全 文 ：第 34 卷第 6 期
2014 年 6 月
环 境 科 学 学 报
Acta Scientiae Circumstantiae
Vol． 34，No． 6
Jun．，2014
基金项目:高等学校学科创新引智计划项目(No． B13041)
Supported by the Program of Introducing Talents of Discipline of Universities (No． B13041)
作者简介:盛贵尚(1986—) ，男，博士研究生，E-mail:mastergold_1986@ 163． com;* 通讯作者(责任作者)，E-mail:szhjzx@ 126． com
Biography:SHENG Guishang(1986—) ，male，Ph． D． candidate，E-mail:mastergold_1986@ 163． com;* Corresponding author，E-mail:szhjzx@
126． com
DOI:10． 13671 / j． hjkxxb． 2014． 0519
盛贵尚，蒋绍阶，刘静，等． 2014．掺硼金刚石电极处理榨菜废水试验研究［J］．环境科学学报，34(6) :1473-1479
Sheng G S，Jiang S J，Liu J，et al． 2014． Treatment of mustard tuber wastewater on boron-doped diamond electrode［J］． Acta Scientiae Circumstantiae，34
(6) :1473-1479
掺硼金刚石电极处理榨菜废水试验研究
盛贵尚1，蒋绍阶1，2，* ，刘静1，向平1，2，陈莽1
1． 重庆大学 城市建设与环境工程学院，重庆 400045
2． 三峡库区生态环境教育部重点实验室，重庆 400045
收稿日期:2013-09-15 修回日期:2013-11-04 录用日期:2013-11-21
摘要:掺硼金刚石(BDD)电极在电化学氧化难生物降解性废水时具有电化学性能良好、处理效果好等特点，因而受到广泛关注． 本试验采用
BDD电极电化学氧化榨菜废水，并考察了稀释比、初始 pH值、电流密度、极板间距等参数对 COD、氨氮(NH3-N)去除率的影响．试验结果表明:
在稀释比为 1∶2、电流密度 50 mA·cm－2、未调节 pH值、极板间距为 15 mm的最优工况下，COD、NH3-N去除率分别为 96． 9%、100% ． COD去除
率满足线性方程 y=0． 435t(Ｒ2 =0． 9899)，NH3-N去除率满足多项式拟合方程 y=0． 53+0． 936t+0． 031t2 －3． 46×10
－4 t3(Ｒ2 =0． 9956)．研究表明，
BDD电极电化学氧化榨菜废水是一种有效的高级氧化工艺．
关键词:榨菜废水;电化学氧化;掺硼金刚石电极;羟基自由基(·OH)
文章编号:0253-2468(2014)06-1473-07 中图分类号:X703 文献标识码:A
Treatment of mustard tuber wastewater on boron-doped diamond electrode
SHENG Guishang1，JIANG Shaojie1，2，* ，LIU Jing1，XIANG Ping1，2，CHEN Mang1
1． Faculty of Urban Construction and Environmental Engineering，Chongqing University，Chongqing 400045
2． Key Laboratory of Three Gorges Ｒeservoir Ｒegion’s Eco-Environment，Ministry of Education，Chongqing University，Chongqing 400045
Ｒeceived 15 September 2013; received in revised form 4 November 2013; accepted 21 November 2013
Abstract:Electrochemical oxidation on the BDD electrode has caused extensive concern for non-biodegradable wastewaters treatment due to its favorable
electrochemical property and high efficiency． Electrochemical oxidation of mustard tuber wastewater was performed on BDD electrode in this study． The
