全 文 ：第 9期
榨菜产业作为三峡库区的特色支柱产业，每年向
库区排放大量高盐高氮磷高浓度有机废水，对库区水
环境形成严重威胁。榨菜综合废水中的盐度较高限制
了其直接利用生物法处理，而传统的物化法处理费用
较高[1]，该类废水的处理难度较大。
微电解具有适用范围广、工艺简单、处理效果好
等特点，尤其对于高盐度，高 COD 及色度较高的工
业废水的处理较其他工艺具有明显的优势 [2]，目前
该法已经广泛用于处理染料、石油、电镀、制药等废
水[3-6]。响应面法是一种综合实验设计和数学建模的
优化方法，其原理是当某点周围一定数量点的实际
响应值已知时，通过某种方式建立一个超曲面，在充
分靠近这个点的区域内，可用该曲面代替实际响应
关系进行复杂计算，通过对具有代表性的局部各点
进行试验，回归拟合全局范围内的因素与结果间的
函数关系，并且取得各因素的最优水平值 [7]，由于具
有实验次数少、精密度高、预测性能好等优点得到广
泛应用[8-11]。
《环境科学与技术》编辑部：（网址）http://fjks.chinajournal.net.cn（电话）027-87643502（电子信箱）hjkxyjs@126.com
收稿日期：2011-01-17；修回 2011-04-08
基金项目：国家水体污染控制与治理科技重大专项（2008ZX07315-004-01）
作者简介：张智（1960-），男，教授，博士生导师，主要从事水处理、生态环境理论与技术研究，（电话）02365120811（电子信箱）zhangzhicq@126.com；*通讯
作者，（手机）13648425072（电子信箱）yinxiaojing0909@126.com。
Environmental Science & Technology
第 34卷 第 9期
2011年 9月
Vol. 34 No.9
Sep. 2011
张智，尹晓静.响应面法优化曝气微电解预处理榨菜废水工艺[J].环境科学与技术, 2011, 34(9):135- 140. Zhang Zhi，Yin Xiao- jing. Optimization of aerobic
microelectrolysis for treatment of mustard wastewater by response surface methodology[J]. Environmental Science &Technology, 2011, 34(9):135- 140.
响应面法优化曝气微电解预处理榨菜废水工艺
张智 1， 尹晓静 1，2*
（1.重庆大学三峡库区生态环境教育部重点实验室，重庆 400045； 2.重庆市城镇污水治理工程技术研究中心，重庆 400045）
摘 要：采用曝气微电解预处理高盐高氮磷的榨菜废水，主要考察了反应时间、pH值、铁碳体积比对 COD、磷酸盐去除效果的影响，并
利用响应面法设计回归正交试验，优化反应条件。通过 Design-Expert数据处理软件可得到一个二次响应曲面模型，获得最佳反应条件是反
应时间 3.86 h，pH值为 3.67，铁碳体积比为 1.06，其 COD去除率为 59.95%（预测值 60.73%），磷酸盐去除率为 99.72%。反应时间、pH值、铁碳
体积比对 COD去除率的影响大小为：反应时间>铁碳体积比> pH。二次响应曲面方差分析结果表明，回归模型达到显著性水平，在研究区域
内拟合较好，模型的精密度、可信度和精确度均在可行范围内，与实验结果吻合程度较高。
关键词：曝气微电解； 盐水； 榨菜废水； 响应面法； 方差分析
中图分类号：X703.1 文献标志码：A doi：10.3969/j.issn.1003-6504.2011.09.031 文章编号：1003-6504(2011)09-0135-06
Optimization of Aerobic Microelectrolysis for Treatment of
Mustard Wastewater by Response Surface Methodology
ZHANG Zhi1， YIN Xiao-jing1，2*
（1.Key Laboratory of Three Gorges Reservoir Region Eco-environment of Ministry of Education，Chongqing University，
Chongqing 400045，China；
2.Chongqing Urban Sewage Treatment Engineering Research Centre，Chongqing 400045，China）
Abstract：Aerobic microelectrolysis was used to pretreat mustard wastewater. Main factors affecting the removal of COD
and phosphate were discussed，including reaction time，pH and iron carbon ratio. Reaction conditions were optimized through
orthogonal regression experiment，which was designed by response surface methodology. Through Design -Expert data
processing software，a quadratic curved surface model was obtained. The optimum reaction time，pH and iron carbon ratio
were 3.86 h，3.67，1.06 respectively，removal rate of COD was 59.95%（forecasting value of 60.73%）and phosphate removal
was 99.72% . Effect order of the removal of COD was reaction time，iron carbon ratio and pH. Quadratic response surface
analysis of variance results showed that regression model reached significant level，fitted well in the study area，with model
precision，reliability and accuracy in the practicable extent，which have higher coincide degree with the experimental results.
