chinese Journal of Applied Ecology, Jun. 2014, 25(6): 1815-1824
排放量的准确测定是填埋场 N2O 研究的重要
基础,但填埋场的高度时空异质性却使之成为难
题[4,8] .静态箱法是测定填埋场 N2O 排放的最常用
方法,具有经济便捷、灵敏度高、适用性广等优点.但
由于方法本身的特点和填埋场的特殊环境,基于此
方法获得的填埋场 N2O 排放数据普遍具有较高的
时空变异性,使得对填埋场 N2O 排放量的计算具有
较高的不确定性[9-10] .近些年来,科研人员将涡度相
关法、质量平衡法等应用于填埋场 N2O 的测定,以
期获得更为准确的排放数据[6,11] . 但对于填埋场
N2O测定的最佳方法尚无统一认识.此外,现有研究
侧重于获取排放数据和考察覆土类型,以及渗滤液
回灌等对 N2O释放的影响[12-15],对填埋场这一特殊
生态系统中 N2O 的产生机理和排放过程的认识仍
有很多不足. 本文综述了填埋场 N2O 排放研究进
展,探讨了传统厌氧填埋场和脱氮型生物反应器填
埋场 N2O可能的产生和排放机理,并就常用 N2O通
量测定方法在填埋场的适用性进行了讨论,以期为
后续研究的开展提供参考.
1摇 填埋场 N2O排放研究现状
1郾 1摇 填埋场 N2O排放量
Tsujimoto等[16]于 1994 年发表了第一篇基于填
埋场实测数据的 N2O排放研究论文,对位于日本大
阪的两座准好氧填埋场填埋气(LFG)收集竖管中的
气体进行测定,发现正在使用中的填埋场的 N2O 释
放通量是已封场 6 年的填埋场的数倍.此后,在全球
范围内研究人员采用不同方法对位于不同地区的不
同类型填埋场进行了研究(表 1).结果表明,无论是
单个填埋场还是不同填埋场之间的相互比较,填埋
场 N2O释放通量的变动范围都较大,其平均值在
0郾 006 ~ 13. 5 mg N2O鄄N·m-2·h-1,跨度 5 个数量
级.考虑到瑞典 H觟gbytorp 填埋场以纯污泥为覆盖
层的特殊性[12],正常情况下卫生填埋场 N2O 释放
通量的均值在 0. 018 ~ 6 mg N2O鄄N·m-2·h-1之间
波动,表明填埋场的确是 N2O 的释放源之一. 但是
填埋场局部区域在某些情况下也可能转变为 N2O
的汇,还原空气中 N2O.通量测定结果印证了这一推
测,现场测定的最大负通量可达 -0. 828 mg N2O鄄
N·m-2·h-1[11] . 源于其他生态系统的土壤 N2O 释
放通量也有类似的情况[22] .
生活垃圾中通常含有较多的有机物和含氮物
质,工程措施又使得其碳氮转化过程较快,因而相比
森林、湿地、草原等自然生态系统,生活垃圾填埋场
在理论上可能具有更强的 N2O 释放能力. Rinne
等[6]将卫生填埋场测定结果与同处北欧的其他生
态系统比较后发现,填埋场 N2O 释放通量要比农田
高 1 ~ 3 个数量级,比森林高 2 ~ 4 个数量级.张后虎
等[19]的测定结果显示,杭州市天子岭卫生填埋场的
N2O释放通量要略高于内蒙古草原. Lee 等[5]的测
定结果也显示,进行渗滤液表面回灌的生物反应器
填埋场的 N2O 释放通量要比亚马逊的森林和草原
生态系统高数十倍.此外,我国未施肥的森林和草原
的 N2O 排放通量为 0. 05 ~ 4. 68 kg N·hm-2 ·
a-1[23],而相应的卫生填埋场 N2O 释放通量为
1. 58 ~ 525. 60 kg N·hm-2 ·a-1(表 1),显著高于
前者.
