全 文 ：重金属污染土壤原位化学固定修复研究进展 3
郭观林1 ,2 　周启星1 ,2 3 3 　李秀颖1 ,2
(1 中国科学院沈阳应用生态研究所陆地生态过程重点实验室 ,沈阳 110016 ;2 中国科学院研究生院 ,北京 100039)
【摘要】　重金属污染土壤原位化学固定修复是通过添加不同外源物质固定土壤中重金属元素 ,达到降低
重金属迁移性和生物有效性的一种重要方法. 由于操作方便和效果快速 ,使其在污染土壤治理过程中有着
不可代替的作用 ,尤其对于耕作土壤中的面源污染. 许多具有俘获土壤中重金属离子能力的自然物质和工
业副产品如磷矿石、泥炭土、石灰和有机肥等都可用在实地的固定修复中. 采用实验室评价和实地应用评
价 ,一方面可以评估这些固定物质在土壤中对重金属离子的固定效率 ;另一方面可以评估重金属的溶出、
释放和生物毒性等生态风险. 本文对原位修复过程中采用的不同固定物质的来源和分类进行了概述 ,对化
学固定过程的机理进行了探讨 ,同时阐述了重金属污染土壤化学固定修复应用过程中的实验室评价和实
地应用评价方法 ,分析了化学固定修复的局限性并提出了今后的发展方向.
关键词 　原位固定 　重金属 　污染土壤 　生物有效性 　评价
文章编号 　1001 - 9332 (2005) 10 - 1990 - 04 　中图分类号 　X13113 　文献标识码 　A
Advances in research on in situ chemo2immobilization of heavy metals in contaminated soils. GUO Guanlin1 ,2 ,
ZHOU Qixing1 ,2 ,L I Xiuying1 ,2 ( L aboratory of Terrest rial Ecological Process , Institute of A pplied Ecology ,
Chinese Academy of Sciences , S henyang 110016 , China ;2 Graduate School of Chinese Academy of Sciences , Bei2
jing 100039 , China) . 2Chin. J . A ppl . Ecol . ,2005 ,16 (10) :1990～1996.
In situ immobilization of heavy metals is a main method for decreasing the mobility and bioavailability of heavy
metal ions through their immobilization by adding various amendments. Due to its easy operation and rapid effi2
ciency ,this method is becoming non2replaceable ,especially for the remediation of non2point polluted arable soils.
Natural materials and industrial by2products with high capacity of entrapping and fastening heavy metals , e. g. ,
phosphorite ,peat ,lime ,and organic fertilizers ,can be obtained and employed ,and the immobilization efficiency of
these amendments as well as the environmental risk of the ionic leaching , releasing , and biological toxicity of
heavy metals could be evaluated in laboratory and field. In this paper ,the resources and types of the amendments
were classified ,and the possible immobilization mechanisms for the remediation of heavy metals2 contaminated
soils were discussed. The assessment methods of this remediation in laboratory and field were formulized ,its limi2
tation was analyzed ,and further development directions were put forward.
Key words 　In situ immobilization , Heavy metal , Contaminated soil , Bioavailability , Assessment .3 国家杰出青年科学基金项目 (20225722) 、国家重点基础研究发展
规划项目 (2004CB418503) 、海外青年科学基金项目 (20428707) 和国
家自然科学基金重点资助项目 (20337010) .3 3 通讯联系人. E2mail :Zhouqixing2003 @yahoo. com
2005 - 01 - 24 收稿 ,2005 - 03 - 23 接受.
1 　引 　　言
土壤重金属污染已成为普遍的环境问题 ,并越来越受到
人们的普遍关注[22 ,38 ,56 ,63 ,67 ] . 土壤中重金属污染和有机污
染物污染有着很大的区别 ,绝大多数重金属在土壤环境中并
不经历微生物或化学降解的过程 ,残留在土壤中的重金属元
素将发生渗漏进入地下水 ,或者是通过不同途径进入食物
链 ,在食物链不同营养级中累积放大 ,这些重金属元素不但
对土壤环境本身和农产品质量产生威胁 ,也将极大地影响人
类和动物的健康[59 ,64 ,65 ] . 在经历了历史上由于重金属污染
带来的灾难后 ,人类对土壤重金属污染不仅在公众意识上有
了提升 ,也在实践中不断发掘治理这种污染的各种方
法[43 ,50 ,62 ,66 ] .
