全 文 ：第 25 卷 第 7 期
2012 年 7 月
环 境 科 学 研 究
Research of Environmental Sciences
Vol． 25，No． 7
July，2012
渠光华，张智，郑海领 ．电化学氧化法预处理超高盐榨菜腌制废水［J］．环境科学研究，2012，25(7) :785-790．
QU Guanghua，ZHANG Zhi，ZHENG Hailing． Electrochemical oxidation for hypersaline pickle wastewater pretreatment［J］． Research of Environmental
Sciences，2012，25(7) :785-790．
电化学氧化法预处理超高盐榨菜腌制废水
渠光华，张 智 * ，郑海领
重庆大学城市建设与环境工程学院，三峡库区生态环境教育部重点实验室，重庆 400045
摘要:鉴于超高盐榨菜腌制废水导电性良好，采用电化学氧化法进行预处理(阳极为 Ti 基 RuO2 -TiO2 -IrO2 -SnO2 网状涂层形稳
电极) ，考察初始 pH、电流密度、电解时间和极板间距对 CODCr和氨氮去除率的影响，并探讨该过程中有机物相对分子量的变化
规律 ．结果表明，在电流密度 156 mAcm2、极板间距 1. 5 cm、初始 pH 4. 3 ～ 5. 0、电解时间 120 min 时，CODCr和氨氮去除率较佳，分
别为 55. 74%和 99. 77% ．出水 pH 升至 9. 54，盐度由 7. 0% 降至 6. 4%，大分子有机物转化为小分子有机物，对后续生物处理
有利 ．
关键词:电化学;RuO2 -TiO2 -IrO2 -SnO2 Ti 阳极;榨菜腌制废水;盐度
中图分类号:X703 文献标志码:A 文章编号:1001 － 6929(2012)07 － 0785 － 06
Electrochemical Oxidation for Hypersaline Pickle Wastewater Pretreatment
QU Guang-hua，ZHANG Zhi，ZHENG Hai-ling
Key Laboratory of Three Gorges Reservoir Regions Eco-Environment，Ministry of Education， Faculty of Urban Construction and
Environmental Engineering of Chongqing University，Chongqing 400045，China
Abstract:The electrochemical oxidation method was applied to treat hypersaline pickle wastewater with a RuO2 -TiO2 -IrO2 -SnO2 Ti
dimensionally stable electrode used as the anode． The effects of initial pH，current density，reaction time and electrode distance on the
removal rates of CODCr and ammonia were investigated，and variability of the molecular weights of the organics was also studied． Under the
optimal conditions with initial pH of 4. 3-5. 0，current density of 156 mAcm2 and electrode distance of 1. 5 cm，removals of CODCr and
ammonia were 55. 74% and 99. 77% respectively within 120 min． In addition，as the pH increased to 9. 54，the salinity decreased from
7. 0% to 6. 4% and macromolecular organics were converted into small organics，which were helpful to the following biological