1郾 2摇 不同类型垃圾填埋场 N2O排放量探讨
填埋场的 N2O排放受多种因素的影响,包括填
埋场类型、填埋垃圾组成、覆土土质和结构、填埋场
操作条件和当地气候条件等,现有的研究尚不足以
明确各影响因素的实际效应. 对同一地区同一类型
的填埋场而言,通常正在使用中的填埋场的 N2O 释
放通量要高于已封场的填埋场[6,15,17] . 填埋场覆土
的质地等特性对填埋场 N2O 排放有很大的影响,选
择有机物和氮含量较低的土壤作为覆盖材料有助于
减少 N2O的排放[7,12-14,24] .此外,与传统的厌氧填埋
场相比,采用渗滤液回灌的生物反应器填埋场的
N2O释放通量通常更高[5,13,15,25] .但也有研究发现,
同一填埋场中进行渗滤液亚表面回灌的生物反应器
填埋单元的 N2O 释放通量不足卫生填埋单元的三
分之一,推测可能与生物反应器填埋单元覆土中有
机碳含量较卫生填埋单元覆土低有关[7,19] . 由此可
见,填埋场 N2O排放是多种因素综合作用的结果.
联合国政府间气候变化专门委员会( IPCC)认
为,CH4是填埋场最主要的温室气体,约占全球年温
室气体排放量的 3% ~ 4% [26],而填埋场所排放的
N2O相对于 CH4来说可忽略不计,因此在“温室气体
排放清单指南冶中并未提供其排放量的计算方法,
导致相应的排放量通常并未纳入实际计算. 但有研
究结果表明,某些类型的填埋场或者填埋场的某些
填埋阶段可能排放较高强度的 N2O. Jha 等[17]对印
度两个露天堆弃的简易填埋场的温室气体进行同步
测定,结果表明,以 GWP100计算 N2O 分别占两场温
室气体总排放量的 13. 1%和 4. 5% ,相应的 CH4排
放量占比则分别为30郾 9%和78郾 9% . Bogner等[20]
6181 应摇 用摇 生摇 态摇 学摇 报摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 25 卷
表 1摇 不同类型填埋场 N2O排放量
Table 1摇 Nitrous oxide fluxes from different types of municipal solid waste landfill
填埋场类型
Landfill
type
填埋场位置
Landfill
location
封场
Closed
覆盖方式
Cover type
填埋气
收集系统
LFG collection
system
N2O通量 N2O flux
(mg N2O鄄N·m-2·h-1)
Mean Min Max
采样方法
Sample method
文献
Reference
露天堆弃 印度 Indian - 摇 摇 摇 摇 - - 0. 136 0. 004 0. 293 静态箱法 Static chamber [17]
Open dumping 印度 Indian - 摇 摇 摇 摇 - - 0. 162 0. 002 0. 764 静态箱法 Static chamber [17]
准好氧填埋 日本 Japan - 摇 摇 摇 摇 NG + 25. 6* NG NG 填埋气竖管取样 [15]
Semi鄄aerobic landfill 日本 Japan + 摇 摇 摇 摇 NG + 5. 0* NG NG Direct sample from pipes [15]
厌氧卫生填埋 瑞典 Sweden + 砂质壤土 Sandy loam + 0. 044 0 0. 575 静态箱法 Static chamber [12]
Anaerobic 瑞典 Sweden + 灰沙等 Ashes, sand etc. - 0. 040 -0. 002 0. 163 静态箱法 Static chamber [12]
sanitary landfill 瑞典 Sweden + 矿质土 Mineral soil + 0. 139 0 1. 07 静态箱法 Static chamber [12]
瑞典 Sweden + 污泥粘土 Sludge and clay + 3. 46 -0. 011 16. 70 静态箱法 Static chamber [12]
瑞典 Sweden + 污泥 Sewage sludge + 13. 50 1. 23 35. 70 静态箱法 Static chamber [12]
美国 America + 粉质粘土 Silty clay + NG 0. 002 0. 227 静态箱法 Static chamber [18]
加拿大 Canada + 粘土 Clay - NG -0. 527 0. 046 质量平衡法 Mass balance [11]
芬兰 Finland - 混合土 Mixed soil + 2. 7 0. 5 5. 0 涡度相关法 Eddy covariance [6]
芬兰 Finland - 混合土 Mixed soil + 6. 0 -0. 005 81. 9 静态箱法 Static chamber [6]
中国 China - 砂土 Sandy soil + 0. 018 -0. 009 0. 172 静态箱法 Static chamber [19]
中国 China - 砂质壤土 Sandy loam + 0. 150 NG NG 静态箱法 Static chamber [13]
中国 China - 粘土 Clay + NG -0. 106 2. 237 静态箱法 Static chamber [14]
中国 China - 砂质粘土 Sandy clay + 0. 018 NG NG 静态箱法 Static chamber [7]
美国 America - 新鲜垃圾 Fresh waste + 1. 67 0. 133 4. 799 静态箱法 Static chamber [20]
美国 America - 日覆土 Soil (daily cover) + 2. 65 NG NG 静态箱法 Static chamber [20]
中国 China - 砂土 Sandy soil + NG 0. 091 2. 209 静态箱法 Static chamber [21]
生物反应器 中国 China - 土壤 Soil - NG 1. 035 1. 911 静态箱法 Static chamber [5]
填埋场 中国 China - 砂土 Sandy soil + 0. 006 0 0. 036 静态箱法 Static chamber [19]
Bioreactor landfill 中国 China - 砂质壤土 Sandy loam + 0. 469 NG NG 静态箱法 Static chamber [13]
中国 China - 砂土 Sandy soil + 0. 006 NG NG 静态箱法 Static chamber [7]
中国 China - 砂土 Sandy soil + 0. 211 -0. 543 2. 022 静态箱法 Static chamber [14]
+ 是 With the disposal; - 否 Without the disposal. * 单位 Unit: g N2O鄄N·d-1; NG: 未给出 Not given.