effects of several parameters such as dilution ratio，initial pH value，current density and electrode gap were investigated in terms of the removal rate of
COD and ammonia nitrogen (NH3-N)． Experimental results showed that electrochemical oxidation of mustard tuber wastewater on BDD electrode was an
efficient advanced oxidation process． Under optimal operating conditions of dilution ratio (i． e． 1∶2)，current density (i． e． 50 mA·cm－2)，initial pH
value (i． e． no adjustment)and electrode gap (i． e． 15 mm) ，the removal efficiency of COD and NH3-N was 96． 9% and 100%，respectively． Linear
function y=0． 435t is fit to the removal rate of COD，and Ｒ2 is 0． 9899． Polynomial function y=0． 53+0． 936t+0． 031t2 －3． 46×10－4 t3 is fit to the removal
rate of NH3-N，and Ｒ2 is 0． 9956．
Keywords:mustard tuber wastewater;electrochemical oxidation;boron-doped diamond electrode;hydroxyl radical (·OH)
1 引言(Introduction)
涪陵是全球最大的榨菜集中加工区，榨菜废水
是榨菜腌制过程产生的高浓度含盐废水，每年的产
生量约为 350 万 m3(Chai et al．，2012) ，主要包含
有机物、氨氮和无机盐等污染物． 由于三峡库区水
文条件的改变，水体自净能力下降，这些榨菜废水
若未经处理直接排放会对地表水环境造成严重
污染．
由于高浓度无机盐的存在，生物处理法在榨菜
废水处理中的应用受到限制，一般需要采取驯化污
泥或接种嗜盐菌来提高污染物的去除效果． 此外，
研究人员还利用 Fenton 技术(郑海领等，2012)、
SBBＲ (周健等，2007)、生物燃料电池(Guo et al．，
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2013)或活性炭三维电极电化学氧化法(渠光华等，
2012)降解榨菜废水．其中，电化学氧化法是一种环
境友好型的高级氧化工艺，具有处理效率高、很少
或不需投加药剂、易于实现自动化、无污泥产生等
优点(Anglada et al．，2011;Zhao et al．，2010)．电
极材料是影响电化学氧化法处理废水效果的重要
因素之一． 研究发现，与 DSA、活性炭、Ti /Pt、Ti /
PbO2 等电极材料相比，掺硼金刚石(BDD)电极具
有电势窗宽、背景电流小、耐腐蚀、强度大和电化学
稳定性高等优点(俞杰飞等，2004;孙志远等，
2008; Panizza et al．， 2005; Fernandes et al．，
2012)．目前，BDD电极在废水处理领域的研究主要
包括纺织废水(Aquino et al．，2011)、焦化废水(Zhu
et al．，2009)、染料废水(Zhu et al．，2011)、垃圾渗
滤液(Urtiaga et al．，2009)等难生物降解性有机废
水． Anglada 等(2010)利用 BDD 电极处理 5 种含盐
工业废水时能实现氨氮的完全去除和 90%的 TOC
去除;同时，研究发现，改变电流密度对氨氮的去除
效果影响较小，约有 3． 3% ～ 20． 0%的氨氮在电化
学氧化过程中转化成硝酸盐氮．
基于此，本试验采用 BDD电极为阳极电化学氧
化榨菜废水，考察初始 pH 值、电流密度、稀释比和
极板间距等参数对 COD、NH3-N 去除率的影响，同
时对电化学氧化过程中紫外-可见吸收光谱进行表
征，并对 BDD 电极电化学氧化榨菜废水的 COD、
NH3-N去除率进行拟合，以拓宽 BDD电极在废水处
理领域的研究．
2 材料与方法(Materials and methods)
图 1 试验装置示意图
Fig． 1 Schematic diagram of experimental apparatus
2． 1 试验装置
装置为圆柱形有机玻璃反应器(内径 12 cm，高
度 10． 2 cm)，有效容积 1 L，取样口距底部 6 cm．阳
极材料为钽衬底 BDD电极，阴极材料为 AISI 201 不
