全 文 ：　第44卷第3期 原 子 能 科 学 技 术 Vo l.44 ,N o.3
　2010年3月 Atomic Energy Science and Techno logy M ar.2010
铀在榕树叶上的吸附行为及其机理分析
夏良树 ,谭凯旋 ,王 　晓 ,郑伟娜
(南华大学 化学化工学院,湖南 衡阳　421001)
摘要:通过静态吸附实验 , 研究了 UO 2+2 在榕树叶上的吸附行为 , 从热力学和动力学方面对吸附过程进
行了分析 ,并通过红外光谱 、扫描电镜探讨了吸附机理。结果表明:UO 2+2 在榕树叶上的吸附是吸热过
程 ,符合 F reundlich 等温吸附方程 ,相关系数达 0.99 以上;表面吸附是动力学控制的主要步骤 , 吸附动
力学过程可用准二级吸附速率方程来描述 ,相关系数达 0.999 8;榕树叶吸附铀是自发的 、吸热的吸附反
应;榕树叶对铀的吸附使细胞的表面形态发生了改变 , 在榕树叶吸附铀的过程中 , UO2+2 主要与细胞表
面的—OH 、C O 、P —O及 Si O 等基团螯合 ,形成配合物 , 因此 ,榕树叶吸附铀的机理表现为表面络
合吸附机理。
关键词:榕树叶;铀;吸附;机理
中图分类号:O647.3　　　文献标志码:A　　　文章编号:1000-6931(2010)03-0278-07
Adsorption Behavior of Uranium and Mechanism Analysis
on Banyan Leaves
XIA Liang-shu , TAN Kai-xuan , WANG Xiao , ZHENG Wei-na
收稿日期:2009-03-19;修回日期:2009-04-26
基金项目:国家自然科学基金资助项目(10675059);湖南省高等学校科研委托项目资助(09w 025)
作者简介:夏良树(1966—),男 ,湖南衡阳人 ,教授 ,博士研究生 ,环境科学专业
(School of Chemistry and Chemical Engineering , University of South China , Hengyang 421001 , China)
Abstract:The adso rpt ion behavior of uranium on banyan leaves w as studied wi th static
e xperiments.The adsorption pro cess w as analyzed in terms of thermodynam ics and
kinetics , and the adso rption mechanism w as analyzed wi th FTIR and SEM .In the stud-
ied condi tion , the equilibrium adsorption data fi t to Freundlich isotherms , w ith a rela-
tion coeff icient g reater than 0.99.The adso rption of uranium on banyan leaves is an en-
dothermic process.Kine tic analy sis show s that the adso rption rate is mainly contro lled
by surface adso rpt ion.The process o f adsorption can be described by an equation of
Pseudo 2nd-orde r model.The calculation data are in good ag reement w ith the experi-
mental data , and the relation coef ficient is 0.999 8.The thermodynamic data indicate
that the synergistic uranium biosorption by banyan leaves is a spontaneous and endo-
thermal adso rption process.The adso rption of uranium on banyan leaves changes the
cell s surface form o f banyan leaves.In the adso rpt ion process , UO 2+2 mainly chelates
wi th —OH , C O , P—O and Si O etc.on the cell s surface and fo rms the comple-
xes.The adsorption of uranium should be o f surface coordination.