研究结果表明,新鲜垃圾表面 N2O 释放量占其总温
室气体释放量的 12. 1% ,与上述露天堆弃的简易填
埋场相当. Rinne 等[6]研究结果表明,使用中的卫生
填埋场的 N2O 和 CH4排放量分别占其总温室气体
排放量的 3. 1%和 83. 5% ;而 Zhang 等[21]的测定结
果显示,这一比例为 1. 5%和 96. 1% . 综合以上结
果,填埋场 N2O 排放量可达到 CH4排放量的 1郾 6%
~42郾 3% ,表明填埋场可以贡献相当数量的 N2O,尤
其是在简易填埋仍广泛应用的发展中国家. 虽然样
本数量有限,这一估算的准确性有待进一步评价,但
足以提醒我们对填埋场的 N2O 排放应给予应有的
重视.
2摇 填埋场 N2O产生和排放机理探讨
就来源而言, N2O 是反硝化作用的中间产
物[27]、硝化作用[28]和部分甲烷氧化菌氧化氨氮的
副产物[29] .填埋场的 N2O主要来自于堆体垃圾和覆
土中微生物的硝化、反硝化和甲烷氧化作用(图 1).
但就堆体垃圾和覆土对填埋场 N2O 排放的相对贡
献、各微生物作用对 N2O 排放的相对贡献以及填埋
场 N2O产生和释放的过程机理,相关研究并无定论.
2郾 1摇 传统厌氧填埋场
2郾 1郾 1 堆体垃圾 N2O产生和排放机理摇 城市生活垃
圾中的氮含量较高,约占其总固体(TS)质量的 4% ,
且以蛋白质为主[33] .垃圾中的蛋白质首先水解产生
氨基酸,进一步发酵产生挥发性脂肪酸(VFA)和氨
氮等.通常传统厌氧填埋场的垃圾降解过程可以分
为好氧、厌氧酸化、加速产甲烷和减速产甲烷 4 个阶
段[34] .新鲜垃圾在填埋最初的较短时间内,裹挟了
一定浓度的氧气(O2),同时具有足够多的可供利用
的有机物、氮和较高的含水率,使其可以在好氧或微
好氧状态下进行快速代谢.相比自养的硝化菌,大量
的有机物使得异养微生物在对 O2 的竞争中占优
势[35],而自养硝化菌在 O2 受限的条件下可以产生
NO和 N2O[36-37] .与此同时,由于垃圾的异质性和 O2
的传输限制,局部垃圾可能处于缺氧或厌氧状态,从
而发生反硝化作用产生 N2O. Hwang 和 Hanaki[38]
基于质量衡算和同位素示踪技术对自配新鲜垃圾
71816 期摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 贾明升等: 垃圾填埋场 N2O排放通量及测定方法研究进展摇 摇 摇 摇 摇 摇
图 1摇 填埋场 N2O及相关气体产生和消耗的一般途径[30-32]
Fig. 1摇 General production and consumption pathways of nitrous oxide and relevant gases in landfills [30-32] .