Key words：aerobic microelectrolysis；saline water；mustard wastewater；response surface methodology；analysis of variance
第 34卷
本文针对榨菜废水中高盐对微生物的抑制及
处理效能的不稳定问题，采用曝气微电解预处理榨菜
废水，利用响应面法考察了反应时间、pH 值、铁碳
体积比等对其除污效能的影响，以期为高效稳定
经济的高盐榨菜综合废水的物化法处理提供技术
支撑。
1 实验材料及方法
1.1 废水来源及水质
实验用水取自重庆某榨菜厂生产废水，主要来源
于榨菜淘洗、脱盐、压榨、杀菌、第一次腌制等过程产
生的废水，其水质指标见表 1。
表 1 榨菜废水水质
Table 1 Mustard wastewater quality
指标 COD/mg·L－1 BOD5/mg·L－1 NH4+-N/mg·L－1 PO43-/mg·L－1 pH 盐度/%
范围 3 000~6 000 1 800~2 700 150~200 30~60 4.5~5.5 2.0~3.0
1.2 实验材料的预处理
废铁屑取自某机械加工厂；颗粒活性炭：上海化
学试剂总厂。铁屑预处理：用 5%的 NaOH溶液浸泡
120 min，除去表面的油污，再用 5%HCl活化 30 min，
然后用清水洗净至中性。活性炭预处理：将活性炭在
原废水中浸泡 72 h至接近吸附饱和，以消除吸附作
用对微电解作用的影响。
1.3 实验方法
实验装置如图 1所示，室温下取一定体积的榨菜
废水于反应容器中，用 HCl或 NaOH调节到所设定的
pH值，投加一定体积预处理后混合均匀的废铁屑和
活性炭，反应一定时间后，调节水样的 pH为 9.0左
右，沉淀 30 min 后取上清液测定磷酸盐和 COD 浓
度。实验过程中，首先探讨反应时间、pH值、铁碳体积
比对 COD和磷酸盐去除效果的影响，然后在此基础
上利用响应面法设计回归正交实验，优化反应条件。
1.4 测试仪器与方法
仪器：PHS-3C 精密酸度计；HACH DR5000 紫
外分光光度器；YK-31SA盐度计；38 L/min电磁式空
气泵。
测试方法：COD 重铬酸钾标准法；磷酸盐：钼锑
抗坏血酸分光光度法。
2 结果与讨论
2.1 曝气条件与反应时间对污染物去除效果的影响
在 pH=4，铁碳水体积比为 1： 1： 1的条件下，研
究不同反应时间对 COD和磷酸盐的去除率，实验结
果如图 2所示。
由图 2可知，曝气时 COD和磷酸盐的去除率明
显高于未曝气时。根据铁碳微电解原理，酸性溶液中，
提供溶解氧，E0（O2/H2O）=1.22 V，使得原电池电极电
位差提高 1.22 V，强化了原电池反应，同时 Fe2+在溶解
氧条件下，发生氧化还原反应进一步降解有机物，另
外，对废水进行曝气，增加废水中铁屑的扰动，减少其
板结，并且使填料之间产生摩擦，有利于去除铁屑表
面沉积的钝化膜和凝聚吸附在填料表面的悬浮物[12]。
在曝气条件下，前 3.00 h系统对 COD和磷酸盐的去
除速率较快，微电解过程中所产生的新生态氢与废水
中的物质发生还原反应，破坏水中污染物结构，使其
易被吸附或絮凝沉淀；阳极铁被氧化成 Fe2+（有氧条件
下生成 Fe3+），在碱性条件下生成 Fe（OH）2和 Fe（OH）3
絮状沉淀，它们比二价和三价铁盐水解所得 Fe（OH）2
和 Fe（OH）3具有更强吸附性能，吸附水中悬浮物，使
废水得到净化；同时颗粒活性碳对废水中的磷具有吸
附作用，两种因素协同作用促使了铁碳微电解法去磷
的效果显著提高[13]。反应 3.00 h后，曲线趋于平缓，这