Key words:banyan leaves;uranium;adso rption;mechanism
　　在铀矿开采 、水冶及铀应用过程中会产生
大量含铀废水 ,这些废水若不妥善处理将对生
态构成潜在威胁 ,因此 ,含铀废水处理日益受到
重视 。传统的处理方法效率低 ,生物吸附是一
种很有潜力的方法 ,能克服传统方法的诸多不
足[ 1] 。目前 ,用于吸附 U(Ⅵ)的生物吸附剂主
要有细菌 、真菌 、藻类 、壳聚糖 、无机吸附材料
等。这些吸附剂吸附处理含铀废水的研究国内
外已有许多报道[ 1-5] ,而利用植物类吸附剂吸附
处理含铀废水的研究鲜见文献 。
我国植物资源丰富 ,若将植物应用到处理
含铀废水中 ,其前景相当广阔 ,将对寻求经济合
理 、环境友好的新型含铀废水处理剂 ,解决我国
铀矿冶区域放射性环境污染问题具有一定科学
意义和应用推广价值 ,对我国目前核环境治理
和相关地域放射性污染生物修复 、评价 、预测和
控制有一定指导和参考意义。以前的初步研
究[ 6-7] 表明 ,榕树叶对铀具有较强的富集作用 ,
但该研究只停留在实验室对吸附基本规律及性
能的研究上 ,有关吸附的热力学 、动力学及机理
等基础理论研究还不够深入。
本工作从吸附热力学 、动力学方面分析榕
树叶对 U(Ⅵ)的吸附过程 ,并探讨其吸附机理 ,
旨为以后的工程实践提供可靠的理论依据与技
术支持。
1　实验
1.1　仪器与材料
pHS-3C 型精密酸度计(上海雷磁仪器
厂);SHC-C型恒温水浴振荡器(江苏江南仪器
厂);9800 型离心机(上海手术机械厂);PE-
1710 FTIR 傅里叶-红外光谱仪(美国 PE 公
司);SSX-550 扫描电子显微镜(日本岛津公
司);LRH-150B生化培养箱(广东省医疗器械
厂)。
榕树叶取自南华大学校园内 ,先用自来水
冲洗干净 ,再用蒸馏水冲洗 3 、4次 ,于烘箱中烘
干 ,捣碎 、研磨至一定大小的碎片 ,将产品中带
有茎的叶子挑出 ,再用 5%盐酸浸泡 ,直至上层
溶液的棕色褪出 ,然后在 100 ℃烘箱中烘干 ,最
后放入生化培养箱中备用。
吸附水样由铀标准溶液[ 8] 配制而成。
1.2　实验方法
1)静态吸附平衡实验
将 5 g(干重)预处理的榕树叶放入盛有
100 mg/L 铀溶液的 1 L 锥形瓶中 ,在 160 r/
min振速 、20 、30 、40 、50 ℃下恒温振荡吸附一
定时间 ,取 50 mL 样品于 8 000 r/min下离心
分离 15 min ,取上清液 ,采用三氯化钛还原/钒
酸铵氧化滴定法测定溶液中剩余铀的质量浓
度[ 8] 。根据 r =(ρ-ρe)/ρ0 ×100%, Qe =V ·
(ρ0 -ρe)/m ,Qt =V(ρ0 -ρt)/m 计算铀的吸附
百分率 r 、吸附平衡时榕树叶对铀的吸附量
Qe(mg/g)及 t 时刻吸附量 Qt(mg/g)。式中:
ρ0为铀的初始质量浓度 ,mg/ L;ρe 为吸附平衡
时溶液中剩余铀的质量浓度 ,mg/ L;ρt 为吸附 t
时间后溶液中铀的质量浓度 , mg/L;V 为液相
体积 , L;m 为榕树叶的投加量 , g 。
2)扫描电镜分析
用钢网醮取未吸附 UO 2+2 的榕树叶和吸附
UO 2+2 后的榕树叶(经离心分离 、清洗 、脱水 、固
定处理)置于洁净抛光的铝片上 ,然后干燥 ,喷
金 。在日本岛津 SSX-550型扫描电子显微镜
上观察和摄取榕树叶的显微图像 。
3)红外光谱分析
分别取一定量的吸附 UO 2+2 前后的榕树叶
与 120 mg KBr 充分混匀 ,压片 ,放入样品室 ,
在相同的扫描频率下测定红外吸收光谱。
2　结果与讨论
2.1　温度对吸附的影响
吸附等温线描述的是一定温度下平衡吸附
量与平衡浓度之间的关系。根据静态平衡吸附
实验测定的ρe 计算其平衡吸附量 Qe ,得到榕树
叶在不同温度下的吸附等温线(图 1)。
从图 1可看出 ,榕树叶对铀的平衡吸附量
随着温度的升高而增大 ,表明吸附为吸热过程 ,
升高温度有利于吸附的进行 ,且在研究的浓度
