全 文 ：第 !" 卷第 ## 期
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生 态 学 报
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基金项目：国家重点基础研究发展规划资助项目（!$$4&56$7"$7，!$$4&56$7"$4，!$$8&56!!!$8）；国家教育部新世纪优秀人才支持计划资助
项目
收稿日期：!$$49$:9##；修订日期：!$$"9$"9#;
作者简介：谢旻（#;": <），男，湖北黄冈人，博士，主要从事大气环境与大气化学研究2 (9=>?1：>@A@=BC?DE F?B>2 G0=
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中国地区稻田 9:;和生物质燃烧 9<排放
对对流层氧化性的影响
谢Z 旻，王体健
（南京大学大气科学系 南京Z !#$$;7）
摘要：利用稻田甲烷排放模型估计中国地区稻田 &[6排放，得到排放总量为 ;2 !4 ’U，排放有明显的季节和空间变化。运用中尺
度气象模式 XX8 以及光化学模式 &%*+R,Y，研究上述稻田 &[6排放以及 -AJDDAF等估计的生物质燃烧 &)排放对对流层化学的
影响。结果表明，这些排放对对流层低层 &[6、&)、)[、[)!、)7浓度均有影响。稻田 &[6排放在主要水稻种植区附近使得 &[6
浓度明显增加、最大增量达到 442 ;"!U·= \7。由于大气中存在活性更强的 /)&和 &)，稻田 &[6排放对自由基和 )7全国平均浓
度的影响不大，使 )7增加 $2 !6]、使 [)!增加 $2 6]、使 )[减小 $2 $4]。生物质燃烧 &)排放使主要排放区附近 &)浓度增加
大于 4$!U·= \7，使 )[全国平均浓度减小 !2 !]，使 [)!和 )7浓度分别增加 !2 :]和 $2 ;]。生物质燃烧 &) 排放对中国地区
近地面 )7浓度影响强于稻田 &[6排放。两者的综合影响使得全国对流层低层 )7浓度平均增加 #2 !]，局部地区最大增加量达
62 #!!U·= \7。上述自然源排放的影响有明显的空间变化，与下垫面类型有关；还有强烈的季节变化，通常夏季影响最为显著。
关键词：稻田；&[6；生物质燃烧；&)；对流层；氧化特性
文章编号：#$$$9$;77（!$$"）##96:$79#!Z 中图分类号：W#7#2 #Z 文献标识码：%
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A;D是大气中浓度最高的有机痕量气体，同时也是对流层中浓度最高的化学活性气体。A;D在大气中易
被 7;自由基氧化，产生一系列有机化合物，影响对流层 7;、A;<7、A7和 76等的浓度，从而影响许多大气成
分的化学转化［I］。同 A;D一样，A7与 7;的反应也是对流层中 7;自由基重要的汇，影响着对流层 7;、;7<、
76等很多物种的浓度
［<］。作为大气 76的前体物，虽然 A;D和 A7 的反应活性低于 76的另两种重要前体物挥
发性有机化合物（J)*-",*’ 71+-.,( A)2#)0.:，J7A）和氮氧化物（K7! L K7 M K7<）
［6］，但是由于它们在大气中
寿命较长，影响范围更广，因此 A;D和 A7在区域和全球尺度光化学反应中有着重要作用，影响着对流层的氧
化能力［D］。
大气 A;D很大一部分来自稻田的厌氧分解。中国是水稻生产大国，水稻种植面积为世界第二（约占世界
的 <<>）、产量为世界第一（约占 6?>），中国的稻田甲烷排放一直是国际社会关注的问题［N O P］。从目前开展
的研究来看，稻田是中国地区最主要的 A;D排放源之一，约占总排放量的 64>
［? O @］。对流层中 A7 浓度变化
较大，除小部分由 A;D、J7A氧化产生外，大部分受自然和人为排放的影响。中国地区生物质燃烧是 A7的重
要来源，特别是在偏远的农村地区，燃烧农作物残留物对 A7的影响很大，研究表明这部分源约占 A7 总排放
的 ID> ［?］，部分地区该比例高达 I?> ［I4］。
鉴于中国地区稻田 A;D和生物质燃烧 A7排放的重要性，以及 A;D和 A7在对流层化学中的重要作用，本
