全 文 :© 1994-2010 China Academic Journal Electronic Publishing House. All rights reserved. http://www.cnki.net
文章编号 :100028551 (2002) 0620382205
95 Zr 在茶叶2土壤系统中的迁移与分布动态
史建君
(浙江大学原子核农业科学研究所 ,农业部核农学重点开放试验室 ,浙江 杭州 310029)
摘 要 :采用模拟污染物的同位素示踪技术进行了95 Zr 在茶树2土壤系统中的迁移与
分布动态研究 ,并应用库室模型和非线性回归方法确定了各分室的拟合方程。结果
显示 :11 茶树从土壤中吸收的95 Zr 主要集中在茎秆中 ,且茎秆中的95 Zr 比活度随时间
呈缓慢增加 ,并在一段时间后逐渐趋于动态平衡 ;其余各部位的比活度较低 ,大部分
接近于本底水平 ,表明95 Zr 被茶树茎皮部吸收后不易在其体内迁移、输运 ;21 喷施进
入土壤中的95 Zr 主要滞留在表层 (1~5cm) 土壤中 ,占总量的 9819 % ,表明95 Zr 被表层
土壤吸附 ,不易随渗流水向下迁移 ;31 对实验数据进行回归分析 ,得茶树和土壤中95
Zr 比活度的消长动态拟合方程分别为 Ct ( t) = 912360 (1 - e - 011459 t ) 和 Cs ( t) = 486184
(011458 - 01000082e - 011459 t ) ,经方差分析 ,表明回归方程较好地反应了95 Zr 在茶树2土
壤系统中的消长动态。
关键词 :95 Zr ;茶树 ;迁移与分布动态 ;放射生态学 ;非线性回归
收稿日期 :2001201218
基金项目 :国家自然科学基金资助项目 (批准号 :39970147)
作者简介 :史建君 (1961~) ,男 ,浙江杭州人 ,副研究员 ,主要从事同位素示踪和放射生态学研究
放射性锆 (95 Zr)是压水堆核电站的主要放射性液态流出物之一 ,是放射生态学需要研究的
重要对象 ,但对其在生态环境中 ,尤其是环境行为动力学方面的报道甚少[1 ] 。有关的报道主要
集中在切尔诺贝利核电站事故后世界各地对主要放射性核素 (95 Zr 是其中之一) 的环境监测
中[2 —4 ] 。本文采用同位素示踪技术研究了95 Zr 模拟污染物由土壤向茶树的转移规律和在土壤
中的迁移状况 ,并运用封闭二分室模型和非线性拟合方法建立其动态行为的数学模型 ,为估算
和评价核电站环境污染影响提供基础资料 ,为制定有关的标准和法规提供理论依据。
1 材料与方法
111 材料
供试土壤取自浙江大学农业与生物技术学院实验茶场 ,使用前经粉碎 ,去除石块、植物根
系等杂物 ,土壤主要理化参数见表 1。
95 ZrO2 为黑色粉末状固体 ,由中国原子能研究院同位素所提供。比活度为 21284 ×108BqΠ
g ,放化纯度大于 95 % ,使用前用氢氟酸[5 ] 将其转化为 11233 ×107BqΠml (200026220) 的95 ZrF4溶
液。吸取95 ZrF4 溶液 210ml 稀释至 3200ml ,得比活度为 71706 ×103BqΠml 的95 Zr 水溶液。
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表 1 供试土壤的理化参数
Table 1 Physico2chemical properties of the soils studied
土壤类型
type of soils
pH(H2O) 有机质
organic matter ( %)
阳离子交换量
CEC cmol ( + ) / kg
粘粒 ( < 01001mm)
clay( %)
红壤 red soil 4171 0131 0194 1215
112 实验方法
在 2 只 1m ×1m ×013m 的水泥池中各装入红壤 300kg(含水量 1715 %) 。1999 年 11 月在 2
只装红壤的水泥池中移栽茶树苗 (浙农 121 ,株高 25~30cm ,浙江大学实验茶场提供) ,每池 5 ×
14 株 ;于 2000 年 7 月 1 日向两池土壤表面均匀喷洒比活度为 71606 ×103BqΠml (2000206220) 的
95 Zr水溶液 3200mlΠ池 ,再向茶树叶面均匀喷洒清水 6000ml ,约合引入时95 Zr 在土壤中的平均比
活度为 71103BqΠg。
95 Zr 引入后 0125、1、3、7、14、21、29、35d 采样。每池随机取茶树 5 株 ,根部用清水冲洗并吸
去表面水。分根、茎、叶、芽 4 个部位称重、剪碎后取 20g(3 个重复 ,样品量少的部位减量) 装入<75mm×110mm 的一次性塑料测样杯中。各试验结束时用半筒式取土器每池随机取全土柱 3
条 ,均等分割为 3 段 ,将各段层土壤粉碎、充分拌匀后称 20g (3 个重复) 分别装入测样杯中待
测。
113 测定方法
95 Zr 发射β和γ射线 ,放射性活度测量采用 BH1224 型微机2多道一体化能谱仪 (北京核仪
器厂生产) 。该谱仪配置倒置的 <70mm NaI闪烁探头 ,安装在铅屏蔽室中。测样器皿采用自备
的 <75mm ×110mm 的一次性塑料测样杯 ,将其置于倒置的闪烁探头上面 ,并用定位装置固定测
量位置 ,以保证所有样品测量几何位置的一致性。探头工作电压 623V ,阈值 0128。选取一个
谱峰 (240~300 道 ,由测量方法学试验确定)进行计数测量 ,测量结果经探测效率、死时间、衰变
等校正后换算成样品的放射性比活度 ,测量误差控制在 5 %以内 ,仪器探测下限为 0137BqΠg。
所有样品在采样当天完成测量 ,以减少样品由于水份蒸发而造成的误差。
114 数学建模
采用双库室模型和非线性回归分析方法对实验数据进行95 Zr 在茶树2土壤系统中变化动