范围内平衡吸附量随平衡浓度的增大而增加。
279第3期　　夏良树等:铀在榕树叶上的吸附行为及其机理分析
图 1　榕树叶对铀的吸附等温线
Fig.1　Equilibrium adso rption iso therms
of banyan leaves to UO2+2 at diffe rent temperatures
　　采用 Freundlich 、Langmuir 和 Temkin 等
温吸附方程[ 9-10] 对上述等温线进行拟合 , 3种等
温吸附方程简化如下:Freundlich 等温吸附方
程式 , lg Qe=lg k +1/n · lg ρe ;Langmuir等温
吸附方程式 ,ρe/Qe =1/bQmax +ρe/Qmax ;Temkin
等温吸附方程式 , Qe =aln kT +aln ρe 。其中:
1/n 、k 为 Freundlich 常数;b 为 Langmuir 常
数 ,L/mg ;Qmax为饱和吸附量 , mg/g;a 为与吸
附热有关的物理量;k T 为吸附平衡常数 。
榕树叶吸附铀的各等温线参数列于表 1 。
表 1　榕树叶吸附铀的各等温线参数
Table 1　Uranium biosorption isothermal constants by banyan leaves in different isotherm models
t/ ℃ Langmuir等温线
Qmax b R2
Freundlich等温线
k n R2
T emkin模型
a kT R2
20 33.440 0.079 1 0.901 2 1.726 1.394 0.991 5 0.751 1 14.664 0.941 0
30 34.602 0.064 3 0.906 1 2.037 1.448 0.990 8 0.809 3 14.558 0.932 8
40 35.524 0.051 9 0.917 4 2.412 1.502 0.992 4 0.884 9 14.308 0.932 7
50 36.874 0.047 9 0.932 3 3.101 1.584 0.992 1.014 4 14.104 0.955 8
　　从表 1可看出:Langmuir 等温线参数中最
大单层吸附容量 Qmax随着温度的升高而增加 ,
说明吸附过程是吸热的 ,与图 1得到的结论相
吻合;b随温度的升高而减少 ,说明榕树叶吸附
铀的作用力随温度升高而下降。一般情况下 ,
Freundlich等温吸附方程中的 k 可反映吸附量
的大小;n>1 时 ,表明为“优惠吸附” [ 11] 。从
Freundlich 吸附等温线参数可看出 ,在所研究
的温度范围内为吸热过程;计算得到的 n 均大
于 1 ,表明榕树叶对铀的吸附为“优惠吸附” ,在
整个研究范围内有利于吸附的进行;相关系数
R2大于 0.99 ,与其它等温线模型各相关系数比
较 ,可知 Freundlich 等温线模型比其它模型更
适合描述榕树叶对铀的吸附 ,说明榕树叶吸附
铀属于多层覆盖 。Temkin等温吸附方程用于
研究吸附热和被吸附物之间的关系 , 从
Temkin吸附等温线参数可看出 , 吸附热随温
度升高而增加 ,说明吸附是吸热的 。
2.2　吸附过程热力学分析
在不同温度下 ,榕树叶吸附 UO2+2 的热力
学参数列于表 2。
表 2　榕树叶吸附铀的热力学参数
Table 2　Thermodynamic parameters of uranium adsorption
at 100 mg/ L initial uranium concentration
ΔG★-/
(kJ·m ol-1)
ΔH★-/
(kJ·mol-1)
ΔS★-/
(J·m ol -1·K -1)
-5.34(20 ℃)
-5.75(30 ℃)
-6.14(40 ℃) 5.42 40.15
-6.55(50 ℃)
1)吸附焓变 ΔH★-
吸附焓变与吸附量密切相关 ,当吸附量在
某一特定值时 ,所推导出的吸附焓称为等量吸