文将利用黄耀等的稻田甲烷排放半经验模型［II］以及 Q"1’’"/ 等［?］估计的生物质燃烧 A7 排放清单，得到中国
地区稻田 A;D和生物质燃烧 A7排放的时空分布，然后结合三维大气光化学模式 ARSTUVW，探讨它们对中国
地区对流层氧化特性的影响。
)* 研究方法和模式系统
本研究采用的模式系统包括气象模式 XXN，稻田甲烷排放模式和大气光化学模式 ARSTUVW。模拟年份
为 <444 年，模拟区域为 I?& 3YK O N6& NYK，@4& 3YZ O INI& ?YZ，大致覆盖中国地区。
)& )* 气象模式
XXN 是有限区域中尺度气象模式，对区域天气过程有较好的模拟能力，并且适合为区域大气污染物的输
送和沉降研究提供气象场。气象场模拟采用的水平网格距为 PNB2；垂直方向分为 I4 层，模式顶气压为
I44![-；采用 \*-(B-:-1的高分辨率边界层方案、时间变化边界条件和 R."!’/]^0) 的深厚积云对流参数化
方案。
)& +* 稻田甲烷排放模式
稻田 A;D排放受多种生物和非生物因素影响，研究者一直力图建立一个能体现实际气候、土壤、田间管
理、水稻生长等因素对甲烷排放影响的模式，也得到了一些适用于中国地区的模型。现有的稻田甲烷排放模
式主要有："在丁爱菊、王明星的初级模式基础上建立起来的模式［P，I<，I6］；#A-) 等根据土壤有机质含量以及
环境因子对甲烷产生的影响建立的模式［ID］；$黄耀等建立的半经验模式［II］及其修正模型 A;DX7W［IN，I3］。
基于黄耀等的半经验模型，本研究建立了稻田甲烷排放模式：
" L # _ "$
式中，"是日甲烷排放量（+·2 5<·: 5I）；#（# L 4%
5<·: 5I），其中
D4?D ‘ 生‘ 态‘ 学‘ 报‘ ‘ ‘
!""#：$ $ %%%& ’()*)+,(-& (.
!"#是土壤氧化还原电位（/!）影响项，$%是土壤温度影响项，&’是同水稻品种、水稻植株地上生物量、土壤质
地（土壤砂粒含量）有关的每日水稻植株新陈代谢产生的甲烷基质（+·0 12·3 14），&()是每日外源有机物分解
产生的甲烷基质（+·0 12·3 14）；*+是排放百分比（*+ 5 6, 77（4 1- . -0-8）），其中-是水稻植株地表以上的生物
量（+·0 12），-0-8是水稻成熟期地上部分的生物量（+·0
12）。
本研究考虑了排放的次网格效应，次网格的水平格距为 2790。考虑的下垫面类型有 2: 种，数据来源于
美国地理调查（;& <& =’)*)+,(-* <>?@’A，;<=<）全球资料，空间分辨率为两分。计算所需的各省的水稻种植面
积、水稻生长周期、稻谷产量、土壤砂粒含量、土壤有机肥施用量等资料来自中国地区 2666 年统计资料!以及
相关文献［4，B，44，47，4B］。土壤温度由气象模式 CC7 模拟得到。
!& "# 大气光化学模式
DEF=GHI是欧拉型中尺度光化学模式，包括大气输送与扩散、干沉降、气相化学反应等较为完整的物理
和化学过程［4J］，大量实际应用表明 DEF=GHI模式具有较好的稳定性、对大气光化学过程的模拟有很强的针
对性［4K L 2M］。
本文将研究区域分为 NN O 7N 网格，水平网格距 B790；垂直方向分为 46 层，模式顶为 76660；初始和边界
条件取物种的背景浓度；选择的气相化学机制为
SR T DS ’ DS2 T R （4）
R T S2 T / ’ RS2 T / （2）
DR: T SR ’ DRM T R2S （M）
DRM T S2 T / ’ DRMS2 T / （:）
以及上述氧化产物引发的一系列反应；选择的化学积分方案为 U<
模式的模拟结果；生物质燃烧 DS 排放来自 <"?’’"X 等［J］估计的 2666 年 4Y O 4Y资料。选取 4、:、B、K 月各 473
进行模拟，分别代表不同季节条件下的情况；其平均代表年均状况。
# # 表 !# 中国地区稻田 $%&年排放量（Z+·- 1 4）
# # ’()*+ !# ,-./0(.+1 (223(* $%& +0/--/42 5640 6/7+ 8(11/+- 45 $9/2(
（Z+·- 1 4）
资料来源
G’X)>?(’X
全国
[!)*’ ()>."?A
四川省
<,(!>-. P?)@,.(’
本文 K& 2N 4& JJ
［B］ J& 4B L 46& 72 4& NM L 2& 46
