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Migration and distribution of radioactive nuclide Zirconium-95 in the aquatic ecosystem

放射性核素95Zr在水生态系中的输运



全 文 :第 !" 卷第 ## 期
!$$" 年 ## 月
生 态 学 报
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/012 !",.02 ##
.032,!$$"
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基金项目:国家自然科学基金资助项目(455"$#6");江苏省环境保护厅资助项目(!$$4$"7)
收稿日期:!$$78$!8#4;修订日期:!$$"8$78#6
作者简介:赵希岳(#579 :),男,江苏泰州人,博士,副教授,主要从事生物工程、同位素示踪和放射生态学研究2 (8;<=1:>?@A<0B CDE2 FGE2 HI
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FGE2 HI
放射性核素9:;7在水生态系中的输运
赵希岳#,龚方红#,蔡志强#,王寿祥!
(#2江苏工业学院化学工程系,常州Y !#4$#7;!2浙江大学原子核农业科学研究所,杭州Y 4#$$!5)
摘要:采用模拟污染物的同位素示踪技术研究了59TJ在水生态系中的迁移、消长和分配动态,并应用库室模型确定了各体系的
拟合方程。结果表明:59TJ进入水中后,在水生态系中发生沉淀或与其他离子进行络合或被水生生物吸收或被吸附等形式在系
统中迁移和转化,从而在系统各部分中分配和积累。在引入后的很短时间内,池水中59 TJ 的比活度迅速降至一定值后缓慢下
降;底泥通过与59TJ进行离子交换,富集了大量的59 TJ;水葫芦(凤眼莲)也可在短期内吸附大量的59 TJ;螺蛳(环棱螺)和鲫鱼
(鲫)对59TJ的吸附能力较弱,螺蛳肉中59TJ的富集率大于在壳中的富集率,59TJ在鱼体内的分布主要集中在内脏中。59 TJ在系统
各部分的量均受时间的影响。
关键词:59TJ;水生态系统;迁移与分布;分室模型;放射生态学
文章编号:#$$$8$544(!$$")##86"!58$"Y 中图分类号:Z#6!2 7,Z#6[2 #,V#4#2 4Y 文献标识码:%
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为实现核电的可持续发展和保持高质量环境的完美统一,研究核电站放射性排放物在生态环境中的行为
特性是一个相当活跃的学科领域。GCL/是核电站反应堆的主要裂变产物之一,是压水堆核电站的主要放射性
液态排放物。有关GCL/的研究报道主要集中在核事故后的环境监测和评价上,而关于GC L/在生态系统中的吸
附、分配和积累的研究也有一些报道[B Z F]。本试验采用同位素示踪技术,从动力学角度研究了GC L/ 在淡水生
态系中的吸附、迁移、积累和分布,并运用分室模型原理与非线性拟合方法建立其数学模型,以寻求GC L/ 在生
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物体和生态环境中的行为规律,对/012在上述系统中行为规律进行定量表征,为其进入生物体和生态系统后
的安全性评价提供科学依据。
!" 材料与方法
!& !" 实验材料
!& !& !" 供试核素
/01234由中国原子能研究院同位素所提供,为粉末状固体,放射性比活度为 5& 564 7 58
9 :; $ +(4885<8=<
5/,下同),放化纯度大于 /0>,使用前用氢氟酸[?]将其转化为 @& 5@0 7 58@ :; $ A*的/012B6溶液。吸取
/0 12B6溶
液 5& 8 A*稀释至 588 A*,得浓度为 @& 5@0 7 586 :; $ A*的/012水溶液供试验用。
!& !& #" 供试土壤
底泥为小粉土,取自浙江大学华家池校区实验农场。使用前经粉碎,去除石块、植物根系等杂物,再风干、
粉碎后 =8 目过筛。其主要理化参数参见文献[9]。
!& !& $" 供试水生态系
由水、底泥及水生生物(水葫芦(!"#$$%&’( #%&))"*+) (C-2")D)*AE)、螺蛳(,+--(’.( */&"0"#(1()、鲫鱼
(2(&())"/) (3&(1/)))组成。
!& #" 实验方法
在 = 只 @8 (A 768 (A 708 (A 玻璃鱼缸内,各加入小粉土 9888 + 作底泥,土层厚度约 0 (A,每缸加水
@8F,每缸埋入 !5 (A 70 (A塑料取土器 54 只,静置 5 周后,每缸分别引入前述的/0 12B6水溶液 58& 88A*,其比