附焓 ,可通过下式[ 12] 计算:
lg ρe =ΔH-★/2.303RT -lg K 0
式中:K0为固-液分配系数;T 为热力学温度 ,K;
R 为理想气体常数 , kJ/(mol · K);ΔH-★可由
lg ρe 对 T-1 作图所得直线的斜率求得。
从表 2可看出 , UO2+2 在榕树叶上的等量
吸附焓变为正值 ,说明在实验范围内 ,吸附为吸
热过程 ,升温有利于吸附。
280 原子能科学技术　　第44卷
　　2)吸附自由能变 ΔG★-
当平衡吸附数据符合 Freundlich 等温吸
附方程时 , ΔG★-可通过 ΔG★-=-nRT 计算[ 13] 。
表 2中 , ΔG★-<0 ,且温度越高 , ΔG★-越小 ,表明
榕树叶对 UO 2+2 的吸附过程可自发进行;温度
越高 ,自发进行的程度越大。
3)吸附熵变 ΔS★-
ΔS★-=(ΔH ★- -ΔG★-)/ T 。表 2 中吸附过
程的熵变 ΔS★->0 ,这是因为 ,对于固-液交换吸
附体系 ,溶质由液相吸附交换到固-液界面时会
失去一些自由度 ,运动受到更大的限制 ,因此 ,
熵会减少;但在吸附交换过程中 ,与榕树叶相中
功能基团结合的水分子离解出的 H +会释放到
溶液相中 ,H +从有序 、限制性运动变成相对无
序的状态 ,使吸附体系熵增加。而这两种熵变
的总和即为吸附过程的总熵变 。榕树叶分子结
构细胞内含有—COOH 、—OH 、PO 3-4 、Si O
等活性官能团 ,孔道内的水分子离解出的 H +
与活性官能团结合。虽然 UO 2+2 被吸附到榕树
叶相后运动受到更大限制 ,熵减少 ,但 H+释放
到溶液相中重新恢复到相对自由的状态 ,使熵
增加 ,这就导致整个吸附过程 ΔS ★->0 。
2.3　静态吸附动力学分析
1)吸附平衡时间的确定
典型的生物吸附过程可分为两个阶段:第
1阶段发生在细胞壁表面 ,主要以吸附和离子
交换过程为主 ,为快速阶段;第 2阶段为主动吸
收 ,即吸附在细胞表面的金属离子进一步转移
至细胞内部 ,主要以化学吸附为主 ,这一阶段进
行缓慢[ 14] 。
图 2 为 20 ～ 50 ℃下(榕树叶投加量为
5 mg/ L 、榕树叶粒径为 100 ～ 120目 、铀初始浓
度为 100 mg/L 、溶液 pH =3 、振荡频率为
160 r/min)榕树叶对铀吸附的动力学曲线。由
图2可知 ,榕树叶对铀的吸附是一动态过程 ,该过
程分为两个阶段 ,分别为快速阶段和慢速阶段 ,最
终达到吸附平衡。50 ℃时榕树叶对铀的吸附在
前30 min吸附较快 ,30 min吸附量达22.06 mg/g ,
占最大吸附量的 91.12%;之后吸附缓慢上升。
50 min后吸附趋于平衡。因此 ,本实验条件下榕
树叶对铀吸附平衡时间确定为 60 min。
2)榕树叶吸附铀的动力学分析
将各温度下测得的实验数据用 Elovich 模
图 2　不同温度下榕树叶吸附铀的动力学曲线
Fig.2　Dynamic curv es of uranium adso rption
by banyan leaves at va rious tempe ratures
型方程Qt =a +kE ln t 、双常数速率模型方程
Qt =kT tn 、 准 一 级 吸 附 速 率 模 型 方 程
lg(Qe -Qt)=lg Qe -k1 t/2.303、准二级吸附速
率模型方程 t/Qt =1/k2Q2e +t/Qe 等动力学模
型拟合[ 1 3 , 15] ,得到各动力学模型相关参数(表
3)。其中:k1 为准一级吸附速率常数 , min-1 ;k2
为准二级吸附速率常数 , g/(mg ·min);t为吸
附反应时间 ,min;kE 、a为常数 , kE 与吸附速率
有关 , k E 越大 ,吸附越快;k T 和 n 为常数 , kT 与
吸附速率有关 , k T 或 n越大 ,吸附越快 。
从表 3可看出 , Elovich 模型 、双常数速率
模型及准一级吸附速率模型均不能很好地描述
榕树叶对铀吸附的动力学过程 ,但准二级吸附
