全 文 ： 2008 年第 66 卷 化 学 学 报 Vol. 66, 2008
第 23 期, 2646～2652 ACTA CHIMICA SINICA No. 23, 2646～2652

* E-mail: likianping@263.net
Received January 12, 2008; revised June 8, 2008; accepted August 4, 2008.
国家自然科学基金(Nos. 20665003, 40663002)、广西环境工程与保护评价重点实验室研究基金(No. 0701Z001)和广西高校人才小高地建设“环境工程”
创新团队计划(桂教人[2007]71 号)资助项目.
·研究论文·
超积累植物李氏禾叶细胞干粉对 Cr(VI)的吸附特性研究
李建平* 林庆宇 闫 研
(桂林工学院材料与化学工程系 桂林 541004)
摘要 借助拟合吸附动力学和等温热力学方程, 研究了湿生超积累植物李氏禾叶细胞干粉对Cr(VI)的吸附性能. 考察
了 pH 值、吸附时间等多种因素对吸附性能的影响; 利用扫描电镜(SEM), X 射线能谱(EDS)对李氏禾干粉表面形貌及元
素分布进行了表征. 结果表明, 该吸附是单分子吸附的伪二级动力学过程, 吸附过程包含两个步骤: Cr(VI)离子通过静
电作用富集在干粉材料表面, 随后干粉表面存在的功能配位官能团会与Cr(VI)发生化学作用. 结合红外光谱图发现对
铬起吸附作用的主要是含 O, N 功能原子的配位官能团, 并且不同功能原子与 Cr(VI)的作用方式不同.
关键词 李氏禾; Cr(VI); 吸附; 形态
Character of Cr(VI) Biosorption by the Leaf Cell Biomass of
Hyperaccumulative Plant Leersia hexandra Swartz
LI, Jian-Ping* LIN, Qing-Yu YAN, Yan
(Department of Material and Chemical Engineering, Guilin University of Technology, Guilin 541004)
Abstract Adsorption of Cr(VI) by the hygrophyte with chromium hyper-accumulative plant Leersia Hex-
andra Swart was studied, with the effect of physico-chemical parameters pH and contact time focused. The
test results of sorption kinetics conformed to the pseudo-second order kinetics equation. Meanwhile, the
correlation coefficient values indicated that the data of sorption thermodynamic fit better the Langmuir
model. The adsorption process was found to be first controlled by the electrostatic interaction due to the
formation of H＋/H3O
＋ barrier, and then the function groups could coordinate the Cr(VI). The morphology
and elemental distribution in the leaf cell biomass were evaluated by scanning electron microscopy (SEM)
and energy dispersive spectrometry (EDS). IR analysis of Leersia Hexandra Swart biomass revealed the
presence of carboxyl, amide, hydroxyl and carbonyl groups, which are responsible for biosorption of the
metal ion. The functional atoms bind Cr(VI) with different interaction on the surface of cell wall, which in-
dicates the selectivity of adsorption.
Keywords Leersia hexandra Swartz; chromium(VI); adsorption; speciation
重金属污染与防治已成为一个世界性的问题. 铬作
为采矿、电镀、制革等行业中常用的重金属, 对环境的
危害也日趋增大. 自然界中铬通常以三价和六价的形式
存在, 其中 Cr(VI)是强致癌物质, 对人体的危害也最为
严重. 目前铬污染常用的治理方法主要有离子交换[1],
化学渗透[2], 活性炭[3]、树脂吸附[4]等, 但这些传统的处
理方法不仅操作繁琐、而且容易造成二次污染, 更重要
的是对大范围、低浓度(＜100 mg/L)的有害污染很难处
理. 植物修复技术是近年来出现的新技术[5,6], 因其较强
的修复能力以及对生态系统的非破坏性, 在重金属污染