一般说来 ,土壤重金属污染治理方法可以归纳为热力
学、生物学、农业工程学和物理化学处理等 4 类方法. 玻璃化
是土壤重金属污染热力学处理中的一种典型方法 ,将污染区
进行高温处理 ,使其中污染物形成玻璃质材料 (通常为氧化
物固体)以降低金属污染物活性的过程称为玻璃化 [43 ] . 生物
修复包括植物修复、菌根修复和微生物修复. 植物修复是通
过一些非食用性植物提取收获达到去除土壤中重金属污染
的目的 ,菌根和微生物修复是通过特殊微生物物质的吸收和
固定从而降低重金属的生物毒性 [55 ] . 治理土壤重金属污染
常用的 2 种农业耕作方法是客土和深耕. 物理化学处理包括
浸提、淋洗和固定等方面. 每种方法都存在其优缺点 ,热处理
方法局限于较低的修复效率和高的经济投入 ,同时伴随着有
毒气体的排放和土壤基本性状的改变.在植物修复过程中 ,植
物的筛选、目标植物的生物量和修复的时间都将成为限制其
发展的关键问题.同时 ,由于污染的伴生性 ,对复合污染的修
复效率及农用土壤的修复都将受到一定束缚. 深耕和客土都
将破坏土壤的自然性状 ,同时还可能影响到地下水的安
应 用 生 态 学 报 　2005 年 10 月 　第 16 卷 　第 10 期 　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　
CHIN ESE JOURNAL OF APPL IED ECOLO GY ,Oct . 2005 ,16 (10)∶1990～1996
全[38 ,41 ] .事实上 ,针对不同土壤重金属污染的类型 ,人们也在
选择不同的治理方法 ,在现有方法中都要经历修复成本和修
复效率这样 2 个瓶颈 ,同时要接受二次污染环境风险的考验.
在大多数情况下 ,固定、淋洗、生化降解和稀释等原位修
复方法更能显示出其修复的优越性. 人们也急需一种低投入
快速原位修复重金属污染土壤的方法 ,尤其对于农业生产活
动中所造成的面源污染. 在所有的这些原位修复方法中 ,原
位化学固定修复工艺方法能更好地满足治理土壤中重金属
污染的要求[58 ] . 原位化学固定就是通过往土壤中加入有机
质、沸石和磷酸盐等外源添加物 ,调节和改变重金属在土壤
中的物理化学性质 ,使其产生沉淀、吸附、离子交换、腐殖化
和氧化2还原等一系列反应 ,降低其在土壤环境中的生物有
效性和可迁移性 ,从而减少这些重金属元素对动植物的毒
性[17 ] .本文对应用于重金属污染土壤原位化学固定修复的
固定物质进行分类 ,对添加外源物质固定土壤重金属元素的
机理以及固定化的评估进行了阐述 ,并就修复的局限性进行
分析 ,为合理运用原位化学固定修复重金属污染土壤提供科
学依据.
2 　固定物质的来源与分类
重金属化学固定修复的研究开始于 20 世纪 50 年代 ,人
们最早用吸附剂固定水体中不同重金属 [26 ] . 随后逐渐应用
到土壤重金属的吸附固定中. 随着人们对土壤重金属赋存形
态的进一步研究 ,发现了重金属的毒性与其在土壤中存在的
各种形态有密切的相关性 [23 ,53 ] . 一些基于降低重金属生物
有效性的物质被应用于固定土壤和沉积物中的重金属 ,如沸
石、水泥和石灰等. 20 世纪 80 年代以后 ,许多固定物质 ,如
人工合成的沸石、生物固体、污泥和磷酸盐衍生物等应用于
重金属污染土壤的原位固定中 [10 ,14 ,45 ] .
由于不同金属元素有着各自的特性 ,在这些特性中离子
的移动性常常用来评估重金属元素在土壤环境中的归趋和
生物学毒性. 不同金属离子有着独特的移动性能 ,所以很难
找出单一的物质降低所有金属离子的移动性. 在大量固定剂
中有些适合几种金属离子 ,但对各自的固定效果同时还取决
于所加入固定剂的量. 实际应用过程中 ,最典型的固定剂可
分为有机、无机和有机2无机复合 3 种类型. 表 1、2 和 3 概述
了这些固定剂的来源与分类.