速率模型能很好地描述榕树叶对铀吸附的动力
学过程 , 50 ℃下实验获得的平衡吸附量
(24.208 mg/g)与拟合方程获得的理论平衡吸
附量(23.866 mg/g)吻合较好 ,相关系数 R 2均
达到 0.99以上 ,表明表面吸附是动力学控制的
主要步骤。因此 ,榕树叶对铀的吸附动力学行
为符合准二级吸附速率模型 。
3)吸附活化能分析
在 20 、30 、40 、50 ℃下 ,用准二级吸附速率
方程求得对应温度下榕树叶吸附铀的吸附动力
学反应速率常数 k2 ,以 ln k2对 1 000/ T 作图可
得到一直线(图 3)。
根据直线的斜率求得榕树叶吸附铀的活化
能 E a=26.82 kJ/mol。根据 Ea <100 kJ/mo l ,
可说明榕树叶与铀的吸附反应对温度轻度敏
感[ 16] ,这与吸附动力学 、等温线及热力学研究
所得结论相一致 。
281第3期　　夏良树等:铀在榕树叶上的吸附行为及其机理分析
表 3　榕树叶吸附铀的各动力学模型参数
Table 3　Uranium adsorption kinetic constants by banyan leaves in different kinetic models
t/ ℃ Elovich模型
kE a R2
双常数速率模型
kT n R 2
准一级吸附速率模型
k1 Qe R2
准二级吸附速率模型
k2 Qe R2
20 4.645 4 -4.252 1 0.999 7 2.195 5 0.480 9 0.986 4 0.019 1 10.940 0.930 9 0.002 52 19.493 0.998 3
30 4.957 7 -2.284 2 0.997 2 3.766 3 0.392 6 0.983 5 0.022 6 14.388 0.961 2 0.003 26 21.692 0.997 4
40 4.019 8 3.273 6 0.987 9 7.096 5 0.256 0 0.941 2 0.024 0 17.298 0.964 7 0.005 92 21.978 0.999 3
50 3.784 1 7.077 7 0.982 2 9.807 0 0.207 0 0.974 7 0.024 9 19.861 0.974 3 0.007 75 23.866 0.996 7
图 3　活化能的 Ar rhenius法图解
Fig.3　P lo t of ln k 2 vs 1 000/ T
2.4　吸附行为分析
1)吸附反应与 Freundlich 吸附等温线吻
合很好 ,20 ℃下相关系数为 0.991 5 ,属于多层
覆盖;温度升高 ,吸附平衡量增大 ,表明该吸附
反应是吸热反应 。
2)求得反应过程的 ΔH★- =6.42 kJ/mol ,
ΔS★-=40.15 J/(mol·K), ΔG★-(kJ/mol)分别
为-5.34(20 ℃)、 -5.75(30 ℃)、-6.14
(40 ℃)、-6.55(50 ℃)。根据 ΔG★- < 0 、
ΔH★->0判断 ,榕树叶吸附铀是自发 、吸热的吸
附反应 ,且高温有利于反应进行 ,但温度对吸附
的影响并不明显 。
3)榕树叶对铀的吸附作用除物理吸附外 ,
还存在化学吸附 ,这可能是因榕树叶上特殊结
构的组织细胞与 UO 2+2 发生络合作用 ,温度升
高 ,不仅活化了榕树叶上的吸附位点 ,增加了吸
附位点数目 ,而且降低了反应活化能 ,有利于形
成化学键 ,从而利于化学吸附[ 17] 。
2.5　吸附机理分析
1)榕树叶吸附 UO 2+2 前后的红外光谱
图 4a为榕树叶吸附 UO 2+2 前的红外光谱 。
因榕树叶成分比较复杂 ,样品在整个波数
范围内均有明显的吸收 ,使得某些峰未能表现
出来 ,一些不太灵敏的吸收峰被掩盖 。按文献
[ 18]对吸收谱带进行归属 , 3 395 cm -1附近的
强宽 峰 为 缔 合 的 O —H 伸 缩 振 动 峰 ,
2 934 cm
-1处的峰为 —CH 3 、—CH 2的 C —H