［J］ K& BJ 2& 2J
［4N］ N& 62 1
［4B］ K& NN 4& 7:
:# 结果与讨论
:& !# 中国地区稻田 DR:和生物质燃烧 DS排放
利用稻田甲烷排放模式，得到模拟区域 2666 年
稻田 DR:排放为 K& 2NZ+（Z+ 5 46
42 +），约占中国地区
DR:总排放量
［J］的 27\。表 4 是本文以及近年国内
外其他研究者的研究结果，可见本文得到的排放量和
王明星等［B］、<"?’’"X等［J］、黄耀等［4B］的数据在总量上
是一致的；比较各省的排放分量，本研究同他们的研
究结果也较为相似，都是四川省的排放量最大，华中、
华东、华南地区有较大排放。但黄耀等［4N］研究得到的 2666 年中国稻田 DR:排放量为 N& 62Z+，与本研究的结
果存在一定差异，这是由于模型的考虑条件以及模型输入参数的资料不同所致。总的来说，本研究估算结果
与其它相关研究还是基本一致的。
图 4（-）是模式得到的中国地区稻田 DR:排放的空间分布，可见排放主要集中在中国南部地区，其中四川
盆地、长江中下游地区以及华南等地排放量较大，网格（7N27902）排放量超过 M666+·X 1 4；而北方的大部分地
区排放量均较低（] 76+·X 1 4），只在东北、华北的平原地区存在相对较大的排放（^ 766+·X 1 4）。中国水稻种植
的分布趋势是从热带、亚热带向暖温带逐渐减少，从东南向云贵高原逐渐减少，以长江中下游、成都平原、珠江
76J:_ 44期 _ _ _ 谢旻_ 等：中国地区稻田 DR: 和生物质燃烧 DS排放对对流层氧化性的影响 _
! %%%& X-..).+& +)@& (.
!""#：$ $ %%%& ’()*)+,(-& (.
三角洲、云贵川丘陵和平原、浙闽海滨最为集中，北方水稻的主要种植区在华北和东北平原［/］，因此本清单很
好的对应了中国稻作区的分布情况。将稻田 012排放与总排放量的空间分布比较，江西、湖南、湖北、浙江、四
川、福建、广西、江苏、广东、安徽这些省份的稻田 012排放占到总排放的 345以上，其中江西和湖南该比例超
过 645。可见在中国的主要稻作区，稻田是非常重要的 012排放源。此外，从排放的季节变化来看，春季排
放 7& 869+、占全年排放的 73& 35，夏季 :& :69+、占 /8& ;5，秋季 4& 2:9+、占 2& <5，夏季气温高、水稻生长旺盛，
有利于 012的生成和排放。因此，在夏季稻田将是 012非常重要的源。
图 8= 7444 年中国地区稻田 012和生物质燃烧 0>排放年均强度的空间分布（+·? @ 8）
A,+& 8= B,?"C,DE",). )F ’G,??,). C-"’? )F 012 FC)G C,(’ #-HH,’? -.H 0> FC)G D,)G-?? DEC.,.+ )F 0!,.- ,. 7444
（-）甲烷 G’"!-.’；（D）一氧化碳 (-CD). G).)I,H’
地图取自国家基础地理信息系统（JAKLM）8N244 万数据库；!""#：$ $ .F+,?& .?H,& +)O& (. $ .F+,? $ (!,.’?’ $ (PIQ& !"G；下同 "!’ ?-G’ D’*)%
M"C’’"?等［;］估计得到的 7444 年中国地区生物质燃烧 0>排放为 86& /29+，占总排放的 83& :5，是中国地
区重要的 0>排放源。图 8（D）给出了该排放的空间分布，可见东北平原、华北、华中、四川、广东等地有较大
的排放（R 8444+·? @ 8），这些地区对应着农田下垫面，研究表明室外燃烧农作物残留物是中国乡村地区非常普
遍的行为［84］，因此农田秸秆燃烧对这些地区生物质燃烧 0> 排放有较大贡献。此外，云南、西藏等地也有较
大排放，比较下垫面，林地、草地燃烧应该是这些地区生物质燃烧 0>排放的主要原因。
!& !" 稻田 012和生物质燃烧 0>排放对对流层化学的影响
!& !& #" 方案设计
为研究稻田 012和生物质燃烧 0>排放对对流层中 >1、1>7自由基，>3及其前体物 0>、012的浓度的影
响，设计了 2 种方案：!仅考虑人为源；"考虑人为源和稻田 012排放；#考虑人为源和生物质燃烧 0>排放；
$考虑人为源以及稻田 012和生物质燃烧 0>排放。方案$反映了中国地区的实际情况；方案"、#、$中物