外源物质进入土壤以后 ,与重金属元素产生离子交换、
吸附、表面络合和沉淀等一系列反应. 各种固定剂的效果除
了取决于外源物质添加的量外 ,还在于外源物质的种类和添
加的形式. 重金属离子与固定剂本身的物理化学性质与固定
效果也密切相关. 例如 ,在实际研究过程中 ,由于低成本和高
溶解性 ,常用 Ca ( H2 PO4) 2 代替 CaHPO4 ,以 Ca ( H2 PO4) 2 和
CaCO3 进行混合 ,能明显降低金属元素可提取态的浓度 ,有
效地把它们固定下来 [60 ] . 由于易溶解和反应 ,CaO 是一种非
常有效的固定剂 ,尤其是固定重金属镉元素 ,它的加入会使
土壤 p H 值快速升高. 同时 ,由于石灰具有较高的水溶性 ,在
深层土壤及泥浆注射时 ,它能更有效地渗入土壤孔隙中 ,因
此 ,较其它固定剂具有更大的影响范围.
在重金属污染土壤的原位修复发展中 ,以前较多阐述不
同固定物质固定效果 ,后来则越来越侧重于经济效益、环境
风险的评价和废物及固定混合物的再次利用 ,诸如城市固体
废弃物利用等. 在考虑经济成本时 ,水泥和石灰一直被当作
最为有效的固定物质. 日本曾对铁钒石的固定和利用做过大
表 1 　有机固定物质的来源与类型
Table 1 Sources and types of organic amendments for immobilization
材　料
Material
重金属
Heavy metal
来　源
Source
固定效果
Immobilization efficiency
树皮 Bark
锯末 Sawdust
Cd ,Pb ,Hg ,Cu 木材加工厂的副产品
By2product of the timber industry 粘合重金属离子 [9 ,52 ]Bind metal ions
木质素
Xylogen Zn ,Pb ,Hg
纸厂废水
Waste water of paper mill
络合后降低离子迁移性 [35 ]
Entrap metal ions and decrease mobility
壳聚糖
Chitosan
Cd ,Cr ,Hg 蟹肉罐头厂废弃产品Waste product of the crab meat can2
ning industry
对金属离子产生吸附作用 [52 ]
Adsorption of metal ions
　
甘蔗渣
Bagasse
Pb 甘蔗
Sugarcane
提高对金属离子的固定效率 [28 ]
Increase the fixation efficiency of metal ions
家禽有机肥
Poultry manure
Cu ,Zn ,Pb ,Cd 家禽
Poultry farm
固定离子限制其活动性 [24 ]
Entrap metal ions and decrease mobility
牛粪有机肥
Cattle manure
Cd 牧场和养殖场
Poultry farm and hoggery
提高有机结合态含量 [7 ]
Increased the organic fraction
谷壳
Rice hulls
Cd ,Cr ,Pb 谷物种植
Rice cultivation
增加对金属离子的吸附容量 [47 ]
Increase the ions adsorption
活性污泥
Milorganite
Cd 人工驯化合成
Artificial domestication
降低被植物所吸收镉的含量 [30 ]
Decrease Cd uptake by plant
树叶 Leaves Cr ,Cd 番泻树、红木树和松树
Enna ,redwood and pine
有效结合游离态金属离子 [52 ]
Bind dissociative ions effectively
秸杆 Straw Cd ,Cr ,Pb 棉花 ,小麦 ,玉米和水稻
Cotton ,wheat ,maize and rice
降低金属离子的迁移性 [52 ]
Reduce metal transportation
表 2 　无机固定物质的来源与类型
Table 2 Sources and types of inorganic amendments for immobilization
材　料
Material
重金属
Heavy metal
来　源
Source
固定效果
Immobilization efficiency
石灰或生石灰
Lime and quicklime
Cd ,Cu ,Ni ,
Pb ,Zn ,Cr ,Hg
石灰厂或碎石场
Lime factory and
stone pulverization
降低离子淋溶迁移性 ,减少生物毒性[8 ,16 ,21 ,27]
Reduce ion mobility and phytotoxicity
磷酸盐
Phosphate salt
Pb ,Zn ,Cd ,Cu 磷肥和磷矿
Phosphate fertilizer
plant phosphorite
增加离子吸附和沉降 ,减少水溶态含量及生
物毒性[5 ,10 ,11 ,44 ,46 ]
Increase ion adsorption and precipitation , reduce
the water soluble fraction and biotoxicity
羟磷灰石
Hydroxyapatite
Zn ,Pb ,Cu ,Cd 磷矿加工
Phosphorite
降低金属离子在植物中含量 [66 ]