不对称伸缩振动峰 , 2 867 cm -1的峰为—CH2
的C—H对称伸缩振动峰。出现在 1 742 和
1 656 cm-1的峰是来自羧基(—COOH)和酮基
中 C O 特征伸缩振动峰 ,苯环的骨架伸缩振
动峰出现在 1 522 cm-1 ,而 1 240 cm-1处的吸
收峰是木质素中苯羟基(酚羟基)中 C —O 键的
伸缩振动引起的。1 453 cm-1处为—CH 2的
C —H 不对称弯曲振动峰 , 1 375 cm -1处的吸
收峰为—CH3 的 C —H 对称弯曲振动峰 ,
1 162 cm-1的吸收峰是碳水化合物中 C —O 的
伸缩振动 ,1 056 cm-1处及附近的肩峰 ,主要产
生于 —OH的弯曲振动和 C —O —C 的伸缩振
动 ,可能含有 P—O —C 的伸缩振动及 Si O
振动的作用。由此可推断 , 榕树叶细胞中存
在 —OH 、C O 、P—O 、Si O等活性基团。
榕树叶吸附 UO 2+2 后的红外光谱如图 4b
所示。总的来说 ,吸附 UO 2+2 后的光谱图与吸
附前相比变化不大 ,红外光谱谱峰并无明显的
改变 ,只是出现了漂移 ,并无新的谱带出现 ,这
表明榕树叶吸附 UO2+2 后 ,自身结构并未发生
改变。其中 , —OH 的伸缩振动向高波数移动
了 9 cm-1 ,变成 3 404 cm-1 ,但峰形和峰强无
明显变化;—COOH 的 C O 峰(1 742 cm-1
附近)向低波数移动 6 ～ 8 cm-1 ,峰强变大 ,峰
形变尖锐;酮羰基峰(1 656 cm-1附近)则向高
波数移动5 ～ 7 cm-1 ;1 240 cm -1处木质素中苯
羟基中 C —O 的峰向低波数移动至 1 235 cm-1
处 。原因是吸附 UO 2+2 后 ,部分与酚羟基结合
的 H +被 UO 2+2 取代 ,引起 C O 键的振动强
度下降 ,最大吸收峰波数略有下降 。从光谱图
282 原子能科学技术　　第44卷
图 4　吸附铀前(a)、后(b)榕树叶的红外光谱
Fig.4　FT IR of banyan leaves before(a)and af te r(b)adso rption of UO 2+2
变化情况看 ,在榕树叶对 UO2+2 的吸附过程中 ,
缔合羟基 、酚羟基 、羰基(羧基羰基 、酮羰基)、
P—O 、Si O 等为主要吸附位点。
2)榕树叶吸附 UO2+2 前后的扫描电镜图像
图 5示出吸附 UO 2+2 前后榕树叶的 SEM
图。由图 5a 可看出 ,榕树叶上纹路较清晰 ,表
面分布有较多的空隙和空洞。由图 5b 可看出 ,
吸附 UO2+2 后 ,表面形态发生了改变 ,表面分布
的空隙和空洞减少 ,呈现出较多电子不透明的
微小颗粒 ,相互粘合在一起 ,这表明榕树叶吸附
了一定量的 UO 2+2 。榕树叶的细胞壁由碳水化
合物 、木质素和纤维素组成 ,这些生物物质可提
供大量的有机基团 ,其作为配体和有空轨道的
UO 2+2 相互键合 ,从而改变了其表面形态 。
图 5　吸附 UO 2+2 前(a)、后(b)
榕树叶的微观形貌(×10 000)
Fig.5　Microcosmic configuration
of banyan leaves befo re(a)and after(b)
adso rption o f UO2+2 (×10 000)
3　结论
1)榕树叶对UO 2+2 的吸附符合Freundlich
等温吸附方程 ,属于“优惠吸附” 。
2)榕树叶吸附铀是自发 、吸热的吸附反
应 ,且高温有利于反应的进行 ,但温度对吸附的
影响并不明显。
3)表面吸附是动力学控制的主要步骤 。
4)榕树叶对铀的吸附使细胞的表面形态
发生了改变 ,在榕树叶吸附铀的过程中 , UO2+2
主要与细胞表面 —OH 、C O 、P —O 及 Si O
等基团螯合 ,形成配合物 ,因此 ,榕树叶吸附铀
的机理表现为表面络合吸附机理 。
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