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治理上体现出越来越明显的优势[7,8]. 但有关超积累植
物的研究目前多停留在对其生物富集能力的考查上, 对
于超积累植物富集机理方面的研究甚少, 对重金属与植
物细胞之间的相互关系及作用方式了解更是有限.
作为具有我国自主知识产权的新发现湿生铬超积
累植物, 李氏禾在超富集重金属铬方面有着独特的优
势[9]. 但目前对其富集重金属的具体机理却不甚清楚,
相关的研究也未见报道. 因此, 研究李氏禾对铬离子的
富集行为方式, 弄清植物内部所存在的官能团与铬离子
之间的结合机理, 从化学角度研究铬离子在李氏禾中可
能存在的物理化学反应, 进而通过改善超富集植物对重
金属的超富集能力, 为植物修复技术提供必要的理论依
据显得极为重要. 本文通过借助对李氏禾叶细胞生物干
粉吸附 Cr(VI)过程的动力学和热力学特点的研究, 探讨
了 Cr(VI)与李氏禾叶细胞干粉的作用方式, 同时结合红
外光谱分析手段, 直接辨析了李氏禾植物体内对富集
Cr(VI)起作用的官能团. 这对于理解Cr(VI)的富集速率、
富集方式以及定义超富集作用的效率都有重要作用.
1 实验部分
1.1 植株的预处理及重金属储备液的配制
取一定量新鲜李氏禾植株, 将其根茎叶分离, 清洗,
将洗净的叶子置于 60 ℃的烘箱中, 干燥后用粉碎机粉
碎, 得到粒径在 0.3～0.6 mm 之间的粉末, 储存备用.
称取 0.2830 g K2Cr2O7基准物, 配制 100 mg/L 的重
金属储备液备用, 实验中其他系列浓度的重金属溶液皆
由该储备液稀释而来.
1.2 pH 对 Cr(VI)吸附影响分析
取上述李氏禾粉末 0.5 g, 清洗过程参照文献[10],
先用 0.01 mol/L 盐酸洗两遍, 以消除对测定有影响的金
属离子. 然后再用去离子水清洗三遍, 除掉一些可溶性
物质. 清洗完毕后, 悬浮在 100 mL 去离子水中, 使最终
生物量浓度维持在 5 mg/mL. 用盐酸或氢氧化钠调节
pH 在 2～6.
取上述五个系列pH的悬浮液2.0 mL (10 mg生物干
粉), 分别置于不同离心试管中, 3000 r/min下离心5 min,
弃掉上清液保留沉淀, 然后加入对应pH值的 10 mg/L的
Cr(VI)溶液, 充分振荡, 离心, 用火焰原子吸收法测定
上清液中重金属浓度. 每组进行三个平行统计计算.
1.3 吸附动力学实验
分别取八组 pH＝3.5 的李氏禾悬浮液 2.0 mL, 离心
后弃上清液, 各加入初始浓度为 10.0 mg/L 的 Cr(VI)溶
液, 放在摇床中振荡(200 r/min, 25 ), ℃ 分别吸附不同
时间后取出离心, 测定上清液中 Cr(VI)含量.
1.4 吸附等温线测定
分别取六份 pH＝3.5 的李氏禾悬浮液 2.0 mL, 离心
分离沉淀后, 在沉淀中分别加入浓度为 5, 10, 20, 30, 40
和 50 mg/L Cr(VI)溶液, 充分振荡, 离心测定上清液中
重金属浓度, 每组平行三份, 以未加重金属的生物量做
空白.
1.5 解吸实验
将上述 pH＝3.5, 25 ℃完成吸附的生物干粉, 倾出
上清液, 分别以 0.1, 0.5, 1, 3, 6, 9, 12 mol/L 浓度的盐酸
(20 mL)为解吸液, 在 25 ℃的情况下, 同时充分离心振
荡, 1 h 后取上清溶液测定 Cr(VI)的浓度, 根据解吸前后
吸附量的变化, 计算 Cr(VI)的解吸率, 考察盐酸浓度与
解吸率之间的关系.
2 结果与讨论
2.1 pH 值的影响
不同 pH 条件下李氏禾对 Cr(VI)的吸附率变化如图
1. 可以看出, pH＝2 时吸附率最高, 在 pH＝2～4, 吸附
率总体变化不大, 而 pH 4～6 吸附率明显下降, pH＝6
时吸附率最低.