Decrease metal ions concentration in plant tissue
磷矿石
Rock phosphate
Pb ,Zn ,Cd 磷矿
Phosphorite
把水溶态离子转变为残渣态 [4 ]
Transform metal from non2residual to residual
粉媒灰
Fly ash
Cd ,Pb ,Cu ,Zn ,Cr热电厂
Thermal power plant
降低可提取离子的浓度 [13 ,34 ]
Decrease extractable metal concentration
炉渣
Slag
Cd ,Pb ,Zn ,Cr 热电厂
Thermal power plant
减少离子淋溶 [15 ]
Decrease ion leachability
蒙脱石
Ca2montmorillonite Zn ,Pb 矿厂Mineral 提高固定效果 [2 ,33 ]Improve the stabilization efficiency
棕闪粗面Beringite
矾土Bauxite residue
Zn ,Cd
Cd ,Pb
矾土矿
Bauxite mineral
减少植物体内金属离子含量 ,提高微生物生
物量[41 ,58 ]
Decrease the metal concentration in plant issue ,
increase microbial biomass
波特兰水泥
Portland cement
Cr3 +
Cu ,Zn ,Pb
水泥厂
Cement plant
俘获金属离子 ,降低其移动性 [18 ,36 ]
Entrap metal ions and decrease mobility
斑脱土
Bentonite
Pb 火山灰
Pozzolana
减少植物体内的铅含量 [20 ]
Decrease Pb concentration in plant
沙砾矿泥
Gravel sludge
Zn ,Cu ,Cd 碎石场
Stone pulverization
降低可提取离子浓度 [33 ]
Decrease extractable metal concentration
铁钒石
Ettringite
Cd ,Cu ,Pb ,Zn ,Cr矾土
Bauxite
化学俘获金属离子 [1 ]
Chemical entrapment of metal ions
199110 期 　　　　　　　　　　　郭观林等 :重金属污染土壤原位化学固定修复研究进展 　　　　　　　　　　　
表 3 　有机2无机复合固定物质的来源与类型
Table 3 Sources and types of organic2inorganic amendments for immo2
bilization
材　料
Material
重金属
Heavy metal
来　源
Source
固定效果
Immobilization efficiency
城市固体废弃物
Municipal solid
waste
Cd ,Pb ,Zn ,Cr 人类城市活动
Urban activities
降低金属离子移动性 ,废物利用 [7 ]
Decrease metal ions mobility ,waste uti2
lization
石灰化生物固体
Lime stabilized
biosolid
Cd ,Pb ,Zn 石灰和有机物
Lime and organic matter
降低金属离子生物有效性 [4 ]
Reduce metal ions bioavailability
污水污泥
Sewage sludge
Cd 人工合成
Artificial synthetic
降低植物吸收 [29 ]
Reduce plant uptake
活性土
Living earth
Cd 污泥
Sewage sludge
降低可交换态镉含量 [7 ]
Reduce exchangeable Cd
泥炭 Peat
泥炭苔 Peat moss
Cd ,Cr ,Hg ,Pb 不同降解阶段富含有机质
的土壤组分
Complex soil material with organic
matter in various stages of
decomposition
络合和吸附金属离子 [32 ,49 ]
Complexation and adsorption of metal
ions
黄酸盐吸附剂
Xanthate
sorbent
Cd ,Hg ,Cr 纤维、蛋白和二硫化碳等
人工合成
Fibrin ,amylum and carbon bisulfide
增加对金属离子的吸附容量 [52 ]
Increase metal adsorption
量研究 ,铁钒石曾被认为是一种非常好的建筑材料 ,但由于
其遇水后容易膨胀 ,导致建筑物有倒塌的危险 ,同时会把有
毒的重金属再次释放出来 [16 ] ,因而被弃用. 因此 ,在选取固
定物质时首要考虑的问题是最小的环境风险.
3 　外源物质固定土壤中重金属的机理
无论是对水体还是土壤中的重金属固定 ,其目的是通过
添加外源物质减少和降低重金属在土壤中的生物有效性和
可迁移性 ,最终使其对土壤环境中的微生物、植物、动物和地
下水的毒性降到最低. 由于基质结构和离子迁移能力的差异
性 ,土壤中重金属的固定有别于水体. 在土壤中由于金属元
素较低的溶解性和迁移性 ,使土壤中重金属的固定难度大于
水体. 但同时这也使土壤重金属被固定下来成为更大的可
能.