treatment．
Key words:electrochemical oxidation;RuO2 -TiO2 -IrO2 -SnO2 Ti anode;pickle wastewater;salinity
收稿日期:2011 － 10 － 16 修订日期:2012 － 01 － 07
基金项目:国 家 水 体 污 染 控 制 与 治 理 科 技 重 大 专 项
(2008ZX07315 － 004)
作者简介:渠光华(1982 －) ，女，山西榆次人，happyqgh@ 163． com．
* 责任作者，张智(1960 －) ，男，四川隆昌人，教授，博士，主要从事水
资源保护、水体修复和污水处理研究，zhangzhicq@ 126． com
目前，国内外利用生物法处理高盐有机废水主要
采用转盘式好氧反应器［1-2］、SBR 工艺［3］和生物接触
反应器［4］等技术 ．超高盐榨菜腌制废水具有高盐度、
低 pH、高有机物和氮磷含量等特点，对微生物具有抑
制作用，使该类废水的处理成为一个难题 ．
电化学氧化法是近年发展起来的处理高浓度有
机废水的有效方法之一 ．电化学氧化技术在垃圾渗滤
液［5-7］、制药废水［8］、纺织工业废水［9-12］、橄榄油厂废
水［13-15］、制革废水［16］、焦炭废水［17］、染料废水［18-19］、
生活废水［20］、制糖废水［21］、奶制品废水［22］及其他废
水［23-26］均有一定的研究成果和工程实践经验 ． 杨云
军等［7］利用电解法处理垃圾渗滤液的研究表明，在
添加高浓度 Cl －的条件下，难降解有机污染物的处理
效果显著提高 ． 王宏等［27］利用电解絮凝法处理紫胶
合成树脂生产过程中产生的高盐度有机废水
〔ρ(Cl －)高达12 300 mgL〕，以石墨 － 铝为电极，原
水ρ(CODCr)为2 458 mgL，最佳条件下 CODCr去除率
为 94% ．包勇［28］采用电混凝法处理含盐染料废水，
盐度为 6%，原水 ρ(CODCr)为45 000 ～ 50 000 mgL，
在电解电压 30 V、脱色剂投加质量分数 5%、溶液 pH
DOI：10.13198/j.res.2012.07.58.qugh.004
环 境 科 学 研 究 第 25 卷
调至 12、反应时间为 20 ～ 25 min 时，CODCr去除率达
92% ．研究［14-15，23］表明，电化学氧化法处理含 NaCl 的
有机废水时，阳极析出的氯气在溶液中迅速水解，产
生具有强氧化性的次氯酸，与阴极产生的过氧化氢共
同对有机物进行氧化降解，强化对有机物的去除效
果，并且盐度越高，CODCr去除效果越好 ． 该研究中榨
菜腌制废水盐度高达 7%〔相当于 ρ(Cl － 1)70 000
mgL〕，适宜采用电化学氧化法处理 ．
以 Ti 基 RuO2-TiO2 -IrO2 -SnO2 涂层形稳电极作
为阳极，采用电化学氧化法对超高盐榨菜腌制废水进
行处理，考察了初始 pH、电流密度、电解时间和极板
间距等因素对去除效果影响，研究了电解过程中废水
盐度和 pH 变化规律，探讨了处理前后有机物相对分
子量分布变化规律，以期为超高盐榨菜腌制废水的后
续生化处理提供理论依据 ．
1 材料与方法
1. 1 水质特征
试验水样取自涪陵榨菜集团某榨菜厂第三道腌
制出水〔盐度为 12% ～ 14%，ρ(CODCr)为35 000 ～
40 000 mgL〕和综合出水〕盐度为 2. 0% ～ 2. 5%，
ρ(CODCr)为3 500 ～ 4 000 mgL〕． 根据废水产生量，
第三道腌制出水和综合出水以体积比2∶ 3混合，混合
后水样水质特征:pH 为 4. 3 ～ 5. 0，盐度为 6. 4% ～
7. 5%，ρ(CODCr)为17 000 ～ 18 300 mgL，ρ(氨氮)为
370 ～ 559 mgL，ρ(TN)为1 000 ～ 1 400 mgL，ρ(TP)
为 150 ～ 200 mgL，ρ(BOD5)ρ(CODCr)为 0. 42 ～
0. 45．
1. 2 试验装置
试验装置由直流电源、电极板、磁力搅拌器及反
应器主体等组成，反应器容积为1 000 mL;阴阳两极
板均为 8 cm × 16 cm，其中阳极采用 Ti 基 RuO2-TiO2 -