图 1 pH 值对吸附的影响
Figure 1 Effect of pH values on adsorption of Cr (VI) ions
造成这种现象的原因与六价铬在溶液中的存在形
态有直接关系. 图 2 给出了不同 pH 环境下, Cr(VI)在溶
液中的存在形态.
可以看出, 在低 pH 时(＜2), Cr(VI)主要以 4HCrO －
形式存在[11], 随 pH的升高(2～6之间), 溶液中的Cr(VI)
存在着多种形态间相互的转化 , 主要以 22CrO － ;
2
2 7Cr O － ; 23 10Cr O － ; 24CrO － ; 2 7HCr O－ 等多种复杂形式
共同存在于溶液中[12]. pH＞6 时, 以 22 4Cr O －为主要形式
存在, 而在 7.5 时基本上完全以 24CrO －存在[13].
pH 处于 2～6 之间时, Cr(VI)在溶液中的形态种类

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图 2 不同 pH 值下 Cr(VI)存在形态间的关系
Figure 2 Simplified representation of translate mechanism
Cr(VI) with pH variations
最多, 可以更充分地了解不同形态重金属在植物细胞外
部的富集行为. 根据 Rayle 等[14]提出的细胞酸生长理论,
壳梭孢素(FC)和生长素(IAA)刺激了结合在膜上并依赖
于 ATP 的 H＋泵产生质子流, 而选择 2～6 的实验 pH 范
围, 也恰好模拟了植物细胞生长过程中所不断变化的酸
性环境. 当 pH＞6 时, 溶液中 OH－与不同形态的重金属
阴离子在植物细胞壁表面存在竞争吸附, 并且随铬氧阴
离子半径的增大, 相同量的重金属将占有更多的吸附位
点, 吸附效率也随之下降, 因此我们选择 pH 的范围位
于 2～6.
分别对经相同处理过的李氏禾叶细胞干粉吸附
Cr(VI)前后表面形貌进行 SEM 表征(如图 3). 结果表明,
未吸附 Cr(VI)时粉末颗粒相对分散、质地紧密, 同时呈
现明显的块状结构; 吸附 Cr(VI)后, 干粉颗粒变成疏松
多孔的絮状. 细胞干粉形貌上的变化可能与干粉颗粒与
Cr(VI)之间发生相互作用, 一定程度上破坏了其原有结
构有关. 对比观察未吸附以及吸附铬并经盐酸解析后的
叶细胞干粉 EDS 图(图 4), 可见重金属铬已被颗粒吸附,
但对吸附位点的精确定位还需进一步的表征.
在弱酸性环境下, 李氏禾细胞生物干粉周围很容易
被大量的 H＋/H3O＋所包围, 形成一个正电荷的隔离层.
人们普遍认为溶液中的阴阳离子首先是通过快速的物
理静电作用结合在一起[15～17], 因此李氏禾细胞生物颗
粒周围的正电荷H＋/H3O＋会与溶液中的Cr(VI)阴离子存
在静电吸引作用, 使 Cr(VI)离子大量的聚集在生物干粉
表面, 从而促进了李氏禾叶细胞干粉对 Cr(VI)的吸附.
同时结合解吸实验(图 5), 12 mol/L 的盐酸对 Cr(VI)解吸
率只有 51%, 这表明被吸附的 Cr(VI)大部分是很难被解
吸出来的, 此时重金属与细胞干粉之间已形成了非常稳
定的化学键力, 也就是说, 在重金属静电引力的作用下
到达干粉表面之后, 可以继续与生物干粉表面存在的功
能官能团继续发生强烈吸附作用. 因此认为, 李氏禾叶
细胞干粉对 Cr(VI)的吸附主要靠两个过程来完成, 即
Cr(VI)通过静电作用靠近叶细胞干粉, 然后干粉中存在

图 3 李氏禾吸附 Cr(VI)前(a)、后(b)的扫描电镜图
Figure 3 SEM images of Leersia hexandra Swartz before (a)
and after (b) Cr(VI) biosorption

图 4 李氏禾吸附 Cr(VI)前(a)、后(b)的能谱图
Figure 4 EDS analysis of Leersia hexandra Swartz before (a)
and after (b) Cr(VI) biosorption
的功能官能团会与 Cr( )Ⅵ 发生作用. 但是随 pH 的增大,
一方面细胞壁表面 H＋/H3O＋浓度降低, 对重金属静电吸