种浓度减方案!的即分别反映了稻田 012排放、生物质燃烧 0> 排放以及两者综合的影响。上述方案中 0>
和 012的初始浓度、边界条件均取为较小值，表示仅考虑中国地区局地源的贡献，在讨论甲烷浓度的时候再加
上背景浓度 8864%+·G @3（约 8& :%G)* $ G)*）以考虑更大范围区域源的贡献。
!& !& !" 对近地面 012和 0>浓度的影响
图 7（-）是方案$得到的中国地区近地面 012年均浓度分布，可见由于 012在大气中寿命较长，其分布受
到了输送、扩散的影响。012浓度较大的区域在东北平原、华北平原、四川盆地、长江中下游平原以及华南等
:4;2 = 生= 态= 学= 报= = = 7/ 卷=
!""#：$ $ %%%& ’()*)+,(-& (.
地。图 /（0）给出了稻田 123排放对 123浓度的影响（方案! 4方案"），可见水稻种植区附近 123浓度增加
明显（5 /6#+·7 48），在排放量最大的四川省（约占全国 /69）该影响超过了 :6#+·7 48，最大为 ::& ;<
#+·7 48，比仅考虑人为源增加 <<& 89（若考虑背景浓度这种影响为 =& 39）。稻田 123排放对近地面 123浓
度的影响也有明显的季节变化，春季 123全国平均浓度净增 ><& ?9（方案! 4方案"），夏季 ;3& 39，秋季
>6@ ;9。可见，由于夏季是稻田甲烷排放最主要的季节，因此夏季排放对大气甲烷浓度有决定性影响。
图 /A 稻田甲烷排放对 123年均浓度的影响（#+·7 48）
B,+& /A C7#-(" )D 123 ’7,EE,). DF)7 F,(’ #-GG,’E ). -H’F-+’G 123 ().(’."F-",). )D "!’ D)IF E’-E).E
（-）大气 123年均浓度 J,E"F,0I",). )D -H’F-+’G 123 ().(’."F-",).E )D "!’ D)IF E’-E).E；（0）稻田 123排放的影响 C7#-(" )D 123 ’7,EE,). DF)7
F,(’ #-GG,’E
图 8（-）是方案$得到的中国地区近地面 1K年均浓度的分布。1K 在大气中的停留时间比 123短，其分
布的局地性强于 123，加之中国地区 1K主要来源于交通、工业以及居民燃料燃烧等人为源
［?］，其浓度分布更
多的受此类源地影响。但从图 8（0）（方案% 4方案"）可见，在华北、四川、广东、云南等生物质燃烧 1K排放
量较大的地区，近地面 1K年均浓度还是明显受到生物质燃烧的影响（增量大于 :6#+·7 48）；在云南西南部，
这种影响甚至高达 86<& >3#+·7 48（增加 >:& ;9）。因此，生物质燃烧 1K 排放对流层低层的 1K 浓度分布有
重要影响。由于冬季气温低辐射弱，K2对 1K化学清除过程比其它季节弱，因此冬季生物质燃烧 1K 排放对
1K的影响相对显著一些。
!& !& "# 对近地面 K2和 2K/自由基的影响
1K是对流层 K2自由基最重要的汇，主要通过反应（式 >）同 K2反应，研究指出约有 :69 K2 因此而消
耗［/3］。图 3（-）是模拟区域所有格点近地面年均 K2浓度变化与 1K浓度变化的关系（方案% 4方案"），可
以看到生物质燃烧 1K排放造成的 1K浓度增加使得 K2浓度降低，全国平均减少 /& /9。图 3（0）给出了这
种影响的空间分布，可见减小较多的区域都在生物质燃烧 1K 排放较大的地区，如东北、广东、广西、云南、西
藏、四川、新疆等地，减小量都超过 = L >6 4:#+·7 48，其中在云南西南部，减小量达到 8& ;> L >6 4=#+·7 48（减少
=6& =9）。1K对 K2自由基的影响也有明显的季节变化，由于气温高辐射强有利于 K2与 1K化学反应的发
生，因此夏季生物质燃烧 1K排放对 K2自由基有非常强的消耗作用，全国大部分地区浓度减小量都超过 >& 6
L >6 4:#+·7 48，改变最大的区域在西藏南部为 4 <& :/ L >6 4=#+·7 48（减少 ==& =9）；而冬季大部分地区减小
量都不超过 6& > L >6 4:#+·7 48。
<6?3A >>期 A A A 谢旻A 等：中国地区稻田 123 和生物质燃烧 1K排放对对流层氧化性的影响 A
!""#：$ $ %%%& ’()*)+,(-& (.