活度为 6& =4 7 580:; $ A*,故水中/012的初始比活度为 ?4& 88 :; $ +。用玻璃棒谨慎搅拌使之均匀,即刻取水样
48& 8 A*。然后放入水葫芦 50 颗 $池,螺蛳 =8 枚 $池,鲫鱼 60 尾(50 尾 $池),每尾重约 5=8 G 448 +。试验期间,
用充氧泵昼夜充氧,使水体溶解氧恒定,经常补充蒸发损失的水分,以保持试验系统中的水量。
分别于/012引入后的 5、4、6、@、/、50、44、4/、=6H 采样。每缸随机选取 6 处各取样 0A*,共采水样 48A*,每
池随机选取水葫芦 5 颗,螺蛳 = 枚,鱼 5 尾;所采集的水葫芦分为根、葫芦、叶,螺蛳分为肉和壳,鱼用自来水冲
洗后用吸水纸吸干表面水,称重后解剖,分解为鱼鳍、鳞、内脏、皮、鱼鳃、肉、骨、头 9 个部位(或加鱼籽共 / 个
部位),分别称重后,取适量置于测样杯中待测量。所采集的底泥样品称重后(减去取土器的重量),分为上下
两层,将各层底泥充分拌匀后,每个样品称取 48& 88+,置于测样杯中待测量。
本实验于 4885 年 0 月 45 日至 @ 月 46 日,在浙江大学华家池校区原子核学业科学研究所示踪实验室中
进行。
!& $" 实验仪器及测量方法
所有样品均在 :I5446 型微机<多道一体化能谱仪上按文献[6]中的测量方法,测其放射性活度,测量结果
经探测效率、衰变等校正后换算成样品的比活度,测量的相对标准偏差控制在 0>以内。
#" 结果与讨论
#& !" /012在池水和底泥中的消长
池水及底泥中/012的比活度随时间变化情况见表 5。/012进入水中后,由于沉淀、络合以及被底泥、水生动
植物的吸附、吸收,使得池水中/012的比活度迅速下降,底泥中/0 12 的比活度迅速上升。5 H 后,池水中/0 12 的
比活度就只有 5/& 04: ; $ A*,仅为初始比活度(?4& 88 :; $ +)的 4?& 55>。底泥在 6 H 时达上层到最大值,6 H
后,部分与底泥结合并不紧密的/012开始解吸,使得底泥中/0 12的比活度又有所下降。随着时间的推移,水中
锆离子与生态系中其他各组分中的离子交换已基本上达到一种动态平衡,底泥中/0 12 开始向深层自然迁移,
并通过络合、铁锰氧化物吸附等途径与底泥形成相对稳定的结合,致使底泥中可游离的/0 12 离子也在急剧减
少,呈现出维持在一个比活度水平上但略有减少的趋势[9 G 55]。
#& #" /012在水葫芦和螺蛳中的消长动态
水葫芦和螺蛳中/012的比活度与时间关系见表 4。在 5H 时,水葫芦中的/0 12 已达到最大为 46?& 40:; $ +,
5=?6J 55期 J J J 赵希岳J 等:放射性核素/012在水生态系中的输运 J
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而后随着时间的推移,水葫芦中的/012可能由于解吸的缘故,其比活度有所下降。由于锆不是生物体必须的
元素,因此只有少量的/012被水葫芦吸收并被稳固结合在其体内。随着螺蛳体内外水分的交换,大量的/0 12
进入螺蛳体内,螺蛳中的比活度急剧上升,在达最大值后开始下降,随后,由于水中/0 12比活度急剧降低,螺蛳
体内/012发生解吸,其比活度降至 304后基本不变。螺蛳肉中/012比活度显著高于螺蛳壳中的比活度。
表 !" 水、底泥中#$%&比活度随时间的变化
’()*+ !" ,-(./+ 0. #$%& 12+30403 (3506057 0. 8(5+& (.9 1+90:+.5 805- 50:+
时间
5,6’(4)
水 7-"’2
(89 $ +)
底泥 (89 $ +):’4,6’."
上 ;##’2(< = >& 0 (6) 下 ?)%’2(>& 0 = 0 (6) 平均 @A’2-+’
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> 3>& >E >BB& E> E& 3
F B& >> E3 F& FE 30D& 00
D 0& D< >>/& DF C& EF 3>>& 3D
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30 >& E0 3B0& B0 3>& 0> 3<0& F0
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表 ;" 水生生物水葫芦、螺蛳中#$%&比活度与时间关系
’()*+ ;" <+*(50=.1-02 )+58++. 12+30403 (3506057 (.9 50:+ =4 #$%& 0. (>?(503 =&/(.01:1 0. 8(5+& -7(30.5- (.9 1.(0*
时间
5,6’
(4)
水葫芦比活度 7-"’2 !G-(,."! )H I#’(,H,( -(",A,"G (89 $ +)

?’-H
葫芦
JG-(,."!