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图 5 HCl 浓度对解吸率的影响
Figure 5 Desorption of Cr(VI) from Leersia hexandra Swartz
by HCl
附作用减弱, 同时随溶液中 OH－浓度的增加, Cr(VI)以
结合OH－的形式存在, 溶液中可结合态金属离子浓度减
少, 导致重金属的吸附率下降. 另一方面, 干粉生物质
含有的功能官能团中主要提供孤对电子的功能原子可
以加合质子, 而在 pH 从 4.0 到 6.0 继续增大的过程中,
降低了功能原子的质子化程度, 因此使得李氏禾对重金
属铬的吸附能力也随之继续下降.
由于李氏禾叶干粉的水溶液 pH 值约为 3.5～4, 为
尽可能模拟李氏禾在自然状态下对Cr的吸附, 在后续实
验中我们选择 pH＝3.5 作为研究吸附性能的 pH 值.
2.2 吸附动力学实验
从吸附动力学实验结果可以看出(图 6), pH＝3.5 时
李氏禾在 5 min 时对 Cr(VI)的吸附率已达到最大吸附量
的 76%, 随时间的增加, 吸附率趋于平缓, 30 min 时基
本达到平衡, 这表明在吸附起始阶段静电作用起很大作
用, 使得重金属可以快速地被吸附. 因此在后续的吸附
热力学实验中确定吸附时间为 40 min.

图 6 吸附率的动态变化
Figure 6 Effect of time on adsorption of Cr(VI) ions
为了研究李氏禾对 Cr(VI)的动力吸附过程, 采用
Lagergern 一级动力学方程[18] (式 1)和伪二级动力学方
程[19] (式 2)来拟合吸附过程.
Lagergern 一级动力学方程
ln (qe－qt)＝ln qe－Kt (1)
式中: qt, qe 分别为 t 时间和吸附平衡时李氏禾对 Cr(VI)
的单位吸附量, mg/g; K 为一级动力学吸附的速率常数,
min－1, 通过 ln (qe－qt)对时间 t做直线, 根据直线的斜率
和截距可求出方程中参数 K 和 qe的值.
伪二级动力学方程
t/qt＝1/(Kqe2)＋t/qe (2)
式中: K代表伪二级动力方程的速率常数, Kqe2 代表原
始吸附速率(h, mg•g－1•min－1). 方程的适用性可以通过
t/qt与时间 t的线性拟合检验, 参数K和 qe的值分别由直
线的截距和斜率求得(表 1).
方程的线性回归系数 R2 可以检验动力学模型的适
用性. 由表 1 可见, 伪二级动力学方程的回归系数值大
于 Lagergern 一级动力学方程的线性回归系数值, 并且
计算得到的理论 qe.the值更接近实验值 qe.exp. 因此, 李氏
禾对Cr(VI)的吸附动力学过程更适合用伪二级动力学方
程来描述, 这说明吸附是一个有化学作用的过程.
2.3 吸附等温线
为明确六价铬在李氏禾颗粒表面的等温吸附行为,
采用最常用的Langmuir和Freundlich模型来拟合等温吸
附过程.
Langmuir 吸附模型:
Ce/qe＝1/(Q0K)＋Ce/Q0 (3)
式中, Ce为吸附平衡时溶液中的 Cr(VI)浓度, mg/L; qe为
吸附平衡时李氏禾对 Cr(VI)的单位吸附量, mg/g; Q0, K
分别是与吸附容量和吸附能量有关的吸附常数;
Freundlich 模型:
qe＝KfCen (4)
等式两边分别取对数可得线性表达式:
ln qe＝ln Kf＋1/n ln Ce (5)
式中, qe为吸附平衡时 Cr(VI)的单位吸附量, mg/g; Ce为
吸附平衡时上清液中的 Cr(VI)浓度, mg/L; n, Kf 分别是
与吸附强度和吸附容量有关的常数;
从 Freundlich 方程可以看出, Kf 是当浓度 C＝1 时,
即 ln C＝0 时的生物吸附量. 因此, Kf值越大, 则吸附量
越大. 而参数 n 表示吸附剂的吸附强度, 代表了被吸附
物质浓度对吸附作用的影响.