玉: 空气 Atmosphere; 域: 覆土 /新鲜垃圾好氧区 Cover soil / fresh refuse aerobic zone; 芋: 覆土 /新鲜垃圾缺氧区 Cover soil / fresh refuse anoxic
zone; 郁:垃圾堆体厌氧区 Refuse anaerobic zone. 实线箭头表示反应,虚线箭头表示物质传递;问号表示该反应已在其他环境中发现,但尚未在
填埋场得到确认 Solid arrows indicated reactions, dotted lines indicated mass transfer; reactions noted with a question mark were known to occur in some
environments, but definitive evidence of these occurring in landfills had not yet been confirmed. AOB 和 AOA 分别表示氨氧化细菌和氨氧化古菌
AOB and AOA indicated ammonia oxidizing bacteria and ammonia oxidizing archaea respectively; MOB表示甲烷氧化菌 MOB indicated methane oxidi鄄
zing bacteria; n鄄DAMO表示反硝化型甲烷厌氧氧化微生物 n鄄DAMO indicated nitrite鄄driven anaerobic methane鄄oxidizing microorganism; DEN表示反
硝化微生物 DEN indicated denitrifers.
的研究结果表明:当 O2 浓度小于 5%时,N2O 全部
来自于反硝化;而 O2 浓度为 5% ~ 15%时,N2O 同
时来自于硝化和反硝化作用,N2O / (N2O+N2)随 O2
浓度增加而增大,并且在一定含水率范围内,硝化和
反硝化作用随垃圾含水率增加而增强,N2O 产量也
相应增加. Bogner 等[20]研究了两个卫生填埋场的新
鲜垃圾、日覆盖、中间覆盖和终场覆盖情况下 CH4、
CO2 和 N2O释放情况,结果显示,日覆盖和新鲜垃圾
的 N2O释放通量分别达到 2. 65 和 1. 67 mg N2O鄄N·
m-2·h-1,均高于中间覆盖和终场覆盖,其中新鲜垃
圾表面 N2O的排放量可占其总温室气体排放量的
12. 1% .此外,新鲜垃圾的 CH4释放通量与 N2O 相
当,远低于 CO2 释放通量,也说明此时垃圾主要处
于好氧分解阶段. Rinne 等[6]的测定结果也显示,新
鲜垃圾填埋区的 N2O释放要高于老龄垃圾填埋区.
垃圾中蛋白质的降解过程贯穿整个填埋阶段,
有机氮的氨化持续产生氨氮,而氨氮随渗滤液流经
垃圾堆体[34,39] . 随着好氧阶段的结束,垃圾堆体整
体上进入厌氧阶段.如果堆体处于严格的厌氧状态,
则并无发生硝化作用氧化氨氮的条件;当垃圾本身
带有的硝氮以及前期硝化产生的亚硝氮和硝氮经反
硝化作用被快速还原后,反硝化作用也随之停止;而
已发现的厌氧甲烷氧化作用并无产生 N2O 的途
径[30] .因此理论上可以认为,进入厌氧阶段一定时
间后垃圾堆体不再产生 N2O. 但是部分空气可能经
由铺埋于垃圾堆体的渗滤液收集管(非满管流)和
填埋气集气管进入垃圾堆体[35],在局部形成微好
氧鄄厌氧界面,从而为硝化、反硝化等微生物作用创
造条件,使得 N2O 产生成为可能. 填埋场实测结果
显示,填埋气中包含 37% ~ 65% 的 CH4、24% ~
42%的 CO2 和不足 1%的 O2,说明厌氧垃圾堆体可
能在局部形成微好氧环境[40-41] . Bogner 等[20]在两
个填埋场的填埋气收集系统中检测到浓度分别为
1. 57 和约 0. 52 ppmv 的 N2O,均高于环境背景值
0郾 32 ppmv,而这部分 N2O 来自于堆体垃圾. 但是,
由于厌氧垃圾堆体具有很强的反硝化能力[42],上述
过程产生的少量 N2O 透过堆体排放所需时间也较
长,所以释放到大气中的可能性极小. 此外,在覆土
层较薄(如中间覆土)或者由于垃圾不均匀沉降导
致覆盖层出现破裂的情况下,空气中的 O2 可能通过
扩散作用透过覆土层与顶层垃圾接触,从而使硝化、
反硝化作用及 N2O的产生和释放成为可能.