K))"
整株平均
7!)*’ #*-." -A’2-+’
螺蛳比活度 :.-,* )H I#’(,H,( -(",A,"G

L*’I!

:!’**
整枚螺蛳平均
7!)*’ I.-,* -A’2-+’
3 >BD& D< 3EF& 3E E3/& <3 >FC& >0 EC& 0F 3C& CD >/& FF
> >0/& >B0& E/ >>3& 3/ >B& D0 3>& /B 3C& 00
F >EF& >E 33>& >/ >D/& <0 > D& E< /& C0
D >F<& DF 33<& DE >D0& <0& F0 /& BC F& /C D& /C
/ 3DE& <3 CF& /D 3C/& D< 3E/& >> D& << >& /D E& /D
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EF 33 0& CF >& B3 E& DF
;& @" /012在鱼体中的消长
/012在鱼体各部位中的消长分布动态见表 E,其中全鱼中/012比活度数据系由鱼体各部位比活度的质量
表 @" 鱼中#$%&比活度与时间关系
’()*+ @" <+*(50=.1-02 )+58++. 12+30403 (3506057 (.9 50:+ =4 #$%& 0. (>?(503 =&/(.01:1 0. 401-
鱼体部位
M,HH’2’." #-2"I )H H,I!
采样时间 :-6#*,.+ ",6’(4)
3 > F D / 30 >> >/ EF
鱼鳃 L,I! +,*(89 $ +) B& ED C& /C D& >< F& /E E& <0 3& F3 3& /E <& /> <& B/
鱼鳍 L,I! H,.(89 $ +) 3& E0 /& D< 3& F3 <& FE <& D> <& DB <& >/ <& 3/ <& 3C
鱼内脏 L,I! A,I(’2-(89 $ +) 3C C& EF 3& BE 3& C3 3& DB
鱼皮 L,I! IN,.(89 $ +) <& 0D <& // <& 3/ <& 鱼鳞 L,I! I(-*’(89 $ +) <& >> <& C3 <& 3C <& >B 3& 3C <& 3D <& 33 <& 鱼肉 L,I! H*’I!(89 $ +) <& 鱼骨 L,I! IN’*’").(89 $ +) <& 3C <& >3 <& 鱼头 L,I! !’-4(89 $ +) <& >E <& >D <& 30 <& 3> <& 3D <& <& 鱼籽 L,I! ’++I(89 $ +) <& E0 <& << <& 全鱼 7!)*’ H,I!(89 $ +) D& B0 33& 0> E& EB <& E0 3& F3 <& CC <& >< <& 3F <& >ECF O 生O 态O 学O 报O O O >C 卷O
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加权计算获得。结果显示:鲫鱼从水体中摄入和吸收/012的主要器官是肠胃道(内脏),与水体直接接触而吸
附的/012主要集中在鱼鳃和鱼鳍中,此 3 部位/012 的比活度至 45 已达最大值,短期内随着水体中/0 12 的减少
而迅速减少,而后随时间呈逐渐下降趋势,65后减少的趋势趋于平缓,大体趋势与螺蛳的消长情况相似。肉、
骨和鱼籽的比活度均比较低(略高于本底水平),表明通过肠胃道吸收和鳃、鳍等组织吸附、吸收的/012不易向
肉、骨和鱼籽等内部组织输运;鱼皮和鱼鳞对/012 的吸附能力较鱼鳍弱,且在第 4 天达最大值为 7& //89 $ + 和
7& :; 89 $ +,随后随水体中/012比活度的降低而呈逐渐下降趋势;鱼头的组织结构比较复杂,既有骨、肉等内部
组织,又有暴露于水体的外表皮和口腔组织,其中的/0 12 主要是来源于与水体直接接触的外部组织的吸附和
吸收,其比活度与其他部位相比也是比较低的,其变化动态与鱼皮和鱼鳞相似。
图 ;< 水生态封闭五分室模型
=,+& ;< >!’ (*)?’5 @,A’B()C#-2"C’." C)5’* )@ -9D-",( ’()*)+E
!& "# /012在模拟水生态系中的迁移模型
本实验水生态系统由池水、底泥、水葫芦、螺蛳、鱼
构成,由于该系统与外界不存在水分、离子交换,因此可
看作是一封闭五分室系统。根据实验的具体情况,忽略
一些次要过程,可建立如图 ; 所示的模型[;4 F ;0]。
式中 !;4、!;3、!;6、!;0为