图 /0 生物质燃烧 12排放对 12年均浓度的影响（!+·3 4/）
5,+& /0 63#-(" )7 12 ’3,88,). 79)3 :,)3-88 :;9.,.+ ). -<’9-+’= 12 ().(’."9-",). )7 "!’ 7);9 8’-8).8
（-）大气 12年均浓度 >,8"9,:;",). )7 -<’9-+’= 1?@ ().(’."9-",).8 )7 "!’ 7);9 8’-8).8；（:）生物质燃烧 12排放的影响 63#-(" )7 12 ’3,88,). 79)3
:,)3-88 :;9.,.+
图 @0 生物质燃烧 12排放对 2?自由基的影响
5,+& @0 63#-(" )7 12 ’3,88,). 79)3 :,)3-88 :;9.,.+ ). !A=9)BA* 9-=,(-*
（-）2?浓度变化与 12浓度变化关系 C’*-",).8!,# :’"%’’. "!’ ().(’."9-",). <-9,-",).8 )7 2? -.= 12；（:）2?浓度变化的空间分布（DE 4F !+·
3 4/）>,8"9,:;",). )7 "!’ ().(’."9-",). <-9,-",).8 )7 2?
稻田 1?@排放引起的近地面 2?自由基年均浓度的（方案" 4方案#）变化是有增有减的，这种增减同对流
层大气 1?@的氧化过程有关。单从反应（式 /）来看 1?@增加会使更多 2? 自由基消耗，但是在随后一系列有
G2!参与的综合反应中，1?@氧化产物进一步氧化会产生更多的 ?2H自由基，并随之产生更多的 2?自由基
［HI］：
JEJ@ 0 生0 态0 学0 报0 0 0 HK 卷0
!""#：$ $ %%%& ’()*)+,(-& (.
/0123 4 52 ’/012 4 523 （6）
/012 4 23’/032 4 023 （7）
/032 4 !! ’ 0 4 /02 （8）
0 4 23 4 " ’ 023 4 " （3）
/02 4 23’ 023 4 /2 （9）
023 4 52 ’ 20 4 523 （:）
由于反应（式 :）生成的 20还可与大气中 /0;继续反应，因此反应（式 3）<（式 :）是一个不断循环的链式反
应，反应对 20自由基的影响同参与反应的物种浓度有关。近来一些模式计算表明［= < 3］，上述反应的最终效
果受大气中 52#浓度的影响较大：在 52#浓度较高时增加 /0;浓度后，反应（式 3）<（式 :）一定程度上会增加
20自由基，而较低时则减少。从本研究 20浓度变化与 52浓度的关系（图 6（-））也可以得到类似结论。分
析反应（式 3）<（式 :）不难发现：当 52浓度相对大时，将有更多的 52通过（式 :）产生 20自由基，于是反应
（式 3）<（式 :）主要表现为（式 :）的增加作用；而当 52 浓度相对较小时，将有更多的 /0;通过（式 1）消耗
20自由基，同时由于 /0123也相对较多、更多 52将通过（式 6）反应，（式 :）产生 20作用就相对降低了，因
此考虑稻田 /0;排放所引起的大气 20浓度变化主要表现为反应（式 1）的消耗作用。图 6（>）给出了上述稻
田 /0;排放影响的空间分布，可见考虑稻田 /0;排放后中国西部大部分地区 20 自由基浓度是减小的，在广
西、四川、重庆、新疆、内蒙古等地减小量超过 ?& 6 @ =? A7"+·B A1，最大减小量为 ?& := @ =? A7"+·B A1（减小
?C 7D）；但是在华北、华东、华中、广东等东部地区，20 自由基浓度却在增加，最大增加量达 ?& ;: @ =? A7
"+·B A1（增高 ?& ;D）。从上面分析可知这种影响的空间分布同各地局地稻田 /0;排放量、大气 52 浓度有
关。由于夏季是稻田 /0;排放量最大的季节，并且夏季气象条件十分有利于上述（式 3）<（式 :）反应的发
生，因此稻田 /0;排放对近地面 20 自由基的影响在夏季相对明显：最大减小量在新疆，为 1& 7; @ =?