2郾 1郾 2 覆土 N2O产生和排放机理探讨摇 覆土是垃圾
堆体和大气层的中间界面,也是填埋气和空气的混
合区,对于填埋场的 N2O 产生排放有着重要影响.
覆土表面测得的气体通量是微生物产生、消耗和气
体传输等综合作用的结果. Zhang等[13]研究发现,覆
土是填埋场 N2O的主要来源,选择有机物和氮含量
较低的细砂土进行终场覆盖的 N2O 释放量较以普
通砂土进行终场覆盖降低了 1 ~ 2 个数量级.何品晶
等[14]也发现,无论渗滤液回灌与否,选择贫瘠的砂
土覆盖均有助于减少填埋场 N2O 的排放. Borjesson
和 Svensson[12]测定了瑞典 3 个已封场的垃圾填埋
场,结果显示,以有机物和氮含量较高的纯污泥或污
8181 应摇 用摇 生摇 态摇 学摇 报摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 25 卷
泥与土壤的混合物进行终场覆盖时的 N2O 释放通
量要比以土壤作为终场覆盖时高 1 ~ 2 个数量级.此
外,统计分析结果也表明,填埋场 N2O 释放通量与
覆土含水率、温度、有机物含量和无机氮含量具有相
关性[13,18],但相关性并不明确. 这些研究均直接或
间接地表明覆土是填埋场 N2O的一个重要来源.
研究人员对土壤 N2O 的产生和排放进行了广
泛而深入的研究,认为反硝化和硝化作用是土壤
N2O产生的主要来源[43-46] .不同于森林、草原、农田
等陆地生态系统,填埋场覆土中通常存在着大量的
甲烷氧化菌,可以氧化垃圾堆体产生的甲烷总量的
10% ~90% [31],而它们对覆土 N2O的产生可能有着
重要的影响.已有研究证实,一方面,填埋场覆土中
的部分甲烷氧化菌可以进行氨氧化作用产生副产物
N2O[24,29,47];另一方面,甲烷氧化可以改变土壤的氧
化还原电位来影响硝化和反硝化作用,进而影响
N2O的产生和排放[15] . Bogner 等[18]基于对填埋场
覆土层不同深度气体浓度的测定建立概念模型,按
其主导生物过程将覆土层由上至下划分为甲烷氧化
区、呼吸(产 CO2)区、产 N2O(反硝化)区和填埋气
传输区. Christophersen 和 Kjeldsen[48]对填埋场不同
深度覆土中的气体进行为期一年的测定,结果显示,
表层覆土的 O2 浓度接近周围空气,而随着甲烷氧
化、氨氧化等生物过程的消耗及扩散影响,其浓度随
土壤深度逐渐降低. Yu等[49]研究发现,当通过覆膜
的方式限制 CH4从垃圾堆体向覆土层传输时,填埋
场覆土中的主要氨氧化细菌(AOB)也发生了明显
变化. Im等[50]也认为,甲烷氧化菌是填埋场 N2O的
重要贡献者,且其重要性可能被严重低估.
基于以上论述,传统的厌氧填埋场 N2O 的产生
和排放过程可能是:在填埋的初期,由于好氧 /微好
氧状态的存在及新鲜垃圾的特质,垃圾堆体可以产
生和排放相当数量的 N2O. 随着填埋整体转为厌氧
阶段,在局部存在的微好氧厌氧界面可能产生少量
N2O,但这部分 N2O通常并不能贡献排放量,此时覆
土应是填埋场 N2O的最主要甚至唯一的直接来源.
填埋场覆土 N2O排放是硝化、反硝化和甲烷氧化作
用的共同结果,垃圾堆体可以通过向覆土输送甲烷
和氨等影响覆土的微生物过程,进而影响 N2O 的产
生和排放.