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表 1 动力学速率参数
Table 1 Rate constants of kinetics
一级动力学方程参数 二级动力学方程参数
qe.the/(mg•g
－1)
qe/(mg•g
－1) K/min－1 R2 qe/(mg•g
－1) K/[mg(g•min)－1] h R2
1.42 0.102 0.008 0.1476 1.388 1.316 2.53 0.9993

根据 Langmuir 模型的线性表达式, 将 Ce/qe对 Ce做
图, 得到图 7. 该直线的斜率为 1/Q0, 截距为 1/(Q0K), Q0
和 K 的值见表 2. 其拟合直线的回归系数为 R2＝0.9764,
图 8 是拟合 Freundlich 模型的线性结果, 模型的 2 个参
数 n 和 Kf 可分别由该拟合直线的斜率和截距求得(表 2),
模型的线性回归系数为 0.6279, 两者相比较可以看出,
李氏禾对 Cr(VI)的等温吸附过程更好地符合 Langmuir
吸附模型.

图 7 Langmuir 方程拟合图形(T＝25 ,℃ pH＝3.5)
Figure 7 Langmuir adsorption isotherms

图 8 Freundlich 方程拟合图形(T＝25 ,℃ pH＝3.5)
Figure 8 Freundlich adsorption isotherms
这说明李氏禾叶细胞干粉表面存在着大量的吸附
位点, 而且被吸附的重金属在吸附位点表面可以形成一
固定的单分子层, 并且在所有部位上的相互作用能相
表 2 Langmuir 和 Freundlich 方程拟合回归参数
Table 2 Regression results for Langmuir and Freundlich iso-
therm
Langmuir 等温线 Freundlich 等温线
Q0/(mg•g
－1) K/(L•mg－1) R2 Kf/(mg•g
－1) n R2
2.307 0.473 0.9764 1.311 7.230 0.6279
等, 同时处于不同吸附部位的重金属之间并不存在相互
作用, 即侧向作用力为零.
2.4 红外谱图分析
通常认为, 超积累植物对 Cr(VI)的解毒机理是将六
价铬转化为三价铬, 为此我们研究了李氏禾叶细胞干粉
吸附 Cr(VI)前后的红外光谱图. 取相同方法处理过的李
氏禾粉末颗粒, 加入 50 mL 90 mg/L Cr(VI)溶液, 待达
到饱和吸附状态时进行干燥, 利用红外光谱对其表征,
并与未吸附重金属的李氏禾颗粒做对比(图 9).

图 9 李氏禾吸附 Cr(VI)前后红外光谱图
Figure 9 Infrared spectra of Leersia hexandra Swartz which
free and completely absorbed Cr(VI)
从图可以看出, 吸附 Cr(VI)前后李氏禾生物干粉样
品上都存在较多吸收峰, 证明了生物细胞干粉含有大量
的官能团. 同时吸附 Cr(VI)后的吸收峰强度普遍降低,
峰位置发生了一定的变化(表 3), 这说明重金属与叶细
胞干粉上分布的官能团发生了强烈的相互作用, 破坏了
功能官能团的原有结构, 使官能团上功能原子的化学键
力发生了变化, 致使振动吸收峰发生位置和波数上的移
动. 说明 Cr(VI)与功能官能团之间发生化学反应, 推