IrO2 -SnO2 网状涂层形稳电极，阴极为钛金属网电极 ．
电极工作电流由 WWL － PS 型直流稳压稳流开关电
源提供 ．
1. 3 试验方法
取 800 mL 榨菜腌制废水于反应器中，调节 pH，
插入电极板，开启磁力搅拌器，恒电流供电，定时取样
分析测定，其中电流密度由通过极板的电流除以阳极
极板单面有效相对面积得到 ．废水 pH 采用 0. 1 molL
NaOH 与 0. 1 molL HCl 调节，并用 pHS － 3C 型 pH
计测定 ．
单因素试验方法:①设电流密度为 125 mAcm2，
极板间距 1. 5 cm，考察不同 pH(3. 0、5. 0 和 8. 0)对
处理效果的影响;②不调节废水 pH，极板间距 1. 5
cm，考察不同电流密度(78、125、156 和 234 mAcm2)
下电解 10、20、30、60、90、120、180 和 240 min 时的处
理效果;③ 不调节废水 pH，设电流密度为 156
mAcm2，考察不同极板间距(1. 5、3. 0 和 5. 0 cm)对
处理效果的影响 ．
1. 4 测定方法
盐度采用 YK － 31SA 型盐度计测定;ρ(CODCr)
采用重铬酸钾法 (HACH DRB200 CODCr 消解器，
HACH DR2800 CODCr测定仪)
［29］测定;ρ(氨氮)采用
钠氏试剂分光光度法［29］测定;有机物相对分子量采
用超滤杯法测定 ． 利用 SPSS 18. 0 对电流密度和电解
时间进行双因素方差分析，采用 S-N-K 法进行非计划
的均数多重比较，分析差异显著性 ．
2 结果与讨论
2. 1 初始 pH 的影响
由图 1 可知，初始 pH 为 3. 0 时，CODCr去除率较
高，如在电解 120 min 时，初始 pH 为 3. 0 的试验组
CODCr去除率为 42%，初始 pH 为 8. 0 的试验组
CODCr去除率仅为 31% ．这是因为酸性条件有利于阴
极产生羟基自由基，同时氧气在阴极表面被还原生成
双氧水，氯离子在阳极被氧化生成氯气，有机物在直
接氧化和间接氧化共同作用下被去除 ． LIN 等［30］研
究表明，pH 在 2 ～ 9 范围变化时，pH 为 3 时 CODCr去
除效果最好 ． 而该研究初始 pH 为 5. 0、电解 120 min
时，CODCr去除率为 39%，与初始 pH 为 3. 0 时相比仅
低 3% ．
在电解前 60 min 内，初始 pH 为 8. 0 时，氨氮去
除率较高，电解 60 min 时，氨氮去除率达 91% ． 根据
ZHU 等［17］的研究结果，在 Cl －存在时，氨氮是在直接
氧化〔式(1)〕和间接氧化〔式(2) (3)〕共同作用下降
解的，酸性条件对反应不利，碱性条件利于 Cl － →
Cl2→ClO
－→Cl －循环，并且 Cl2 和 ClO
－ 可有效地促
进氨氮间接氧化;另外，氨氮在碱性条件下以游离氨
(NH3)形式存在，比酸性条件下的铵离子(NH4
+)易
被氧化，因此 pH 为 7. 72 和 9. 98 时，氨氮去除效果较
好，pH 调至 3. 10 时，氨氮基本未被去除 ．该研究中在
电解 60 min 之后，初始 pH 为 5. 0 和 8. 0 时，氨氮去
除率相近，均达到 90% 以上，与 pH 为 3. 0 时相比提
高显著 ．因此，综合考虑 CODCr和氨氮去除效果，后续
试验均采用未调 pH 的原废水 ．
687
第 7 期 渠光华等:电化学氧化法预处理超高盐榨菜腌制废水
初始 pH:1—3. 0;2—5. 0;3—8. 0．
图 1 初始 pH 对 CODCr和氨氮去除率的影响
Fig． 1 Effects of initial pH on CODCr and ammonia removals
2NH4
+ + 6OH － = N2 + 6H2O + 2H
+ + 6e － (1)
2NH4
+ + 3HClO = N2 + 3H2O + 5H
+ + 3Cl － (2)
2NH4
+ + 3ClO － = N2 + 3H2O + 2H
+ + 3Cl － (3)
2. 2 电流密度和电解时间的影响
由图 2 可知，相同电流密度下，CODCr去除率随
着电解时间延长而升高 ． 电流密度为 78 mAcm2时，
电解前 60 min，氨氮去除率随电解时间的延长提高不