2郾 2摇 脱氮型生物反应器填埋场
传统的填埋场为减少含有高浓度污染物的垃圾
渗滤液的产生,通常尽可能控制降雨等水分进入垃
圾堆体,因此在垃圾的降解过程中,其含水率逐渐降
低,影响了垃圾的降解速率,使得传统的填埋场稳定
化时间较长,监控和维护成本增加,环境污染风险加
大[42,51] .随着带有渗滤液收集和处理系统的卫生填
埋技术的发展,人们日益关注如何将垃圾的降解速
度最大化以尽快稳定化[52] .生物反应器填埋场应运
而生.渗滤液回灌是生物反应器填埋场最常用的操
作方式,可以在加速垃圾降解的同时原位处理渗滤
液,但由于垃圾堆体通常处于厌氧状态,回灌渗滤液
中的高浓度氨氮并不能借此得以消减,反而不断积
累并可能限制垃圾降解[53] . 为解决这一问题,开发
了脱氮型生物反应器填埋技术,按照硝化和反硝化
反应是否在同一反应器中完成,又可将其分为原位
脱氮和异位脱氮生物反应器填埋场. 前者将垃圾堆
体人为创设为好氧、缺氧 /厌氧区域,渗滤液首先回
灌至好氧区进行硝化反应,而后流入缺氧 /厌氧区进
行反硝化反应脱氮;后者将经过硝化反应器处理后
的渗滤液回灌至缺氧 /厌氧垃圾堆体进行反硝化脱
氮. 20 世纪 70 年代以来,生物反应器填埋技术已经
成为研究热点并得以推广应用[13,54-55] .
由于垃圾本身较大的异质性以及布水、通气的
不均匀性,垃圾堆体可能存在多种微环境,有机物含
量、温度、pH、氧化还原电位等不尽相同,从而使包
括氨化、氨挥发、自养硝化、异养反硝化、硝化菌反硝
化以及厌氧氨氧化等多种氮的迁移和转化过程同时
出现在生物反应器填埋场中,并且由于人工强化而
可能呈现出更高的反应强度[35] . 相应地,N2O 产生
和排放的可能性也随之增加. Zhang 等[13]对杭州天
子岭填埋场的测定结果显示,渗滤液回灌的生物反
应器填埋单元的 N2O 释放通量是相应传统厌氧卫
生填埋单元的 3 倍. Berge 等[56]在实验室模拟老龄
垃圾进行硝化反应原位转化渗滤液中的氨氮,发现
在顶部氧气充足的条件下,垃圾同时进行硝化和反
硝化反应,高达 16%的加入体系的总氮转化为气相
中的 N2O. Price 等[42]在评价垃圾的反硝化能力时
发现,加入的硝态氮有 0. 8% ~ 2. 5%转化为 N2O.
渗滤液回灌和通气相结合被认为是渗滤液原位脱氮
的一个较好方式. He 等[57]在实验室研究了新鲜垃
圾和已部分稳定的垃圾在有无渗滤液回灌和 /或者
曝气条件下的 N2O 释放情况,结果表明,曝气和回
灌低 C / N的老龄渗滤液的已部分稳定的垃圾 N2O
释放最多. Tallec 等[58]将经硝化后富含硝态氮的渗
滤液回灌到生物反应器填埋场,观察到回灌区域气
体收集管中的 N2O浓度提高了 100 倍.相比传统的
卫生填埋场,生物反应器填埋场具有更高的 N2O 排
91816 期摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 贾明升等: 垃圾填埋场 N2O排放通量及测定方法研究进展摇 摇 摇 摇 摇 摇
放潜势,但同时也有更高的可控性,随其应用的日益
增多,应对其 N2O 排放和控制做更多的研究,以期
在发挥生物反应器填埋场优势的同时减少其温室气
体排放.
3摇 常用 N2O排放通量测定方法在填埋场的适用性
填埋场 N2O 排放研究的基础是对排放量的准
确测定,但填埋场 N2O的排放通量却具有高度的时
间和空间变异性.时间变异性主要是由于气体排放
受温度、气压、降雨量等环境因素以及垃圾降解速率
的影响[18];空间变异性主要是由于填埋垃圾本身较
大的异质性以及成分、年代、数量和覆盖条件等不同
引起的填埋场各个部分的排放差异[4] . 合理地应用
相关通量测定方法及认识其可能存在的不足,对于
准确测定排放量具有极其重要的意义. 目前最常用
的陆地生态 N2O 排放通量的测定方法为箱法和以
涡度相关法为代表的微气象学方法.
3郾 1摇 箱法
箱法是应用最广泛的测定土壤与大气之间微量
气体通量的方法.可分为密闭式箱和开放式箱,而密
闭式箱又分为密闭式静态箱和密闭式动态箱[59] .密
闭式箱是非稳态箱,根据箱内气体浓度随时间的变
化率来计算被罩地面待测气体的排放通量;开放式
箱则是稳态箱,通过箱入口和出口处气体浓度差异
来计算待测气体的排放通量. 箱法的原理和操作都
比较简单,尤其是密闭式静态箱即通常所说的静态
箱,是一种经济便捷、灵敏度高、适用性广的微量气
体通量测定方法.