以前有关土壤重金属原位固定的研究大多数侧重于实
际应用 ,完整解释固定机理的理论系统并没有建立起来. 对
于外源添加物是怎样俘获土壤中的金属离子 ,怎样从固定后
的物质中重新释放 ,p H、温度与固定过程之间存在怎样的关
系等问题 ,人们并没有做出完整的回答. 但在整个治理技术
发展过程中 ,专家们从不同研究角度进行了一系列的推测并
得出了一定的结果. 科学家曾采用沉淀现象去解释固定的内
在机理 ,但沉淀作用往往发生在二价金属元素上 ,沉淀产物
的非饱和性、不确定溶解性和无定型弱结晶结构都不能合理
地反映固定的过程 [39 ] . 因为仅从沉淀角度来看 ,新形成的无
定型弱结晶产物在土壤中随着老化过程的延长 ,其溶解性也
在增加 ,并在干湿交替过程中不断经历溶解和沉淀的变化.
在污染严重的地点 ,由于土壤中离散性盐离子的存在 ,沉淀
现象时有发生 ,但沉淀产物往往又随着植物根系从土壤溶液
中吸收营养物质而溶解 [23 ] . 一般说来 ,沉淀只能作为固定中
的一种现象 ,而不能作为机理的解释. 与此现象相关的吸附
作用 ,在一定程度上更接近于解释固定作用的基本原理. 通
常说来 ,吸附是指流体相中的被吸附物质经过物理化学作用
聚集在吸附剂表面的过程 ,土壤中的重金属元素能以水合离
子、阴阳离子和无电荷联合体被吸附. 金属元素在有机质和
氧化物表面有很高的亲和性 ,对于碱性和碱土金属元素有很
强的置换能力. 固体表面周围一些自由金属离子的分布能够
形成双层电子层 ,一层由吸附在固体表面的表面电荷形成 ,
另一层由广泛分布在溶液中与固体相关的离子电荷形成.
McBride 等[42 ]推断了固体物质表面固定与吸附过程之间的
内在关系 :在溶液中 ,对于自然和人工形成的与沸石类似的
硅酸盐和矿物栅格之间的渗透 ,能为吸附金属元素打开表面
吸附架构 ,可交换的二价重金属离子 ,如 Cd、Ni、Cu、Pb 和
Zn ,经过脱水后深入蒙脱石表面的六边形孔状物中 ,并进一
步渗入八面型晶体层 ,从而降低粘土矿物的表面电荷. 在这
些孔隙中发生离子交换 ,随着孔隙中高水合性离子 (如 Na + )
被低水合性离子 (如 Ca2 + 、Mg2 + ) 置换 ,或由于形成硅铝酸
钙而产生粘连 ,能使大量相关的孔隙稳定性提高. 并随着大
孔隙的消失 ,进一步与粒子和聚合体粘连 ,维持絮状粒子的
分布和阻止膨胀 ,能维持和加强吸附质和吸附剂之间的稳定
性 ,土壤中游离态的金属离子也被固定下来. 最后 ,渗透性能
随着孔隙度大小及分布改变而发生变化 ,外源物质的量及压
实程度使其有可能升高或降低. 现有数据表明 ,添加外源固
定物质的压实土壤 ,土壤渗透性要低于单一的压实土
壤[6 ,16 ,60 ] .
总之 ,对于土壤环境中重金属离子的俘获和固定 ,可以
从以下 3 个普遍性的原理进行描述 :其一 ,是在高 p H 值条
件下产生固定 ,形成难溶性的复合物 ,使金属离子难以向地
下水淋溶 ;其二 ,是在固定过程中金属离子被整合到粘性复
合体的晶体结构中 ,使其很难被溶解和渗滤 ;其三 ,是金属离
子被截留在粘性复合体低渗透性的基质中.