锈钢，两电极竖直放置于装置中间． 两个电极的有
效面积均为 29． 25 cm2，极板间距可调．试验所需电
流由美尔诺 M8872 型可编程直流电源(电流 0 ～ 35
A、电压 0 ～ 30 V)提供;采用磁力搅拌器保证榨菜废
水混合均匀．试验装置示意图见图 1．所有试验均在
恒定电流状态下进行，试验过程中温度不作调节．
2． 2 榨菜废水
榨菜废水取自重庆市涪陵榨菜集团股份有限
公司下属的某榨菜厂污水处理站前端的调节池，取
样时间为 2013 年 8 月，榨菜废水主要水质特征如表
1 所示．
表 1 榨菜废水水质特征
Table 1 Characteristics of mustard tuber wastewater
pH
电导率 /
(mS·cm－1)
COD /
(mg·L－1)
NH3-N /
(mg·L－1)
Cl－ /
(g·L－1)
6． 34 ～ 6． 65 26． 24 ～ 26． 80 2220 ～ 3648 192 ～ 222 24 ～ 30
2． 3 试验方法
COD采用重铬酸钾法测定，NH3-N 采用纳氏试
剂比色法 (HJ626—2012) 测 定，电 导 率 采 用
sensION5 便携式电导率测定仪(HACH)测定，pH值
采用 PHS-5C型精密酸度计(大普)读取，Cl－采用滴
定法测定，游离氯采用 N，N-二乙基-1，4-苯二胺分
光光度法(HJ586—2010)测定，羟基自由基采用玫
瑰桃红 Ｒ褪色光度法测定(张东等，2007)．
3 结果与讨论(Ｒesults and discussion)
采用单因素试验分别考察了初始 pH 值、电流
密度、稀释比、极板间距 4 个因素对 BDD 电极电化
学氧化榨菜废水的 COD、NH3-N去除率的影响．
3． 1 初始 pH值对 COD、NH3-N去除率的影响
在电流密度 50 mA·cm－2、稀释比 1∶2、极板间距
10 mm 条件下，采用 1 mol·L－1 H2SO4、1 mol·L
－1
NaOH调节榨菜废水初始 pH 值分别为 4、6、8、10，
考察初始 pH 对 BDD 电极电化学氧化榨菜废水
COD、NH3-N去除率的影响，结果如图 2 所示． 由图
2a可知，COD去除率在碱性条件下比酸性条件下要
高;电化学氧化榨菜废水初期(t≤60min) ，COD 去
除率受初始 pH值的影响较小;初始 pH值为 10 时，
电化学氧化 240 min后 COD去除率为 85． 4% ．由于
电极材料和废水组分的差异，pH值对电化学氧化过
程中有机物去除率的影响尚未形成定论(Elaoud
et al．，2011;Anglada et al．，2011)． Anglada 等
(2011)认为 pH为酸性时能提高有机物去除效果，
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6 期 盛贵尚等:掺硼金刚石电极处理榨菜废水试验研究
这是因为酸性条件能够降低 CO2－3 、HCO
－
3 的含量，从
而减少了因 CO2－3 、HCO
－
3 消耗的羟基自由基的数量，
而有机物的去除主要是通过直接氧化或与·OH 发
生间接氧化而被去除，因此，酸性条件可以提高有
机物去除率． Caizares 等(2005)利用 BDD 电极处
理含酚废水的试验结果则表明，碱性条件有助于提
高有机物去除率．
图 2 初始 pH值对 COD、NH3-N去除率影响
Fig． 2 Effect of initial pH value on removal rate of COD and NH3-N
由图 2b 可知，增大初始 pH 值不仅可以提高
NH3-N去除率，同时还可以缩短完全去除 NH3-N 所
需的时间．当 pH 值为 10 时，电化学氧化 75 min 后
NH3-N即可被完全去除． 在不同 pH 值下电化学氧
化榨菜废水初期(t≤75 min) ，游离氯浓度变化较
小，这是由于氨氮的去除消耗了游离氯;当氨氮去
除率增大时，游离氯产生了积累，浓度逐渐增大．
Anglada等(2011)认为酸性条件有助于氨氮的去
除，这是因为 pH 值是决定溶液中 HClO、ClO－含量
的重要因素，当 pH＜7． 5 时 HClO是液态氯发生歧化
反应的主要产物，当 pH＞7． 5 时 ClO－是主要产物，由
于 HClO的氧化能力强于 ClO－，因此，酸性条件有助
于提高氨氮的去除效果． 在电化学氧化法处理榨菜
废水时，碱性条件有助于提高 NH3-N 去除率的原因
是:一方面 NH3-N 是通过与活性氯(HClO、ClO
－)发
生间接氧化而去除;另一方面，NH3-N 可能会以氨
吹脱的形式去除，NH3-N在 pH 值为 10 时主要以游
离氨的形式存在(蒋彬等，2007) ，电化学氧化过程
中会产生大量微气泡，同时由于电流热效应，电极
表面存在发生氨吹脱的适宜条件．由图 2 可知，改变
pH值不会显著地改变电化学氧化榨菜废水的处理
效果，同时，调整 pH值会增加投药系统的投资和处