目前填埋场 N2O 排放通量测定以静态箱法为
主.但是箱法自身的一些特点可能导致对填埋场
N2O实际通量测定的偏差. 1)待测气体在箱内积累
可能改变土壤和大气之间的浓度梯度,进而导致气
体释放通量降低,而且箱内外的压力差、箱内的气体
混匀程度,以及箱内水汽累积等因素对排放通量的
测量都有影响[59];2)由于箱体覆盖面积较小(通常
不足 1 m2),在应用于填埋场这种空间异质性较大
的场合时,可能由于采样点布置的偶然性,导致对排
放通量的低估(布置于释放较低区域)或者高估(布
置于释放热区) [60];3)由于静态箱法无法实现对气
体释放通量的连续测定,导致在计算季节通量或者
年通量的时候偏离真实情况[14,61] . 此外,不同研究
人员在应用箱法测定填埋场 N2O 释放通量时,在箱
体设计和操作规范上往往缺少统一的标准[10],影响
了结果的准确性和可比性. 针对这些问题已有一些
解决办法,如采用动态箱法可以一定程度上保证时
间上的连续性,而应用地理统计方法则有助于提高
箱法估算整个填埋场 N2O 排放量的准确性,但也大
大提高了样点数和成本[8,62] .
3郾 2摇 涡度相关法
微气象学方法是另一种被广泛应用于测定陆地
生态系统和大气之间微量气体通量的方法,其基本
原理是:在近地层存在着大大小小的湍涡,相互叠加
的湍涡形成湍流,湍流运动实现能量和物质在垂直
方向的输送[63] .通过测定湍流状况和微量气体的浓
度变化,可以得到有关气体地表通量的信息.常用的
微气象学方法包括:涡度相关法、能量平衡法、空气
动力学方法和松弛涡度累积法等,其中以涡度相关
法应用最多.涡度相关法被认为是目前观测微量气
体地鄄气交换通量的最好方法[64] .
涡度相关法是测定 N2O 通量最直接的微气象
学方法,可以在不干扰被测对象的情况下进行较大
尺度的连续测定.但涡度相关法需在常通量层内使
用,而常通量层需要满足热力中性、被测下垫面大尺
度宏观均匀和测点上风向相当大区域内气体通量排
放均匀等 3 个条件[65] .实际测定中往往很难同时满
足 3 个条件,比如填埋场常采用分区填埋,形成不同
的平台,而平台间高差可能高达数十米. 此外,在使
用涡度相关法进行长期观测时结果也会因多种因素
产生偏差,因此需对测定结果进行修正[66] . Lohila
等[67]利用涡度相关法对填埋场 CH4和 CO2 通量进
行了为期 6 ~ 9 个月的连续测定,认为涡度相关法可
应用于填埋场平均释放通量的长期测定,但对于高
异质性的填埋场,风向变化对测定的影响较大,而架
设更多的测杆是可能的解决办法. Rinne 等[6]利用
涡度相关法测定了填埋场 N2O 排放,并与静态箱法
的测定结果进行比较,发现两种方法测得的 N2O 通
量在同一数量级,而涡度相关法测定结果变异性更
小.目前,涡度相关法在填埋场的应用正日益增多.