4 　固定化处理的评价
411 　实验室评价
41111 批处理和柱实验 　批处理和柱实验是用来评估金属
元素在土壤中可提取性和淋溶性最为普遍的方法 . 首先 ,批
处理实验能帮助筛选出固定效率最高的物质. 其次 ,批处理
实验能最快获取可提取性重金属浓度的信息. 土壤中可溶出
的重金属浓度的降低能直接描述外源物质的固定效果. 在
批处理实验中毒性特性溶出试验 ( TCL P) 是用来检测固体、
水体和不同废弃物中金属元素迁移性和溶出性的典型方
法[57 ] .在批处理试验中 ,通常可以用以下方法评估固定剂的
效果[27 ] :
K = 1 -
Ce
Ci
(1)
Cap = ( Ci - Ce) VW (2)
式中 , K 为固定效率 ; Cap 为固定剂固定容量 ; Ce 为污染土
壤固定平衡后单一金属元素的可溶出浓度 (mg ·L - 1) ; Ci 为
污染土壤固定前单一金属元素的可溶出浓度 ( mg ·L - 1) ; V
为浸提液的体积 (L) ; W 为固定剂量 (g) .
2991　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　应 　用 　生 　态 　学 　报 　　　　　　　　　　　　　　　　　　16 卷
通过计算结果 ,具有较高的固定效率和容量值的固定剂
能进一步在实地中进行运用. 在毒性特性溶出试验中 ,强化
溶出实验也常用于进一步研究污染金属元素在固定物质中
的行为[36 ] . 实验过程与毒性特性溶出试验相同 ,在原来浸提
的基础上 ,剩余的残渣再用浸提剂重复提取 ,以达到充分溶
出的效果.
柱实验模拟污染物从表层土壤到底层土壤淋溶迁移的
过程 ,从另一侧面描述了土壤重金属的环境行为和对地下水
的危害. 由不同浸提剂连续淋溶自然或人工模拟土柱 ,通过
淋溶液和土壤不同深度重金属浓度变化的详细情况 ,确定固
定剂对重金属固定的效率.
41112 形态分析 　在形态分析过程中 ,单一和序列提取是两
种常用的基本方法. 可依据不同研究目的 ,选择这两种方法.
用中性盐或弱酸浸提剂对土壤中重金属进行单一提取 ,可以
快速评估固定后的重金属在土壤中可浸提或溶出的浓度. 序
列提取可用来研究重金属在土壤中形态分布比例以及各种
形态与土壤组分或固定剂之间的关系 [31 ,40 ,53 ] . 用不同溶剂
组合进行提取 ,使与土壤组分结合的不同形态的重金属释放
出来. 对于经过固定物质固定后的浸提 ,可以明确重金属在
土壤基质中的形态分布以及可被溶出的能力 [37 ,40 ] . 在现有
许多重金属形态分级的实验方案中 , Tessier 等 [53 ]的连续提
取方案被广泛运用.
41113 显微检测 　通过分析土壤中重金属在固定前后微观
结构上的变化 ,可以发现固定物质与重金属之间的相互作用
以及所形成复合物质的构像. 扫描电镜 ( SEM) 和 X 射线衍
射 (XRD)常用来测定新物质的形态 (图 1) ,阐述由于不同固
定物质引起重金属离子的吸附机制 ,同时结合连续提取的结
果 ,发现固定后各种形态分布比例的变化 [25 ,54 ] .
图 1 　化学固定评价示意图
Fig. 1 Sketch of fixation assessment .
SEM :扫描电镜 Scanning electron microscopy ;XRD :X2射线衍射 X2ray
diffraction ;DGT : 扩散梯度薄膜技术 Diffusive gradient in thin film
technique ; FESEM :原位发射扫描电镜 Field2emission scanning electron
microscopy ; TCL P :典型毒性溶出过程 Toxicity characterization leach2
ing procedure ;SIMS :二级离子质谱 SIMS :Secondary ion mass.
　　用来研究固定化反应机制和反应产物的方法还包括其
他类型. 中子活化分析 (NAA) ,X2射线荧光分析 ( XRF) 和 X2
射线电光子分光光谱 ( XPS) 常用来对土壤重金属全量及形
态进行定量研究. 原位发射扫描电镜 ( FESEM) 用于检测离
散颗粒的结构和形态 ,扫描传输电镜和 X2射线微量分析
(STEM2XRM) 、二次离子质谱 (SIMS) 和 X2射线光电光谱常
用来确定晶体形态及固定物质表面无定型结构物质的形态
和丰度[19 ] ,离散梯度薄膜技术 (D GT) 用来检测从土壤固体
组分中扩散到土壤溶液中金属离子的流量 [41 ] .