A7
"+·B A1（减小 =C ?D）；最大增加量在华中地区，为 =& :8 @ =? A7"+·B A1（增加 ?& 9D）。
图 6E 稻田 /0;排放对 20自由基的影响
F,+& 6E GB#-(" )H /0; ’B,II,). HJ)B J,(’ #-KK,’I ). !LKJ)ML* J-K,(-*
（-）20浓度变化与 52浓度关系 N’*-",).I!,# >’"%’’. "!’ ().(’."J-",). O-J,-",).I )H 20 -.K "!’ ().(’."J-",).I )H 52；（>）20浓度变化的空间
分布（=? A7 "+·B A1）P,I"J,>Q",). )H "!’ ().(’."J-",). O-J,-",).I )H 20
:?9;E ==期 E E E 谢旻E 等：中国地区稻田 /0; 和生物质燃烧 /2排放对对流层氧化性的影响 E
!""#：$ $ %%%& ’()*)+,(-& (.
对于稻田 /01和生物质燃烧 /2排放的综合影响（方案! 3方案"，图略），两者共同作用使得中国大部
分地区近地面 20自由基浓度减小，减小最大的区域在云南西南部，主要受到生物质燃烧的影响，最大减小量
达 45& 67 8 69 3:#+·; 34；而在东北、华北、华东、华中、广东等地，20 自由基浓度却有增加、增加量超过 9& 6 8
69 3:#+·; 34，主要受到稻田 /01排放影响。由于 /2 与 20 反应的反应速率常数远大于 /01
［4］，因此生物质
燃烧 /2排放引起的 20浓度变化明显要大。
图 :< 稻田 /01和生物质燃烧 /2排放对 02=自由基的影响
>,+& :< ?;#-(" )@ /01 ’;,AA,). @B); B,(’ #-CC,’A -.C /2 ’;,AA,). @B); D,);-AA DEB.,.+ ). 02=
（-）02=浓度变化与 /01浓度变化关系 F’*-",).A!,# D’"%’’. "!’ ().(’."B-",). G-B,-",).A )@ 02= -.C /01；（D）稻田 /01排放的影响（69 3: #+·
; 34）?;#-(" )@ /01 ’;,AA,). @B); B,(’ #-CC,’A；（(）02=浓度变化与 /2 浓度变化关系 F’*-",).A!,# D’"%’’. "!’ ().(’."B-",). G-B,-",).A )@ 02=
-.C /2；（C）生物质燃烧 /2排放的影响（69 3: #+·; 34）?;#-(" )@ /2 ’;,AA,). @B); D,);-AA DEB.,.+
对流层大气中的 /01和 /2除了影响 20 自由基以外，还在反应的同时生成 02=自由基（（式 6）H（式
I））。图 : 给出了稻田 /01和生物质燃烧 /2排放对近地面 02=年均浓度的影响。从模拟区域各格点 02=浓
度变化与 /01浓度变化的关系（图 :（-））来看，稻田 /01排放使 02=自由基浓度增高，全国平均增加了 9J 1K；
图 :（D）给出了上述影响的空间分布，可见在华北、四川、广东、长江中下游地区等排放较强的区域，增大量都
超过 1 8 69 37#+·; 34，其中四川增大量最大，达到 L& 6I 8 69 37#+·; 34（增加 9& LK）。由于我国大部分地区夏
96I1 < 生< 态< 学< 报< < < =L 卷<
!""#：$ $ %%%& ’()*)+,(-& (.