理成本．因此，BDD 电极电化学氧化榨菜废水不需
调整初始 pH值．
3． 2 电流密度对 COD、NH3-N去除率的影响
电流密度决定了电化学氧化过程中羟基自由
基(·OH)的产生量，是影响电化学氧化过程的主要
参数(Pacheco et al．，2011)．在稀释比 1∶2、pH值未
调节、极板间距为 10 mm 的条件下，考察电流密度
分别为 30、40、50、60 mA·cm－2 时对 BDD 电极电化
学氧化榨菜废水 COD、NH3-N 去除率的影响，结果
如图 3 所示．由图 3a 可知，增大电流密度能够提高
榨菜废水的 COD去除率，这与 Zhang等(2011)利用
BDD电极处理垃圾渗滤液时的现象一致．电流密度
从 40 mA·cm－2 变为 50 mA·cm－2 时，COD去除率变
化不大;当电流密度为 60 mA·cm－2 时，电化学氧化
240 min时 COD去除率为 97% ．在试验电流密度条
件下，COD去除率基本呈线性变化，说明 BDD 电极
电化学氧化榨菜废水是受电流密度控制． Fernandes
等(2012)电化学氧化垃圾渗滤液的结果也表明，在
所有试验电流密度时 COD去除率呈现线性变化．这
是由于 BDD电极表面产生的·OH是一种无选择性
的强氧化剂，能够氧化大部分有机物． 电流密度的
大小决定了·OH、活性氯的产生量，·OH、活性氯均
可以氧化有机物，电流密度为 30、40、50、60 mA·
cm－2 时电化学氧化过程单位时间内羟基自由基产生
量分别为 2． 97×10－4、3． 05×10－4、3． 11×10－4、3． 14×
10－4 mmol·L－1·min－1，因此，提高电流密度能够提高
COD去除率．
由图 3b可知，NH3-N去除率随电流密度的增大
而增大，不同电流密度时 NH3-N 去除率均能达到
100% ．当电流从 30 mA·cm－2 变为 60 mA·cm－2 时，
NH3-N完全去除所需的时间缩短了 75 min． 这是由
于榨菜废水中存在大量 Cl－，在电化学氧化过程中
活性氯的生成反应占据主导地位，NH3-N 与 HClO
发生折点加氯反应是受电流密度控制而非受传质
过程控制．另外，增大电流密度时会由于热效应使
榨菜废水温度升高，加速了 NH3-N间接氧化过程中
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环 境 科 学 学 报 34 卷
的传质速率． 虽然增大电流密度能够提高 COD、
NH3-N去除率，但处理成本也会随之增大． 从降低
电化学氧化榨菜废水能耗和保证污染物去除效果
两方面考虑，BDD电极电化学氧化榨菜废水时电流
密度采用 50 mA·cm－2 是适宜的．
图 3 电流密度对 COD、NH3-N去除率的影响
Fig． 3 Effect of current density on removal rate of COD and NH3-N
3． 3 稀释比对 COD、NH3-N去除率的影响
在电流密度 50 mA·cm－2、pH值未调节、极板间
距为 10 mm的条件下，考察稀释比分别为 1∶1(未稀
释)、1∶2、1∶4、1∶5 时对 BDD 电极电化学氧化榨菜废
水 COD、NH3-N去除率的影响，结果如图 4 所示．由
图 4a可知，未稀释和稀释比为 1∶2 时，COD 去除率
基本呈现线性变化;当继续增大稀释比时，COD 去
除率呈现出不同的变化规律．在高稀释比(1∶4，1∶5)
时，电化学氧化 120 min后有机物去除率变化较小．
这是因为低稀释比(1∶1，1∶2)时有机物的去除过程
是受电流密度控制，高稀释比时则是受传质过程控
制． Fernandes等(2012)考察稀释比对 BDD 电极电
化学氧化垃圾渗滤液的影响时也发现了类似的实
验现象．
由图 4b可知，不同稀释比时，NH3-N 去除率的
变化规律是一致的． 增大稀释比能够降低榨菜废水
NH3-N浓度，相同电化学氧化时间的去除率也随之
增大．稀释比从 1∶4 变为 1∶5 时，NH3-N 去除率的提
高幅度较小． 增大稀释比能提高 COD、NH3-N 去除
率，但单位时间污染物的绝对去除量会降低． 综合
考虑污染物去除率及回流带来的运行成本，BDD 电
极电化学氧化榨菜废水的稀释比宜采用 1∶2，电化学
氧化 240 min后 COD、NH3-N去除率分别为 80. 4%、
100% ．
图 4 稀释比对 COD、NH3-N去除率的影响
Fig． 4 Effect of dilution ratio on removal rate of COD and NH3-N
3． 4 极板间距对 COD、NH3-N去除率的影响
当电流密度为 50 mA·cm－2、稀释比为 1∶2、pH
未调节时，极板间距(10、15、20 mm)对 BDD电极电
化学氧化榨菜废水的 COD、NH3-N 去除率影响如图
5 所示．由图 5a 可知，当极板间距为 15、20 mm 时，
