全 文 ：文章编号 :100028551 (2007) 012091205
95 Zr 在淡水生态系中的迁移动力学
赵希岳1 ,2 　蔡志强1 　李尔炀1 　王寿祥2
(11 江苏工业学院化学工程系 ,常州 江苏　213016 ;21 浙江大学原子核农业科学研究所 ,杭州 浙江　310029)
摘 　要 :采用模拟污染物的同位素示踪技术研究了95 Zr 在淡水生态系统中的迁移、消长和分配动态 ,并应
用库室模型确定了各系统的拟合方程。结果表明 :95 Zr 进入水体后发生沉淀 ,与其他离子进行络合 ,或
为水生生物吸收、被吸附等形式在系统中迁移和转化 ,从而在各分室中分配和积累。在引入后的短时间
内 ,池水中95 Zr 的比活度迅速降至一定值 ,而后缓慢下降 ;底泥通过离子交换或吸附富集了大量的95 Zr ;
水葫芦也可在短期内吸附或吸收大量的95 Zr ;螺蛳和鲫鱼对95 Zr 的吸收能力较弱 ,螺蛳肉中95 Zr 的富集率
大于在壳中的富集率 ,95 Zr 在鱼体内的分布主要集中在内脏中。95 Zr 在系统各分室的量随时间而变化。
关键词 :95 Zr ;淡水生态系统 ;迁移 ;分室模型 ;放射生态学
TRANSFERENCE KINETICS OF RADIONUCLIDE NUCLIDE 95 Zr
IN FRESH WATER ECOSYSTEM
ZHAO Xi2yue1 ,2 , CAI Zhi2qiang1 , LI Er2yang1 , WANG Shou2xiang2
(11 Department of Chemical Engineering , Jiangsu Polytechnic University , Changzhou , jiangsu 213016 ;
21 Institute of Nuclear Agricultural Sciences , Zhejiang University , Hangzhou , Zhejiang 310029)
Abstract :The dynamics of transference , accumulation , disappearance and distribution of 95 Zr in a simulated aquatic ecosystem
was studied by isotope2tracer technique , and the fitting equation was established by application of the closed five2compartment
model. The results showed that when 95 Zr was introduced into aquatic system , it was transported and transformed via
depositing , complex with other ions , adsorption and absorption resulted in redistribution and accumulation in each compartment
of the system. After applying , the specific activity of 95 Zr in water decreased rapidly to a certain value , and then decreased
slowly. The sediment accumulated a large amount of 95 Zr by adsorption and ion exchange. The water calabash could also
adsorb a large amount of 95 Zr in a short time. Snail and fish had a poor capability of adsorbing 95 Zr. The amount of 95 Zr in
snail fresh was greater than that in the shell , and the distribution of 95 Zr in fish was mainly in the viscera. The amount of 95 Zr
in each compartment was changed with time in the system.