412 　应用评价
41211 释放评价 　在不同的环境胁迫 (如风化、淋溶、老化和
生物降解)下 ,重金属元素将在一定程度上不可避免地从固
定合成的物质中释放出来. 目前 ,对于金属元素怎样从固定
废弃物中释放出来的机制还没有得到完整的阐述. 实地评估
中人们常用体积扩散和原核收缩 ( SUC) 描述金属离子的释
放.许多基于水泥淋溶特性的研究表明 ,体积扩散是污染物
再次释放的主要动力. 用于描述释放的体积扩散模型是在
Fickian 扩散理论基础上演变而来的 [3 ] :5 C5 t = De 52 C5 x2 (3)
式中 , De 为有效扩散系数 (cm2·S21 ) , C 为污染物浓度 (g·
cm
- 3) , t 为时间 (s) , x 为距离 (cm) .
体积扩散模型不能阐述在淋溶过程中酸度的影响 ,也不
能准确评估长时间的淋溶过程. Baker 等 [3 ]认为 ,污染物淋溶
的发生主要是因为固定后的物质表层的溶解 ,导致污染物从
淋溶壳中溶解并释放出来. 原核收缩模型能够更好地描述污
染物释放的过程. 模型中的释放潜力因子 (potential release
factor)能用来评估金属离子从固定样本中的释放效率 :
PR F =
2 De , sf 2moC2m
βc (4)
其中 , PR F 为释放潜力因子 , De , s为有效扩散系数 (cm2 ·
S - 1) , f mo 为可滤取系数 , Cm 为固体污染物浓度 ( mol ·
cm
- 3) ,βc 为酸中和能力 (kmol eq·m - 3) . 这个模型的局限是
在淋溶液呈中性或碱性时 ,由于体积扩散起主导作用使评估
的精确性受到影响.
41212 植物毒性评价 　通过栽种植物的方法 ,是评估原位修
复效果的最有效方法. 通过植物组织中重金属浓度的变化 ,
以及植物生物数量和质量状况 ,可以表征经过固定修复后土
壤中重金属毒性的变化. 大多数金属离子被固定在外源物质
的结构中 ,这种外源物质与土壤中金属离子结合后 ,极大地
限制了其在土壤中的迁移性和被植物所吸收的可能性. 在经
过处理后的污染点 ,选择合适的植物进行修复效果的表征 ,
能更好地研究重金属离子在土壤2植物系统中的相关行为.
选择具有富集重金属能力的或对金属毒性非常敏感的植物 ,
更能准确反映污染胁迫下的植物效应 [66 ] .
41213 经济效益评价 　对原位固定修复后的土壤进行经济
效益评价主要包括两个方面 :一是比较土壤生产力 ,二是比
较不同修复手段的成本和产出. 农产品质量和数量与市场经
399110 期 　　　　　　　　　　　郭观林等 :重金属污染土壤原位化学固定修复研究进展 　　　　　　　　　　　
济效益直接相关 ,这也是评价污染土壤再次利用的基本指标
之一 ,特别是对于污染程度较低的农业耕作土壤 ,农产品生
产能直接从经济角度反映修复的效果. 与此同时 ,对不同修
复手段的投入和产出进行比较也能为选择合理的方法提供
依据. 人们曾经对不同修复方法治理点源污染的投入和修复
时间作过比较 (表 4) [48 ] .
表 4 　不同修复手段的比较
Table 4 Comparison of different remedial treatments for contaminated
soils by heavy metals
处理类型
Treatment
type
成本
Cost·m - 3
( ＄)
需要时间
Time required
(month)
限制因素
Limited factor
安全问题
Safety
issue
固定法
Fixation 90～200 6～9 长期控制 释放
填埋法
Landfilling 100～400 6～9 长期控制 淋溶
客土和淋洗法
Excavation and leaching 250～500 8～12 大面积修复限制 提取物处理
植物修复法
Phytoextraction 15～40 18～60 修复时间限制 提取物处理
　　表 4 比较了植物提取、原位固定、客土法以及填埋法处
理几种手段在成本、时间和环境风险中的优缺点. 植物修复
成本最低 ,但其所用的时间最长 ,目前还没有大面积成功修
复污染土壤的实例. 植物修复效率很大程度上决定于污染程
度和植物类型 ,对于伴生性较多的复合污染 ,植物提取效率
大大受到影响. 同时 ,对于大面积面源污染 ,无论从修复时间
上还是农业生产目的上 ,都不能满足需求. 客土和填埋也同
样面临这样的问题 ,而且成本投入和对土壤的扰动 ,都局限
这些修复手段在治理农业土壤面源污染上的应用. 原位固定
修复在成本和时间上能更好地满足要求 ,如果对固定物质进
行合理筛选 ,将进一步降低修复的成本 ,达到更好的修复效
果.