是由于铁离子浓度及阴极反应速度降低所致，同时前
期反应已消耗大量的 H+，导致 pH值上升。反应 3.00 h
时 COD和磷酸盐去除率分别达到 58.39%、99.5%。
2.2 pH值对污染物去除效果的影响
136
第 9期
在铁碳水体积比为1： 1： 1，曝气的条件下，调节
废水的 pH值到设定值，反应 3.00 h后测定 COD和
磷酸盐的浓度，实验结果如图 3所示。
图 3可知，COD和磷酸盐的去除率随着废水 pH
值降低而增加。这是由于氧的标准电极电位在酸性条
件下比在中性介质中高[14]，在酸性条件下 Fe-C原电池
电位差增加，促进电极反应的进行，加速铁的溶解，使
氧化还原、电附聚、絮凝、吸附等作用充分进行，提高
了处理效果，但是 pH值越低，耗铁量将越大，水中溶
解铁含量越高，出现出 水色度升高现象[15]，而且过低
的 pH值实际上会增大加酸量、增加运行成本，综合考
虑 pH为 4 时废水的微电解处理效果较显著，此时
COD和磷酸盐的去除率分别为 58.15%、99.50%。
2.3 铁碳体积比对污染物去除效果的影响
在 pH=4，曝气的条件下，调节铁碳体积比为设定
值，反应 3.00 h后测定 COD和磷酸盐的浓度，实验结
果如图 4所示。
图 4可知，随着铁碳比的增加 COD的去除率先
增加后减小，在铁碳比 1： 1 时，COD去除率最高达
58.92%，而磷酸盐的去除率随着铁碳比增加变化幅度
不大，去除率均大于 99%。由微电解反应原理可知，铁
用量的增加有利于 Fe2+的生成，使·OH 数量增加，但
当铁的用量过高时，Fe2+的生成速率过快，使溶液中瞬
间积存大量的 Fe2+，这部分 Fe2+又可能与·OH发生反
应：Fe2++·OH→Fe3++OH-消耗·OH，从而使 COD的
去除率下降[16]。
2.4 响应面法优化反应条件
2.4.1 正交试验设计
通过单因素实验确定主要影响因素的探测范围
为：反应时间 2.00~4.00 h，pH=3.00~5.00，铁碳体积比
0.50~1.50。由于在探测范围内曝气微电解对磷酸盐的
去除率高达 99%以上，所以正交试验只考虑各因素对
COD去除率的影响。以反应时间、pH值、铁碳体积比
的实际值为自变量，分别记为 X1、X2、X3，以 COD去除
率为响应值，记为 Y，采用 Central Composite Design
（CCD）设计正交试验，并借助 Design-Expert 软件进
行响应面分析，对实验条件进行优化。正交实验设计
及实验结果见表 2。
表 2 回归正交实验设计及实验结果
Tab 2 Regression orthogonal experimental design and experimental results
A.反应时间/h B.pH值 C.铁碳体积比
COD的去除率/%
实测值 预测值
2.00 5.00 1.50 53.96 54.26
2.00 5.00 0.50 50.76 50.80
1.32 4.00 1.00 52.33 52.30
4.00 3.00 0.50 57.22 57.71
3.00 2.32 1.00 57.45 56.89
3.00 4.00 0.16 52.30 51.86
3.00 4.00 1.00 59.29 59.64
4.68 4.00 1.00 60.71 59.62
4.00 3.00 1.50 57.55 58.30
3.00 5.68 1.00 55.56 55.00
2.00 3.00 1.50 54.13 54.27
4.00 5.00 1.50 56.16 56.75