明显;60 ～ 120 min 氨氮去除率由 15. 64% 升至
83. 52%;120 min 后，氨氮去除率随电解时间延长提
高缓慢 ．当电流密度为 125、156 和 234 mAcm2时，电
解前 60 min，氨氮去除率随电解时间延长提高显著，
电解 60 min 时氨氮去除率均达到了 90% 以上，
60 min 后氨氮去除率趋于稳定 ．
根据双因素方差分析结果可知，电解时间对
CODCr去除率(F 为 26. 899，P 为 0. 000)和氨氮去除率
(F 为 14. 873，P 为 0. 000)的影响均存在显著差异．
表 1 为不同电解时间下 CODCr和氨氮去除率均
数的多重比较结果，相同子集均数差异不显著，不同
子集均数差异显著 ． 由表 1 可知，电解时间 30、60、
120 和 180 min 的 CODCr均数之间差异显著，因此，对
于 CODCr而言，电解时间越长去除效果越好 ． 电解时
间 60、90、120 和 180 min 的氨氮均数差异不显著，因
此，氨氮的最佳电解时间为 60 min． 综合考虑 CODCr
和氨氮处理效果，选电解时间 120 min．
电流密度 (mAcm2) :1—234;2—156;3—125;4—78．
图 2 电流密度和电解时间对 CODCr和氨氮去除率的影响
Fig． 2 Effects of current density and time on CODCr and ammonia removals
在相同电解时间下，电流密度由 78 mAcm2升至
156 mAcm2时，CODCr去除率显著提高，电流密度由
156 mAcm2升至 234 mAcm2时，CODCr去除率提高不
明显 ．电流密度由 78 mAcm2升至 125 mAcm2时，氨
氮去除率显著提高;电流密度由 125 mAcm2升至 156
mAcm2时，氨 氮 去 除 率 提 高 不 明 显 ． 这 与 文 献
［14，17-18］研究结果一致，主要是电流密度越大，产
生的电子数越多，溶液中次氯酸、过氧化氢和羟基自
由基的浓度越大，CODCr和氨氮去除率越高;但当电
流密度过高时，产生的过量电子不产生氧化性的中间
产物，而是直接用于电解水分子，导致电流效率下降，
能量损耗增加 ．
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环 境 科 学 研 究 第 25 卷
表 1 电解时间均数的多重比较
Table 1 Post-Hoc comparisons of test reaction time
项目 n
CODCr子集 氨氮子集
1 2 3 4 1 2 3 4
10 4 6. 885 0 9. 150 0
20 4 10. 227 5 28. 325 0 28. 325 0
30 4 15. 497 5 53. 182 5 53. 182 5
电解时间 min 60 4 27. 267 5 76. 125 0 76. 125 0
90 4 36. 805 0 36. 805 0 86. 925 0
120 4 43. 440 0 95. 542 5
180 4 58. 712 5 98. 467 5
P 0. 248 0. 083 0. 218 1. 000 0. 150 0. 067 0. 089 0. 327
表 2 为不同电流密度下 CODCr和氨氮去除率均
数的多重比较结果 ．由表 2 可知，电流密度 78、125 和
156 mAcm2时的 CODCr均数差异显著，电流密度 156
和 234 mAcm2 的 CODCr 均数差异不显著，因此，
去除 CODCr的最佳电流密度为 156 mAcm
2 ．电流密度
125、156 和 234 mAcm2的氨氮均数差异不显著，去除
氨氮的最佳电流密度为 125 mAcm2 ．综合考虑 CODCr
和氨氮处理效果，选电流密度 156 mAcm2 ．
表 2 电流密度均数的多重比较
Table 2 Post-Hoc comparisons of current density
项目 n
CODCr子集 氨氮子集
1 2 3 1 2
78 7 12. 988 6 38. 092 9
电流密度 (mAcm2) 125 7 22. 938 6 61. 765 7
156 7 37. 487 1 77. 422 9