/012由水体向底泥、鱼、螺蛳、
水葫芦的迁移速率,!4;、!46为
/0 12 由底泥向水体、螺蛳
的迁移速率,!3;为
/0 12 由鱼向水体的迁移速率,!64为
/012由螺蛳向底泥的迁移速率,!0;为
/0 12 由水葫芦向水
体的迁移速率。据此,各分室中/0 12 量 ";、"4、"3、"6、"0
对时间变化率为:
5";
5# G H(!;4 I !;3 I !;6 I !;0)"; I !4;"4 I !3;"3 I !0;"0
5"4
5# G !;4"; I !64"6 H(!4; I !46)"4
5"3
5# G !;3"; H !3;"3
5"6
5# G !;6"; I !46"4 H !64"6
5"0
5# G !;0"; H !0;"0
由试验数据和初始条件,经计算机拟合,得水生态系中水($;)、底泥($4)、鱼($3)、螺蛳($6)、水葫芦
($0)
/012浓度 $随时间 #变化的数学模式如下:
$; G J06% 366:&
H 4% 4;6:# I 7% 34K0& H 77JJ/7# I 7% ;;;/& H 7% 7;4/# I 7L ;7//& H 7% ;K6K# I 7% 777J& H 7% 33:K#
$4 G K0% :/:;&
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相关系数,水 ) G 7% /4,底泥 ) G 7% /;,鱼 ) G 7% J/,螺蛳 ) G 7% /:,水葫芦 ) G 7% /J。其中 (*(#)为 #时刻 * 分
室的质量。转移系数(5 H;)分别为:!;4 G 7% 0:J0;!;3 G 7% 707J;!;6 G 7% 7746;!;0 G 7% 746J;!4; G 7% 7;/0;!3; G
33:6< ;;期 < < < 赵希岳< 等:放射性核素/012在水生态系中的输运 <
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!& "# 水生生物对629:的富集系数 #$
水生生物对水体中放射性核素的富集系数定义为:水生系统的某一组分中放射性核素的比活度与同一时
刻空间点上水中该核素的比活度之比,通常以 #$ 表示。水生生物对水中62 9: 浓集系数 #$ 与时间关系列于
表 7。;
表 $# 不同时期%"&’在水生生物水葫芦、螺蛳、鱼中的富集系数值
()*+, $# -.)/0, 1/ !" 2)+3,4 1/ )53)617 8’0)/1494 1/ :)6,’ .;)71/6.,4/)1+ )/< :.8+, =14.
时间 <,=’(>) 1 3 7 5 6 12 33 36 87
富集系数 水葫芦 %-"’: !?-(,."! 13& 5@ 1A& /6 32& 8@ 85& 56 81& 33 71& @2 152& 26 362& 35 865& 2@
#$ 螺蛳 B.-,* 1& 21 1& 78 1& 16 1& 37 /& A6 1& 5@ 5& 28 11& 6/ 12& A8
全鱼 C!)*’ D,B! /& 82 /& 67 /& 71 /& /5 /& 83 /& 88 /& 87 /& 72 /& 8/
水葫芦对水体中的629: 富集作用最强,其次是螺蛳,鱼最小。其 #$ 值随时间逐渐增大,至试验结束时
(87>),水葫芦高达 865& 2@,螺蛳为 12& A8。鲫鱼的主要可食部位(鱼肉)对629:的 #$值几乎均为 /,表明鲫鱼
对水中的629:不具有富集作用。锆不是生命必须元素,具有普遍的不溶性和非常低的生物吸收,所以它们的
同位素629:显示了很低的食物流动性。
># 结论
(1)从水中引入的629:由于沉降、土壤吸附、被水葫芦、螺蛳和鲫鱼吸附、吸收、摄入而致使水中的62 9: 比
活度呈快速下降。1>后,已下降至初始比活度的 3@& 11E。
(3)在水生态系中,不同的生物对629:的富集能力有很大差异。水葫芦对62 9:的富集能力远远大于螺蛳
和鲫鱼对629:的富集能力,而螺蛳对62 9: 的富集能力大于鲫鱼对62 9: 的富集能力。鲫鱼对水中的62 9: 不具有
富集作用。
(8)同一生物的不同部位对629:的富集能力也有差异,并且差异很大。
(7)进入淡水生态系中的629:在系统各组分中的动态变化规律可用示踪动力学分室模型描述;在本研究
条件下,其定量表达式达到显著甚至极显著水平。
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