态的曲线拟合。
2 结果与分析
211 95 Zr 在茶树各部位的迁移与分布动态
表 2 中结果显示 :茶树从土壤中吸收的95 Zr 主要集中在茶树茎秆中 ,且茎秆中的比活度随
时间呈缓慢增加 ,并在一段时间后逐渐趋于动态平衡 ,其原因是由于茶树根系比较深 ,而从土
壤表面引入的95 Zr 主要滞留在表层土壤中 ,因此茶树主要通过与表层土壤接触的茎秆部从土
壤中吸收、吸附95 Zr ;其余 3 个部位的比活度总体上比较低 ,大部分接近于本底水平 ,表明95 Zr
被茶树茎皮部吸收、吸附后不易在其体内迁移、输运 ;从其各部位比活度的平均值看 ,茎秆 µ叶
> 芽 > 根 ,表明茶树吸收的95 Zr 只有很少部分通过茎秆向其他部位迁移。
·383· 6 期 95 Zr 在茶叶2土壤系统中的迁移与分布动态
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表 2 95 Zr 在茶树中的迁移与分布
Table 2 Transference and distribution of 95 Zr in the tea
时间 time (d)
茶树各部位95 Zr 的比活度 (鲜样)
specific activity of 95 Zr in each part of the tea (fresh sample) (BqΠg)
根 root 茎 stem 叶 leaf 芽 bud
0125 1. 11 8. 24 1. 83 0. 81
1 1. 77 10. 09 1. 45 1. 91
3 1. 48 12. 24 2. 86 2. 74
7 1. 41 16. 02 2. 41 2. 42
14 1. 53 20. 07 1. 62 1. 95
21 1. 57 18. 00 1. 61 1. 50
29 2. 61 21. 08 2. 44 2. 44
35 2. 41 23. 00 1. 69 1. 65
平均值 average 1. 74 16. 09 1. 99 1. 93
212 95 Zr 在土层中的分布
表 3 中数据显示95 Zr 主要集中在表层 (1~5cm) 土壤中 ,其余各层很少 ,表层土壤中95 Zr 的
量占总量的 9819 % ,表明95 Zr 被表层土壤吸附 ,不易随水流 (土壤中向下流动的渗流水) 向下迁
移。
表 3 95 Zr 在土层中的分布
Table 3 Distribution of 95 Zr in soil (BqΠg)
土层区间 the region of soil layer
1~5cm 6~10cm 11~15cm 15~20cm 21~25cm
350107 01989 11080 01783 01870
213 95 Zr 在茶树2土壤系统中的迁移、消长规律
kst
kts
土壤
soil
qs Cs
茶树
tea
qt Ct
图 1 具有相互交换的双库室闭系统
Fig. 1 The closed tow2compartment
system with interchange
95 Zr 在茶树2土壤系统中的消长行为可运
用具有相互交换的双库室闭系统模型描述[6 ] ,
令各分室中95 Zr 的量对时间的变化率服从一级
速率过程。若以 qs 、Cs 、ms 和 qt 、Ct 、mt 分别表
示土壤和茶树中95 Zr 的总活度、比活度和质量 ;
kst和 kts分别为95 Zr 由土壤分室向茶树分室和由
茶树分室向土壤分室转移的速率常数。则各分
室中95 Zr 总活度对时间的变化率为 :
d qt
d t = kst qs - tts qt ;
d qs
d t = kts qt - tst qs
解此微分方程组 ,并注意到 qt (0) = 0 , qs = ms Cs 、qt = mt Ct ,并令γ= kst + kts ,便得 :
Cs ( t) = Cs
(0)
γ ( kts + kst e
- rt ) ; Ct ( t) = ms Cs
(0) kst
mtγ (1 - e
- rt )
·483· 核 农 学 报 16 卷
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根据上述推导结果 ,表明土壤和茶树分室中的95 Zr 比活度服从指数规律 ,运用表 4 数据进
行指数回归分析[7 ] ,得茶树2土壤系统两分室95 Zr 比活度的变化动态拟合方程式列于表 5 ;依
据引入土壤的初始比活度数据 (Cs (0) = 71103BqΠg)及表 6 中的分室质量比数据计算出95 Zr 由
土壤分室向茶树分室和由茶树分室向土壤分室转移的速率常数 kst = 01000082Πd 和 kts =
011458Πd ;并对拟合方程进行方差分析[8 ] ,计算在 95 %置信水平下的置信区间 ,结果列表 6。
表 4 茶树中95 Zr 比活度的变化动态
Table 4 The dynamic of 95 Zr specific activity in the tea (BqΠg)
时间 time (d)
0 0. 25 1 3 7 14 21 28 35
0. 00 3. 36 4. 46 5. 82 8. 18 8. 49 7. 84 9. 96 8. 85
表 5 茶树2土壤系统中95 Zr 的消长动态拟合方程
Table 5 Regression equation of accumulation and disappearace of 95 Zr in the tea2soil ecosystem
分室
compartment
拟合方程
regression equation
α= 95 % 置信区间
confidence interval
茶树 tea Ct ( t) = 912360(1 - e - 011459t) Ct ±4134