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表 3 红外谱图中的各峰归属和波数分布
Table 3 Frequencies (cm－1) and assignments of IR bands of
free and Cr-bound Leersia hexandra Swartz
空白李氏禾 完全吸附后 归属
3415 3419 N—H 键、O—H 键形成的伸缩振动
2920, 2845 2920, 2845 甲基, 亚甲基的 C—H 伸缩振动
2362, 2337 2360, 2341 溶解的 CO2吸收峰
1742 1734 酮的 C＝O 伸缩振动
1654 1658
羧酸盐中 COO－的反对称伸缩振动,
酰胺 I 的 C＝O 伸缩振动
1518 1539 酰胺 I 的 N—H 弯曲振动
1383 1384 O—H 面内弯曲
1160 1158 C—O 伸缩振动
1060 1060 C—O, C—OH 的伸缩振动
测部分Cr(VI)被还原为低价态.
首先在 3000～3500 cm－ 1 波数范围内 , 羟基和
N—H 键的伸缩振动峰发生重叠, 加入 Cr(VI)前后都有
一尖锐的吸收峰. 由表3 可以看出, 在加入Cr(VI)后, 此
峰的位置没有发生明显的移动. 而 1383 cm－1 处 O—H
键的弯曲振动吸收峰也未发生明显波数上的移动, 同时
1060 cm－1处的C—O, C—OH的伸缩振动吸收峰在加入
Cr(VI)前后波数上的移动也不明显. 但另一方面, N—H
键的弯曲振动吸收峰的波数在加入 Cr(VI)后, 反而向高
波数区移动了 21 cm－1. 因此我们判定 3415 cm－1峰的变
化主要是由羟基的伸缩振动所引起.
另外观察谱图可以看出 , 因植物蛋白的存在 ,
1900～1650 cm－1 范围内出现了伸缩振动吸收峰, 对比
可以看出, 属于酮羰基的 C＝O 伸缩振动吸收峰在完全
吸附铬后向低波数区移动了 8 cm－1. 因N原子中介效应
转移至 1654 cm－1处的酰胺官能团中的 C＝O 伸缩振动,
在完全吸附铬之后, 峰位置的移动也不十分明显, 也就
是说官能团中 C＝O 的化学键力常数在吸附前后并没有
发生大的改变, 进一步说明重金属与功能原子O之间并
没有形成稳定的化学键.
究其原因, 酸性环境下, 叶细胞生物干粉表面裸露
出的带部分负电荷的 O 很容易被溶液中的 H＋所攻击,
从而失去了 sp2 轨道上的孤对电子, 因此与重金属铬之
间就无法发生配位作用. 但从吸附前后波数的微小移动
上推测, 结合 H＋之后的 O 可以通过静电作用, 与重金
属铬之间形成微弱离子键, 进而可以影响羰基的电子云
分布, 使吸收峰的波数发生移动. 而酰胺官能团中的 N
原子因质子的酸性作用, 孤对电子可以与Cr上的空轨道
发生配位, 与之形成 N→Cr(VI)配位键, 从表 3 可以看
出, 官能团中 N—H 弯曲振动在完全吸附铬后, 因空间
位阻的制约, 振动所需能量升高, 吸收峰向高波数方向
移动 21 cm－1, 证明了该配位键的产生.
从功能原子与重金属的相互作用方式上分析, N 与
Cr(VI)之间较强的配位作用力使得N原子对羰基C原子
的电子云吸引能力下降, 致使 C＝O 键的电子云密度更
集中, 从而羰基伸缩振动所需的能量提高, 因此在完全
吸附 Cr(VI)后酰胺官能团上的 C＝O 伸缩振动吸收峰将
向高波数方向移动. 而酮羰基上的 O 在静电吸附铬之
后, 使得 C＝O 键的电子云密度平均化程度增大, 伸缩
振动所需的能量减小, 伸缩振动吸收峰反而向低波数方
向移动. 这与表 3 的实验结果也完全一致, 进一步证实
了铬与 O, N 的作用方式是不相同的, 而正是这种选择
配位作用造成了李氏禾对重金属的选择性吸附特性.
结合谱图中 900～550 cm－1 指纹区范围内的单键面
内弯曲振动可以看出, 在达到完全吸附平衡后, 此波数
范围内峰的个数增加, 但强度相对减弱, 从这种振动耦
合现象推测, 重金属在颗粒表面可能形成了非单一结构
的配合物, 并且可能存在着多种功能原子共用 Cr(VI)的
现象.
3 结论
(1)李氏禾的非活性细胞对Cr(VI)吸附主要由静电吸
附和配位吸附两种作用共同组成, 吸附作用与 pH 值有
关, 随着 pH 增大, 吸附作用逐渐减弱, 30 min 时吸附可
基本达到平衡. (2)动力学拟合结果显示, 吸附动力学过
程符合伪二级动力学方程, 说明吸附为多种反应同时作
用的复杂过程; 等温热力学实验表明吸附过程更好地符
合 Langmuir 等温物理吸附方程, 说明李氏禾对 Cr(VI)
是单分子吸附, 而且被吸附的 Cr(VI)之间不存在相互作
用. (3)红外光谱表征发现李氏禾叶细胞干粉表面存在着
大量含羰基、羟基、酰胺类结构的官能团, 并且官能团
对高毒性的 Cr(VI)有一定的直接原位还原作用. 官能团
中功能原子与重金属的作用方式各有不同, 其中O主要
通过静电吸附与重金属发生作用, 而 N 与 Cr(VI)可以直
接形成配位键.
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(A0801112 ZHAO, X. J.; DONG, H. Z.)