Key words :95 Zr ; fresh water ecosystem ; transference ; compartment model ; radioecology
收稿日期 :2006202211
基金项目 :国家自然科学基金资助项目 (39970147) ;江苏省环境保护厅资助项目 (2003076)
作者简介 :赵希岳 (19652) ,男 ,江苏泰州人 ,博士 ,副教授 ,主要从事生物工程、同位素示踪和放射生态学研究 ,E2mail : xyzhao @jpu. edu. cn　　为实现核电的可持续发展和保持高质量环境的完美统一 ,研究核电站放射性在生态环境中的行为特性成为必要 ,目前也是一个相当活跃的学科领域。95 Zr是核电站反应堆的主要裂变产物之一 ,是压水堆核电站事故状态下主要放射性液态流出物。95 Zr 放射β、γ射线 , 主要β 射线的能量为 01360MeV ( 43 %) 和01396MeV(55 %) ,γ射线的能量为 01724MeV (4415 %) 和 01757MeV (5416 %) ,由于γ射线穿透力强 ,故其对公众产生的内、外照射危害已引起人们的高度重视。有关95 Zr 的研究报道主要集中在核事故后的环境监测和评价上 ,而关于95 Zr 在水生生态系统中的吸附、分配和积累的研究则尚未见报道[1～5 ] 。本试验采用同位素示踪技术 ,从动力学角度研究了95 Zr 在淡水生态系中的吸附、迁移、积累和分布 ,并运用分室模型原理与非
19　核 农 学 报　2007 ,21 (1) :91～95Journal of Nuclear Agricultural Sciences
线性拟合方法建立其数学模型 ,以寻求 95 Zr 在生态环
境中的行为规律 ,对95 Zr 在上述系统中行为规律进行
定量表达 ,为其进入生态系统后的安全性评价提供科
学依据。
1 　材料与方法
111 　供试材料
核素95 ZrO2 由中国原子能研究院同位素所提供 ,
为粉末状固体 ,放射性比活度为 11142 ×108BqΠg (2001
- 03 - 19 ,下同) ,放化纯度大于 95 % ,使用前用氢氟
酸[6 ]将其转化为 61165 ×106BqΠml 的95 ZrF4 溶液。吸取
95 ZrF4 溶液 110ml 稀释至 100ml ,得浓度为 61165 ×104
BqΠml 的95 Zr 水溶液供试验用。土壤底泥为小粉土 ,取
自浙江大学华家池校区实验农场。使用前经粉碎、去
除石块与植物根系等杂物 ,再风干、粉碎后 30 目过筛。
其主要理化参数见表 1[7 ] 。水生生态系统由水、底泥
及水生生物 (水葫芦、螺蛳、鲫鱼)组成。
表 1 　供试土壤的理化参数
Table 1 　Physical and chemical properties of the soils
土壤 soil pH(水浸)
pH(water solution)
有机质
organic mineral (gΠkg) 阳离子交换量CEC(cmolΠkg) 粘粒adhesive particulate ( %)
小粉土 silt2Loamy soil 610 1910 015 1215
112 　试验方法
在 3 个 60cm ×40cm ×50cm 玻璃鱼缸内 ,各加入小
粉土 8000g 作底泥 ,每缸加水 60L 至刻度线 ,并各埋入<1 ×2cm 塑料取土器 12 只 ,静置 7d 后 ,分别引入95 ZrF4
水溶液 10100ml ,其比活度为 4132 ×105BqΠml ,故水中
95 Zr的初始比活度为 72100BqΠg。用玻璃棒谨慎搅拌使
之均匀 , 即刻取水样 20100ml。然后放入水葫芦
[ Eichhorma corssipes ( Mart ) Solms ] 15 颗Π缸 , 螺蛳
(Bellamya purificata ) 30 枚Π缸 ,鲫鱼 (Carassius anratus) 15
尾Π缸 ,每尾重约 130～220g。试验期间 ,用充氧泵昼夜
充氧 ,使水体保持一定量的 BOD ,每隔 3d 加水 1 次以
保持水体深度基本恒定 ,并于每次采样前 1h 加水至刻
度线。
分别于95 Zr 引入后的 1、2、4、6、9、15、22、29、34d 采
样。每缸随机选取 4 处各取样 5100ml , 共采水样
20100ml ,每缸随机选取水葫芦 1 颗 ,螺蛳 3 枚 ,鱼 1 尾 ;
所采集的水葫芦分为根、葫芦、叶 ,螺蛳分为肉和壳 ,鱼
用自来水冲洗后用吸水纸吸干表面水 ,称重后解剖 ,分