COD去除率比极板间距为 10 mm时略高．渠光华等
(2012)利用活性炭三维电极处理榨菜废水的结果
表明，COD去除率随极板间距的增大呈先增大后降
低的趋势．造成这一差异的原因可能是由于电极材
料的不同所致．由图 5b 可知，当极板间距为 15 mm
时，BDD电极电化学氧化榨菜废水的 NH3-N去除率
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6 期 盛贵尚等:掺硼金刚石电极处理榨菜废水试验研究
比其它极板间距时要高;增大极板间距对于完全去
除榨菜废水中 NH3-N所需的时间无影响．增大极板
间距能够提高 COD、NH3-N 去除率的原因可能是减
少了 H2 与 Cl2 发生的副反应，Cl2 在溶液中发生歧
化反应生成更多的活性氯． 综合考虑 COD、NH3-N
的去除率及能耗，确定 BDD电极电化学氧化榨菜废
水的最适宜极板间距为 15 mm．
图 5 极板间距对 COD、NH3-N去除率的影响
Fig． 5 Effect of electrode gap on removal rate of COD and NH3-N
3． 5 紫外-可见吸收光谱
在电流密度 50 mA·cm－2、稀释比 1∶2、pH 未调
节、极板间距 15 mm 的最优工况条件下进行 BDD
电极电化学氧化榨菜废水试验，不同电解时间时处
理出水在波长 200 ～ 800 nm 下的紫外-可见吸收光
谱如图 6 所示．由图 6 可知，不同电解时间出水的波
图 6 电解过程中紫外-可见吸收光谱图
Fig． 6 UV-Vis absorption spectra of effluent during electrolysis
7741
环 境 科 学 学 报 34 卷
形与原水的波形相比发生了改变，可以认为有中间
产物生成;随着电解时间的延长，波长大于 473 nm
的吸光度值呈现逐渐降低趋势，可初步认定部分有
机物与羟基自由基或活性氯发生反应直至矿化;波
长 472 nm处出现明显的特征峰．对于电化学氧化过
程中有机物的变化还需通过 GC-MS进行定性分析．
图 7 COD、NH3-N去除率拟合曲线
Fig． 7 Fitting curve of COD and NH3-N removal rate
3． 6 COD、NH3-N去除率的变化规律
在电流密度 50 mA·cm－2、稀释比 1∶2、pH 值未
调节、极板间距为 15 mm的最优工况下，平行进行 3
组电化学氧化榨菜废水试验． 利用 Origin 8． 5 软件
对 BDD 电极电化学氧化榨菜废水的 COD、NH3-N
去除率进行拟合，结果如图 7 所示． 由图 7a 可知，
COD去除率满足线性拟合方程 y = 0． 435t，Ｒ2 值为
0. 9899;电化学氧化 240 min 时 COD 去除率达到
96. 9% ． Fernandes 等(2012)利用 BDD Diachem 
anode 处理垃圾渗滤液时有机物浓度的变化同样满
足线性变化． Elaoud 等(2011)则认为当电化学氧化
过程受传质过程控制时，有机物去除率满足伪一级
反应动力学方程． 由图 7b 可知，NH3-N 去除率满足
多项式拟合方程 y = 0． 53 +0． 936t +0． 031t2 － 3． 46
×10－4 t3，Ｒ2 值为 0． 9956;电化学氧化 75 min时 NH3-
N去除率达到 100% ． Moraes 等(2005)利用流动式
电化学反应器(Flow Electrochemical Ｒeactor)处理垃
圾渗滤液，在电流密度为 116 mA·cm－2 时，归一化的
NH3-N浓度满足伪一级反应动力学方程． 这一差异
可能是由于电极材料、试验条件及废水水质的不同
所导致．
4 结论(Conclusions)
1)掺硼金刚石(BDD)电极电化学氧化榨菜废
水是一种有效的高级氧化工艺，对 COD、NH3-N 具
有良好的去除效果． 电流密度、稀释比是影响电化
学氧化过程的重要因素，初始 pH 值、极板间距对电
化学氧化过程影响较小．
2)BDD电极电化学氧化榨菜废水的最适宜工
况为稀释比 1 ∶ 2、不调节 pH 值、电流密度 50
mA·cm－2、极板间距 15 mm，在此条件下电化学氧化
榨菜废水 240 min 时的 COD、NH3-N 去除率分别为
96． 9%、100% ．
3)BDD电极电化学氧化榨菜废水时，COD去除
率满足线性方程 y = 0． 435t，Ｒ2 值为 0． 9899;NH3-N
去除率满足多项式拟合方程 y = 0． 53 + 0． 936t +
0. 031t2 －3． 46×10－4 t3，Ｒ2 值为 0． 9956．
责任作者简介:蒋绍阶，教授、博士生导师，长期从事水处理
理论与技术、水源水质改善理论与技术、城市供水系统的节
能与优化调度等教学和科研工作．
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