234 7 40. 205 7 78. 557 1
P 1. 000 1. 000 0. 497 1. 000 0. 217
电流密度 (mAcm2) :1—234;2—156;3—125;4—78．
图 3 出水盐度和 pH 随电解时间和电流密度的变化
Fig． 3 Effects of current intensity and time on effluent salinity and pH
出水 pH 和盐度随电解时间和电流密度的变化
见图 3．由图 3 可见，在电流密度相同时，随电解时间
延长，出水 pH 逐渐升高，开始升幅平缓，电解 30 min
后升幅突增，废水由酸性变为碱性 ． 电解 120 min、电
流密度为 78 mAcm2时，出水 pH 升高不明显，但电流
密度大于 78 mAcm2时，出水 pH 由原水的 5. 1 升至
9. 2 以上 ．试验中观察到，阴极和阳极产生大量气体，
阴极可能是 H +得到电子被还原，不断产生和释放氢
气，从而消耗大量 H +，使得废水 pH 持续升高，阳极
可能是 OH －失去电子被氧化生产氧气，也使得废水
pH 持续升高 ． 在电流密度相同时，随着电解时间延
长，出水盐度逐渐下降 ． 这与 Raju 等［10］研究结果
一致 ．
2. 3 极板间距的影响
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第 7 期 渠光华等:电化学氧化法预处理超高盐榨菜腌制废水
由图 4 可知，极板间距为 1. 5 cm 时，CODCr和氨氮
去除率较高，随着极板间距增大，CODCr和氨氮去除率
有所下降．根据双因素方差分析结果可知，极板间距对
CODCr去除率(F 为 5. 432，P 为 0. 018)和氨氮去除率
(F 为 8. 201，P 为 0. 004)的影响均存在显著差异．主要
是因为随着极板间距减小，外加电流相同时，极板间电
场强度增大，产生的活性中间产物浓度增大，在电极板
上发生直接和间接电化学反应的几率也增大．相反，随
着极板间距增大，极板间电阻增大，电能消耗提高，电
解效率下降．因此选极板间距 1. 5 cm．
极板间距 cm:1—1. 5;2—3. 0;3—5. 0．
图 4 极板间距对 CODCr和氨氮去除率的影响
Fig． 4 Effects of electrode distance on CODCr and ammonia removals
2. 4 有机物相对分子量分布
根据单因素试验结果，在初始 pH 为 4. 3 ～ 5. 0，
电流密度为 156 mAcm2，极板间距为 1. 5 cm，电解时
间为 120 min 的条件下对榨菜腌制废水进行处理，
CODCr和氨氮的去除率分别为 55. 74%和 99. 77%，出
水 pH 为 9. 5，盐度由 7. 0%降至 6. 4% ． 电解反应前
后有机物相对分子量结果见图 5． 如图 5 可知，电解
后相对分子量≥500 u的有机物所占百分比均有所下
降，而相对分子量 ＜ 500 u 的有机物所占百分比明显
升高，说明电化学氧化作用使难降解大分子有机物转
变为易降解小分子有机物，有利于后续生物处理 ．
图 5 电解反应前后有机物相对分子量分布
Fig． 5 Molecular weight distribution of organic
matter before and after electrolysis
3 结论
a)电化学氧化法处理榨菜腌制废水较佳试验条
件:初始 pH 为 4. 3 ～ 5. 0，电流密度为 156 mAcm2，
电极板间距为 1. 5 cm，电解时间为 120 min． 该条件
下电解后出水 CODCr和氨氮去除率分别为 55. 74%和
99. 77%，pH 为 9. 5，盐度由 7. 0%降为 6. 4% ．
b)在电化学氧化作用下，相对分子量≥500 u 有
机物含量呈下降趋势，相对分子量 ＜ 500 u 有机物含
量明显升高，说明难降解大分子有机物转变为易降解
小分子有机物，对后续生物处理有利 ．
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(责任编辑:郑朔方)
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