土壤 soil Cs ( t) = 486184(011458 - 01000082e - 011459t Cs ±21121
表 6 ms / mt 值与时间的关系
Table 6 Connection between msΠmt and time
时间 time (d)
0. 25 1 3 7 14 21 28 35
平均值
average
236. 1 213. 2 247. 6 237. 2 242. 9 229. 2 230. 4 220. 7 232. 2
3 结 论
实验结果表明 :11 茶树从土壤中吸收的95 Zr 主要集中在茎秆中 ,且茎秆中的95 Zr 比活度随
时间呈缓慢增加 ,并在经历一段时间后逐渐趋于动态平衡 ;其余各部位的比活度较低 ,较大部
分接近于本底水平 ,表明95 Zr 被茶树茎皮部吸收后不易在其体内迁移、输运 ;21 喷施进入土壤
中的95 Zr 主要滞留在表层 (1~5cm)土壤中 ,其量占总量的 9819 % ,表明95 Zr 被表层土壤吸附 ,不
易随土壤中的渗流水向下迁移 ;31 采用库室模型和非线性回归方法进行95 Zr 在茶树2土壤系统
中的消长动态拟合 ,经方差分析 ,表明各回归方程较好地反应了95 Zr 在茶树2土壤系统中的变
化动态。
·583· 6 期 95 Zr 在茶叶2土壤系统中的迁移与分布动态
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参考文献 :
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DYNAMICS OF TRANSFERENCE AND DISTRIBUTION OF 95 Zr
IN THE TEA2SOIL ECOSYSTEM
SHI Jian2jun
( Key lab of Nuclear Agricultural Science , the Ministry of Agriculture , Institute of
Nuclear Agricultural Science , Zhejiang University , Hangzhou Zhejiang prov. 310029 , China)
ABSTRACT :The dynamics of transference and distribution of 95 Zr in the tea2soil ecosystem were
studied by using isotope tracer techniques for simulated pollutants from nuclear power plant , and
the fitting equation was confirmed by application of the closed tow2compartment system model and
nonlinear regression method. The results showed as follows. 1. The 95 Zr absorbed from soil mainly
retained in the stem of tea plant , and the specif ic activity of 95 Zr in stem increased with time slow2
ly , then reached a dynamics balance gradually after a period of time. The specif ic activity of rest
parts was lower , and most parts were in the level of background activity , which indicated that the
95 Zr absorbed by the bark of tea was diff icult to transfer to other parts of the tea ; 21 The 95 Zr in
soil deposited mainly( 9817 %) in surface layer soil( 1~5cm) , indicating that the 95 Zr absorbed by
surface soil wasn’t downflow with water current easily ; 31 The regression equation of accumula2
tion and disappearance of 95 Zr in the tea and soil were Ct ( t) = 912360( 1 - e - 011459t ) and Cs ( t) =
486184( 011458 - 01000082e - 011459t ) by analyzing the experiment data with exponential regression
method. The results of squared deviations indicated that each regression equation could described
the dynamics of accumulation and disappearance of 95 Zr in the tea2soil ecosystems preferably.
Key words :95 Zr ; tea ; dynamics of transference and distribution ; radioecology ; nonlinear regression
·683· Acta Agriculturae Nucleatae Sinica
2002 ,16 (6) :382~386