3.00 4.00 1.00 59.47 59.64
3.00 4.00 1.00 60.44 59.64
3.00 4.00 1.00 58.63 59.64
2.00 3.00 0.50 51.29 51.49
3.00 1.00 1.84 55.94 55.26
3.00 4.00 1.00 59.47 59.64
4.00 5.00 0.50 54.83 55.48
3.00 4.00 1.00 60.36 60.44
张智，等 响应面法优化曝气微电解预处理榨菜废水工艺 137
第 34卷
2.4.2 数据分析
根据多项式回归分析对实验数据进行拟合，响应
符合二阶模型。以 COD去除率（Y）为因变量，以反应
时间（X1）、反应 pH值（X2）、铁碳体积比（X3）为自变量
建立二次响应曲面方程为：
Y =5.56 +12.62X1 +10.71X2 +21.15X3 -0.39X1X2 -
1.10X1X3+0.34X2X3-1.30X12-1.30X22-8.60X32
使用数据处理软件 Design-Expert对回归方程进
行方差分析，分析结果见表 3。大的 F值和小的 P值
代表相关系数的显著性，F>F0.01或 P<0.01 表示因素
对试验指标有非常显著的影响或模型适应性非常显
著，F0.05
示因素对试验指标无显著影响或模型适应性不显著，
由表 3 可知，模型的适应性非常显著（F 值为 31.40，
P<0.000 1），拟合不足不显著（P=0.270 3>0.05），说明
回归方程描述各因子与响应值之间的非线性方程关
系是显著的，即这种实验方法是可靠的；多元相关系
数 R2=96.58%，说明相关性好；R2Adj-R2Pred=0.935 1-
0.816 3=0.118 8<0.2；CV=1.44%<10%，表明模型的可
信度和精密度高。综上所述，该二次响应曲面显著性
分析结果表明，回归模型达到显著性水平，在研究区
域内拟合较好，模型的精密度、可信度和精确度均在
可行范围内。
表 3 回归方程系数显著性检验及方差分析
Table 3 Significant regression equation coefficients and variance analysis
注：R2=96.58%。
来源 平方和 自由度 均方 F值 P值
模型 185.14 9 20.57 31.40 <0.000 1
X1 64.65 1 64.65 98.66 <0.000 1
X2 4.29 1 4.29 6.55 0.028 4
X3 13.99 1 13.99 21.35 0.000 9
X1X2 1.19 1 1.19 1.81 0.208 3
X1X3 2.40 1 2.40 3.66 0.084 8
X2X3 0.23 1 0.23 0.35 0.565 7
X12 24.42 1 24.42 37.26 0.000 1
X22 24.62 1 24.62 37.57 0.000 1
X32 66.63 1 66.63 101.69 <0.000 1
误差 6.55 10 0.66
拟合不足 4.20 5 0.84 1.78 0.2703
纯误差 2.35 5 0.47
总误差 191.69 19
2.4.3 双因子交互效应分析
根据回归方程，各因素（均为实验水平实际值）之
间两两作等高线图以及 3D图，图 5、6、7显示了反应
时间、pH值、铁碳体积比两两因素对 COD去除率的
交互效应。
图 5显示了在铁碳体积比为 1的条件下，反应时
间与 pH值对 COD去除率的影响，等高线的形状为椭
圆形表示因素的交互作用显著，圆形则表示因素交互