3郾 3摇 其他方法
除常用的箱法和涡度相关法以外,土壤空气浓
度分析法、质量平衡法、通量梯度法和羽流测定法等
方法也应用于填埋场或者其他陆地生态系统 N2O
通量测定.由于排放区土壤中 N2O 浓度远高于地面
空气,所以在早期分析仪器检查灵敏度不高时,土壤
空气浓度分析方法常用于观测气体排放通量. Bog鄄
ner等[18]应用该方法建立了填埋场覆土层气体传输
和反应的概念模型. 质量平衡法和通量梯度法同属
于微气象学方法,其中质量平衡法适用于小的确定
0281 应摇 用摇 生摇 态摇 学摇 报摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 25 卷
表 2摇 常用 N2O通量测定方法比较及其在填埋场的应用[9,70]
Table 2摇 Comparison of measurement techniques for N2O flux and their applications in landfill[9,70]
方法
Method
空间分辨率
Spatial resolution
时间分辨率
Temporal resolution
成本
Cost
在填埋场的应用
Application in landfill
静态箱法 Static chamber m2 小时 Hour 低 Low 多 Many
质量平衡法 Mass balance 10 ~ 1000 m2 可连续 Continuous 中等 Moderate 少 Few
涡度相关法 Eddy covariance hm2 可连续 Continuous 高 High 少 Few
羽流分析法 Plume measurement 整场 Entire landfill 天 Day 高 High 少 Few
土壤空气浓度分析法 Gas profile in soil dm2 小时 Hour 低 Low 少 Few
的源区,可用于测定填埋场某些区域平台的 N2O 排
放量,已有研究将其应用于填埋场 N2O 和 CH4释放
通量的测定[11] . 而 Skiba 等[68]则利用高斯羽流法、
箱法和示踪法(tracer ratio methods)对比测定了粪堆
N2O释放通量,结果表明,高斯羽流法更接近粪堆
N2O的真实通量,且测定结果的变异性更小. 近年
来,基于遥感技术测定填埋场表面气体通量的研究
也日益增多[69],但多用于测定 CH4排放.事实上,针
对填埋场 CH4排放通量测定的研究相对更多,而这
些方法同样需要应对填埋场的时空变异性,因此也
是测定 N2O 可以直接借鉴的方法来源. Scharff
等[70]研究了质量平衡法和固定式羽流法在填埋场
CH4排放量测定中的适用性,认为两种方法皆可应
用于填埋场且可进一步发展为最佳备选方法,但同
时也指出,目前没有单一的方法可以应对填埋场时
空变异的同时满足经济性要求.
摇 摇 综上所述:1)箱法可辅以地理统计方法等进行
填埋场全场规模 N2O排放量的测定,但更适用于填
埋场局部区域的排放量测定(如比较不同处理类型
对 N2O排放的影响); 2)涡度相关法可用于填埋场
全场规模 N2O排放量的测定,但测定结果或需要一
定的修正; 3)其他方法在填埋场的适用性还有待进
一步考察,新方法的推广使用应有足够的现场测定
为基础,以明确方法的不确定性和建立最佳操作规
范; 4)视研究目的和条件的不同,多种方法可以互
为补充.
4摇 结摇 摇 语
现有研究结果表明,填埋场具有较高的 N2O 排
放能力,而在可预见的很长一段时间内,填埋仍将是
固体废弃物处理处置的主要方式之一.因此,开展填
埋场 N2O排放和控制研究极为必要.作为一个特殊
的生态系统,较多的人为控制,一方面使得填埋场
N2O产生和排放的影响因素更为复杂,另一方面也
使其排放控制更为可能.目前,应就以下几个方面进
行重点研究:
1)明确填埋场 N2O产生机理和排放过程.应加
强对填埋场垃圾堆体和覆土相关微生物的研究,综
合运用同位素示踪和分子生物学技术等确定不同阶
段 N2O的来源和影响因素.
2)确定填埋场 N2O 释放通量最佳或最佳组合
测定方法.有选择地开展对比研究,明确不同通量测
定方法在填埋场的适用条件和范围,制定相应的方
法规范,以期经济而可靠地测定填埋场 N2O 的排
放量.
3)积累长期观测数据并基于此建立排放计算
模型.在上述两方面工作的基础上,积累较长期的观
测数据,建立基于填埋垃圾组分和填埋场管理操作
方式等因素的 N2O排放计算模型,以便在更大的尺
度上计算填埋场 N2O排放量.
4)关注新鲜垃圾、简易填埋场和生物反应器填
埋场 N2O排放. 现有研究表明,新鲜垃圾在填埋之
初具有很高的 N2O释放强度,应进一步关注新鲜垃
圾收集、中转和输运过程中 N2O 排放情况. 简易填
埋场仍有广泛应用且其 N2O 释放比例较高,需给予
足够的重视.而考虑到生物反应器填埋场 N2O 排放
潜势高且应用日益增多,对其 N2O 排放和控制的研
究同样不容忽视.
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作者简介摇 贾明升,男,1988年生,硕士研究生.主要从事废弃
物处理温室气体排放与控制研究. E鄄mail: msjia@ iue. ac. cn
责任编辑摇 肖摇 红
4281 应摇 用摇 生摇 态摇 学摇 报摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 25 卷