解为鱼鳍、鳞、内脏、皮、鱼鳃、肉、骨、头 8 个部位 (或加
鱼籽共 9 个部位) ,分别称重后 ,取适量置于测样杯中
待测量。所采集的底泥样品称重后 (减去取土器的重
量) ,分为上下两层 ,每个样品分别称取 20100g ,置于测
样杯中待测量。
本试验于 2001 年 5 月 21 日至 6 月 24 日 ,在浙江
大学华家池校区原子核学业科学研究所示踪实验室中
进行。
113 　测量方法
所有样品均在 BH1224 型微机 - 多道一体化能谱
仪上按文献[7 ]中的方法测其放射性活度 ,测量结果经
探测效率、衰变等校正后换算成样品的比活度 ,测量的
相对标准偏差控制在 5 %以内。
2 　结果与讨论
211 　95 Zr 在淡水生态系统中的分配
95 ZrF4 进入水体后 ,迅速在水生生态系统中发生
沉淀 ,被水生生物吸收、吸附、与其他离子进行络合等
形式在系统中迁移和转化 ,从而在各分室中分配和积
累。随着时间的延续 , 95 Zr 又会发生解吸、溶出 ,各部
分间进行离子交换 ,95 Zr 进行再分配。
21111 　95 Zr 在池水和底泥中的消长 　池水及底泥中
95 Zr的比活度随时间而变化 (见表 2) 。95 Zr4 + 由水体进
入系统后 ,由于沉淀、络合以及被底泥、水生动植物的
吸附、吸收 ,使得池水中95 Zr 的比活度迅速下降。由表
2 可见 ,引入 1d 后 ,池水中95 Zr 的比活度只有 19152BqΠ
ml ,仅为初始比活度 (72100BqΠg) 的 27111 %。随着时
间的推移 ,水中95 Zr 的比活度越来越低 ,6d 时 , 95 Zr 仅
为 5160BqΠg ,为初始比活度的 7178 %。6d 后 ,水中锆
离子与生态系中其他各组分中的离子交换基本上达到
动态平衡。
表 2 还表明 ,由于水中95 Zr 的沉淀、底泥中离子的
交换吸附 ,并且水中95 Zr 的初始比活度较高 ,使得底泥
中95 Zr 的比活度迅速上升 ,在 4d 时上层达到最大值 ,
4d 后由于水体中95 Zr 的离子比活度已远远小于底泥中
的离子比活度 ,而此时95 Zr 主要仍集中在底泥表面 ,因
此部分与底泥结合并不紧密的95 Zr 开始解吸 ,使得底
29 核　农　学　报 21 卷
泥中95 Zr 的比活度又有所下降 ,随着时间的推移 ,底泥
中95 Zr 开始向深层迁移 ,并通过络合、铁锰氧化物吸附
等途径与底泥形成相对稳定的结合 ,致使底泥中可游
离的95 Zr 离子也在急剧减少 ,6d 后 ,底泥中95 Zr 的比活
度也相对稳定 ,维持在一个比活度水平上 ,但略有减少
的趋势[8～11 ] 。
表 2 　水、底泥中95 Zr 的比活度变化
Table 2 　Change of 95 Zr specific activity
in water and sediment (BqΠg)
95Zr 引入后时间
time after 95Zr
introduction (d)
水
water (BqΠg) 底泥 sediment上部 upper 下部 lower
1 19152 188170 1125
2 12123 288132 3104
4 8122 304121 4143
6 5160 229164 7134
9 4146 243105 9160
15 2135 185185 12152
22 0159 196164 13137
29 0131 218147 14123
34 0123 209105 16120
21112 　95 Zr 在水葫芦和螺蛳中的消长动态 　95 Zr 在水
葫芦和螺蛳中的比活度与时间的关系见表 3。如表 3
所示 ,水葫芦对95 Zr 有较强的吸附能力。引入 1d 时 ,95
Zr 已达到最大 (247125BqΠg) ,而后随着时间的推移 ,水
葫芦中的95 Zr 可能由于解吸的缘故 ,其比活度有所下
降。这主要是因为在水生生态系统中引入95 Zr 后 ,95 Zr
的络合沉淀物、凝聚物及吸附了95 Zr 的悬浮颗粒易被
水葫芦吸附。水葫芦本身生长旺盛 ,需要从生长环境
中吸收大量的水分和营养元素 ,参与其生长代谢 ,而在
试验用的水生生态系统中 ,并未引入其他营养元素 ,只
有少量的从底泥中解吸出的部分离子以及引入的95
Zr4 + ,而 Zr 不是生物体必须的元素 ,因此只有少量的95
Zr 被水葫芦吸收并被稳固结合在其体内。
由表 3 还可看出 ,在引入95 Zr 后 1d 内 ,大量的95 Zr
进入螺蛳体内 ,螺蛳中的95 Zr 比活度急剧上升 ,在达最