作用不显著[17]。由等高线图可以看出反应时间与 pH
值交互作用显著；由响应面图可以看出，COD去除率
随着反应时间的增加而增加，随着 pH的增加而降低；
在反应时间 3.00~4.00 h，pH值 3.00~4.40的不规则区
域，COD的去除率均在 59.70%以上；COD的去除率
对反应时间的变化比对 pH的变化更为敏感。图 6显
示了在 pH为 4的条件下，反应时间与铁碳体积比对
COD去除率的影响，由图 6可知，COD的去除率随着
反应时间的增大而增大，随着铁碳体积比的增大先增
大后减小，约在 1.00左右取得最大值；反应时间与铁
碳体积比的交互效应显著，且存在一个最佳区域，在反
应时间 2.80~4.00 h，铁碳体积比 0.7~1.4的不完整椭
圆形区域内 COD的去除率均在 59.23%以上；COD的
去除率对反应时间的变化比对铁碳体积比的变化更
为敏感。图 7显示了在反应时间为 3.00 h条件下，pH
值与铁碳体积比对 COD去除率的影响，由图 7可知，
COD 的去除率随着铁碳体积比的增大先增大后减
小，约在 1.10左右取得最大值；pH值与铁碳体积比存
在一定的交互效应，且存在一个最佳区域，在 pH值
3.00~4.60，铁碳体积比 0.85~1.4的不完整椭圆形区域
内 COD的去除率均在 58.92%以上；COD 的去除率
对铁碳体积比的变化比对 pH的变化更为敏感。因此，
反应时间、pH值、铁碳体积比对 COD去除率的影响
大小为：反应时间>铁碳体积比> pH。
2.4.4 模型的验证
从响应面曲线图可以看出，回归方程存在稳定
点，稳定点为极大值，利用回归方程分别对 X1、X2、X3
求导数可以得到极大值所对应的各因素的值。求解
138
第 9期
回归方程得最佳的实验条件为：反应时间 3.86 h，
pH为 3.67，铁碳体积比为 1.06，在此条件下，COD
的去除率为 60.73%。为了对模型预测结果进行验
证，采用上述最优反应条件进行实验，共进行了 3组
实验，得到 COD 的平均去除率为59.95%，与回归方
程得到的 COD去除率的预测值相接近，相对误差为
1.3%，说明响应面模型的预测值与实验值的拟合度
较好。利用响应面法优化曝气微电解处理榨菜废水
工艺精密度较高、预测性较好，对工程实际具有一定
的指导意义。
3 结论
（1）在微电解的条件下采用曝气，不仅可以提高
铁碳微电解对 COD和磷酸盐的去除率，而且增加了
对废水中铁屑的扰动和填料之间产生摩擦，减少填
料板结和钝化。
（2）利用响应面法研究曝气微电解处理榨菜综合
废水的 COD去除率与反应时间、pH值、铁碳体积比
之间的关系，由实验数据得到一个二次响应曲面模
型 ，Y =5.56 +12.62X1 +10.71X2 +21.15X3 -0.39X1X2 -
1.10X1X3+0.34X2X3-1.30X12-1.30X22-8.60X32
在最佳条件为：反应时间 3.86 h，pH为 3.67，铁碳
体积比 1.06 条件下，COD 和磷酸盐去除率分别为
59.95%、99.72%。
（3）二次响应曲面显著性分析结果表明，回归模
型达到显著性水平，在研究区域内拟合较好，模型的
精密度、可信度和精确度均在可行范围内，与实验结
果吻合程度较高。
（4）曝气微电解对高盐榨菜综合废水的处理效果
显著，COD去除率在 60%左右，磷酸盐的去除率大于
99%，降低了后续电化学处理工艺的负荷，操作简单，
处理效果稳定，为高盐废水的高效稳定经济的物化处
理提供技术支撑。
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