5 　原位固定修复的局限
虽然在修复过程中金属离子的生物有效性是评估的关
键因子 ,原位化学固定修复也为低浓度下面源污染的治理提
供了可能 ,但一个根本性的问题并没有得以解决 ,那就是金
属离子依然还存留在土壤环境中 ,并可能随着环境条件的改
变 ,生物有效性也可能变化 [6 ] . 外源固定物质加入以后 ,使土
壤中的金属离子以生物可获取态向低迁移态形式转变. 这里
必须强调的是 ,在土壤中生物有效态金属离子形成一个动态
库 ,金属离子在惰性态与生物活性态之间形成一动态平衡 ,
当土壤中生物活性态离子大大降低后 ,随着时间的增长 ,被
固定后的重金属离子又可能因环境的变化被重新释放出来
进行动态库的补充 ,使动态库趋于相对平衡 [8 ] .
在实地修复过程中 ,原位固定面临一些实际问题 :例如 ,
在污染土壤中诸如石灰和水合离子氧化物之类的固定物质
能降低金属离子水溶性和可交换性 ,但对植物吸收金属离子
的影响并不明显 [12 ] . 在一些土壤中 ,加入含钙化合物 (如石
灰和石膏等)能提高金属离子的生物有效性 [29 ,61 ] ,这主要是
因为 Ca2 + 能置换出土壤固体表面的金属离子使其在土壤溶
液中的浓度上升. 磷酸二氢铵能在实地修复过程中加剧砷和
磷在土壤中的洗脱 [5 ] . 在一些修复过程中由于土壤过度石灰
化 ,会使土壤中重金属离子浓度长期升高并导致农作物减
产[12 ] .在土壤中添加沸石或与沸石类似的硅酸盐物质 ,可导
致土壤溶液中可溶性有机碳 (DOC)升高 ,最后使土壤中镉和
锌的淋溶性加大 [8 ,51 ] . 在实地修复过程中 ,由于砷和铬在碱
性溶液中具有较强的溶解性 ,因而不能通过添加外源物质后
提高土壤溶液的 p H 而达到固定和降低毒性的效果. 由于固
定物质的加入 ,土壤 p H 容易升高 ,这对植物、土壤动物和土
壤本身可能带来负面影响.
6 　展 　　望
原位化学固定修复是污染土壤治理过程中一种非常有
效的方法 ,尤其对由于农业活动引起的程度较轻的面源污染
具有明显的优势 ,它作为一种环境安全的手段必须解决以下
2 个问题后才能应用于实地污染土壤的治理过程中 :1) 怎样
监测评估重金属生物有效性的变化 ;2)怎样保证和控制长时
间的固定效率. 现今 ,对于监测原位固定还没有一个具体的
标准. 但人们已经开始结合物理化学和生物学方法 ,对污染
土壤中重金属固定效果进行初略评估. 生物方法可以弥补物
理化学方法中不能表述生物有效性和毒性的缺点. 通过选择
不同营养级的多种土著生物体进行毒性存活实验能满足生
物方法评估固定修复风险的需要. 土著生物体对重金属的毒
性响应有很大的区别 ,怎样选择土著生物体实验将是生物评
估的关键因素 ,选择当地种植品种和典型的土著土壤动物能
较为准确地评估处理的效率和风险. 经济效益和环境风险分
析能为评价固定修复效果提供依据 ,但现有的物理、化学和
生物学分析手段仅仅能提供有限的信息 ,怎样长期监测土壤
中金属元素生物有效性的变化 ,保证长期修复效率 ,评估固
定物质对非选择污染元素的负面影响等问题 ,都将是今后固
定化修复的重要研究内容. 高效、低成本、环境安全以及对土
壤负面扰动较小的固定剂 ,将是以后固定物质合成和筛选的
主要目标. 对于在环境变化胁迫下被固定的重金属离子的释
放 ,将是评估固定效率和风险的重要内容 ,同时还需要有精
准的数学模型描述固定和释放的动力学过程.
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作者简介 　郭观林 ,男 ,1977 年生 ,博士研究生. 主要从事污
染生态学研究. E2mail :guoguanlin09 @yahoo1com1cn
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