季气温高辐射强、有利于光化学反应的发生，加之较大的排放，稻田 /01排放对 023自由基的影响相对明显，
在排放量较大的四川，增大量达到 3& 11 4 56 71!+·8 79（增加 5& 9:）。图 ;（(）、（<）是生物质燃烧 /2排放对
近地面 023年均浓度的影响（方案" 7方案#），可见排放也使 023自由基浓度增高（图 ;（(）），全国平均增
加了 3& =:；增加较大的区域是生物质燃烧 /2排放量较大的华北、四川、广东、云南、西藏等地（图 ;（<）），增
大量都超过 5& >? 4 56 71!+·8 79，其中云南西南部的增大量达到 5& 61 4 56 79!+·8 79（增加 5@& 5:）。同样，夏
季生物质燃烧 /2排放对 023自由基浓度的影响更为显著。由于两种源的影响都使 023自由基浓度增加，因
此同时考虑两种源，中国地区近地面 023自由基明显增加，其中华北、四川、广东部分地区增量大于 3& ? 4
56 71!+·8 79，云南西南部增量大于 >& ? 4 56 71!+·8 79。对比生物质燃烧 /2和稻田 /01排放对 023的影响不
难看到，由于 /2在大气中活性更强，因此前者的影响更为显著。
综上所述，对流层大气中的 /01和 /2一定程度上影响着奇氢（20和 023）的浓度，奇氢尤其是 20自由
基的光化学控制了众多微量气体的氧化和清除，它们在对流层气相化学中起着非常关键的作用［3?］。中国地
区稻田 /01和生物质燃烧 /2排放影响了对流层大气中 /01和 /2的浓度，进而改变了奇氢的分布，从而对对
流层的氧化能力产生重要影响。由于夏季排放量较大，气象条件有利于化学反应的发生，上述影响在夏季相
对明显。
!& !& "# 对近地面 29浓度的影响
A23 B !$ ’ 2 B A2 （56）
2 B 23 B " ’ 29 B " （55）
是主要的 29生成过程，但由于反应
A2 B 29’ A23 B 23 （53）
上述循环并不产生 29。由于大气中存在着由 C2/、/01和 /2氧化而产生的过氧自由基，它们会与 A2反应，
从而使整个反应向有利于 29生成的方向进行，因此稻田 /01和生物质燃烧 /2排放对 29浓度有影响。
图 >D 稻田 /01排放对 29浓度的影响
E,+& >D F8#-(" )G /01 ’8,HH,). GI)8 I,(’ #-<<,’H ). -J’I-+’< 29 ().(’."I-",). )G "!’ G)KI H’-H).H
（-）29浓度变化与 /01浓度变化关系 L’*-",).H!,# M’"%’’. "!’ ().(’."I-",). J-I,-",).H )G 29 -.< /01；（M）29浓度变化的空间分布（!+·8 79）
N,H"I,MK",). )G "!’ ().(’."I-",). J-I,-",).H )G 29
图 > 是稻田 /01排放对近地面 29年均浓度的影响（方案% 7方案#）。从模拟区域 29浓度变化与 /01浓
55=1D 55期 D D D 谢旻D 等：中国地区稻田 /01 和生物质燃烧 /2排放对对流层氧化性的影响 D
!""#：$ $ %%%& ’()*)+,(-& (.
度变化的关系（图 /（-））来看，01浓度随 234浓度的增加而加大，全国平均增加了 5& 647。234是 01的前体
物之一，考虑稻田 234排放后大气中 23106和 306自由基增多了，因此有更多的 80转化为 806、使得更多的
01生成。图 /（9）给出了这种影响的空间分布，可见增量较大的地区在四川和河北，增量大于 5& 4!+·:
;1，最
大增量为 5& <4!+·: ;1（增加 5& 47）。稻田 234排放对 01年均浓度的影响还有明显的季节变化。春秋两季
01浓度的增加不大，增量基本小于 5& 6=!+·:
;1，春季增大区主要集中在我国南部，秋季主要集中在东部和南
部。夏季是影响最为显著的季节，在主要的稻作区，稻田 234排放引起的 01的增大量都超过 > !+·:
;1，其中
华北最大增量达到 6& 1>!+·: ;1（增加 5& <7）。
图 ? 是生物质燃烧 20排放对中国地区近地面 01年均浓度的影响（方案" ;方案#）。与稻田 234排放
影响类似，由于考虑更多的 20，增大了大气中的 306自由基，因此 01浓度随生物质燃烧 20排放的增加而加
大（图 ?（-）），全国平均增高了 5& @7。从这种影响的空间分布来看（图 ?（9）），影响较大的区域对应了排放
量大的地区，其中云南西南部增量最大，达 1& @4!+·: ;1（增加 <& >7）。从两者的综合影响来看（方案$ ;方
案#），两种源使得全国 01浓度平均增加 >& 67。增加较大的区域有华北、四川、云南等地（A >& ? !+·:
;1），
其中云南西南部增量最大达 4& >6!+·: ;1（增加 <& 17）。由于 20在大气中的活性强于 234，生物质燃烧 20
排放对 01浓度的影响强于稻田 234排放。此外，两者的综合影响也有明显季节变化，受排放量大、气温高、辐
射强的影响，全国夏季 01浓度平均增加了 >& 47。
图 ?B 生物质燃烧 20排放对 01浓度的影响
C,+& ?B D:#-(" )E 20 ’:,FF,). EG): 9,):-FF 9HG.,.+ ). -I’G-+’J 01 ().(’."G-",). )E "!’ E)HG F’-F).F
（-）01浓度变化与 20浓度变化关系 K’*-",).F!,# 9’"%’’. "!’ ().(’."G-",). I-G,-",).F )E 01 -.J 20；（9）01浓度变化的空间分布（!+·: ;1）
L,F"G,9H",). )E "!’ ().(’."G-",). I-G,-",).F )E 01
由以上分析可见，在中国对流层低层，更多的 234和 20同 03 反应生成的过氧自由基将氧化更多的 80
为 806、促使更多 01产生。但由于 M02也存在这一过程，因此 234和 20对 01浓度改变并不大。但是在稻田
234和生物质燃烧 20 排放较大的区域，尤其在排放、光化学反应强烈的夏季，它们对 01浓度的贡献相对
较大。
!" 结论
（>）利用排放模型获得中国地区满足区域光化学模拟要求的高时空分辨率的稻田甲烷排放清单。结果
显示中国地区稻田甲烷排放总量为 @& 6
!""#：$ $ %%%& ’()*)+,(-& (.
量最大、约占总量 /01；排放还有明显季节差异，夏季最大、占全年的 23& 41。
（/）稻田甲烷排放明显影响中国地区近地面 567浓度，在主要水稻种植区附近 567浓度增加变化明显大
于其它区域，最大增量为 88& 92!+·: ;<，比仅考虑人为源增加 22& <1（若考虑背景浓度这种影响为 =& 71）；这
种影响存在季节差异，夏季影响更为显著。生物质燃烧 5>排放明显影响中国地区近地面 5>浓度，在主要排
放区附近 5>浓度增加大于 80!+·: ;<；在云南西南部，这种影响高达 <02& 37!+·: ;<，增加 38& 91。。
（<）稻田 567和生物质燃烧 5>排放对奇氢自由基的影响都有明显的地域和时间变化。生物质燃烧 5>
排放使中国地区近地面 >6浓度平均减小 /& /1，6>/浓度平均增加 /& 41。稻田 567排放使得 6>/浓度平均
增加 0& 71，但是对 >6自由基浓度的影响却有增有减，增加的区域主要在东北、华北、华东、华中、四川、广东
等地；这种影响同各地排放量、大气 ?>浓度有关。由于 5>在空气中的化学活性强于 567，因此生物质燃烧
5>排放对自由基的影响明显强于稻田 567排放。
（7）稻田 567和生物质燃烧 5>排放使中国地区近地面 ><浓度分别增加 0& /71和 0& 91，后者的影响强
于前者，影响区域各不相同。两者的综合影响使得全国 ><浓度平均增加了 3& /1，局部地区最大增加量达
7@ 3/!+·: ;<。上述影响也有明显的季节差异，综合影响使夏季全国 ><浓度平均上升 3& 71。在稻田 567和
生物质燃烧 5>排放较大的区域，尤其在夏季，它们对 ><浓度的贡献相对较大。
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［3<］A F,.+ J G，B-.+ \ Z& \)L’* U)K :’"!-.’ ’:,EE,). UK): K,(’ U,’*LE -.L ,"E -##*,(-",). ,. O)C"!’K. 5!,.-& JLQ-.(’E ,. J":)E#!’K,( O(,’.(’E，
3998，3<（/）：3=9 384&
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（33）：/<72 /<=/&
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M()*)+,(- O,.,(-，/008，/8（7）：940 944&
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409 4/3&
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<347A 33期 A A A 谢旻A 等：中国地区稻田 567 和生物质燃烧 5>排放对对流层氧化性的影响 A
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