大值后开始下降 ,随后 ,由于水中95 Zr 比活度急剧降
低 ,螺蛳体内95 Zr 发生解吸 ,其比活度降至 15d 后基本
不变 ,而且螺蛳肉中95 Zr 比活度显著高于螺蛳壳中的
比活度。
表 3 　水葫芦和螺蛳中95 Zr 比活度的变化
Table 3 　Change of 95 Zr specific activity in water calabash and snail (BqΠg)
95Zr 引入后时间
time after 95Zr
introduction (d)
水葫芦比活度 water calabash of spceific activity (BqΠg) 螺蛳比活度 snail of spceific activity
叶
leaf
葫芦
calabash
根
root
整株平均
whole plant
average
肉
meat
壳
shell
整枚螺蛳平均
whole snail average
1 286160 134113 319101 247125 37154 17176 29144
2 259108 119112 285139 221119 28165 12198 17155
4 234123 112129 269105 208153 17172 6130 9175
6 240164 110163 265108 205145 9187 4197 6197
9 163101 74196 179160 139122 6100 2196 3196
15 114128 52183 126153 98112 6102 2192 3193
22 114142 52161 126104 97170 5198 2189 3185
29 107120 49129 118109 91153 5177 2173 3169
34 106181 49111 117168 91121 5174 2181 3164
21113 　95 Zr 在鱼体中的消长 　95 Zr 在鱼体各部位中的
消长分布动态见表 4 ,其中全鱼中95 Zr 比活度数据系由
鱼体各部位比活度的质量加权计算获得。结果显示 :
鲫鱼从水体中摄入和吸收95 Zr 的主要器官是肠胃 ,与
水体直接接触而吸附的95 Zr 主要集中在鱼鳃和鱼鳍
中 ,95 Zr 的比活度 2d 便已达最大值 ,短期内又随着水
体中95 Zr 的减少而迅速减少 ,而后随时间呈逐渐下降
趋势 ,4d 后减少的趋势趋于平缓 ,大体趋势与螺蛳的
消长情况相似。结合水体的比活度变化动态 ,可以认
为起初从水中快速摄入、吸附95 Zr 而导致其比活度快
速上升 ,而后随水体中比活度的降低 ,其排泄、解吸速
率超过了摄入、吸附速率 ,因而其比活度又逐渐下降 ;
肉、骨和鱼籽的比活度均比较低 ,表明通过肠胃道吸收
和鳃、鳍等组织吸附、吸收的95 Zr 不易向肉、骨和鱼籽
等内部组织输运 ,其原因主要与 Zr 的生物学特性 ( Zr
不是生命必须元素 ,在生物系统中的流动性低) 有关 ;
鱼皮和鱼鳞对95 Zr 的吸附能力较鱼鳍弱 ,且在第 2 天
达最大值 (分别为 0199 和 0171 BqΠg) ,随后随水体中95
Zr 比活度的降低而呈逐渐下降趋势 ;鱼头的组织结构
比较复杂 ,既有骨、肉等内部组织 ,又有暴露于水体的
外表皮和口腔组织 ,由于骨、肉等内部组织中的95 Zr 比
活度非常低 ,因此鱼头中的95 Zr 主要是来源于与水体
39　1 期 95Zr 在淡水生态系中的迁移动力学
直接接触的外部组织的吸附和吸收 ,其比活度与其他
部位相比也是比较低的 ,其变化动态与鱼皮和鱼鳞相
似。鱼体各部位中95 Zr 的比活度差异很大 ,以终止试
验时为例 ,内脏中的95 Zr 比活度为 1168 BqΠg ,而鱼肉中
却难以检测出。
表 4 　鱼体中95 Zr 的比活度
Table 4 　Chang of 95 Zr specific activity in fish (BqΠg)
鱼体部位
parts of fish
采样时间 sample collect time (d)
1 2 4 6 9 15 22 29 34
鱼鳃 fish gill 8136 7197 6120 4193 3105 1141 1193 0192 0189
鱼鳍 fish fin 1135 9160 1141 0143 0162 0168 0129 0119 0117
鱼内脏 fish viscera 104111 140158 40117 7199 9127 7134 1183 1171 1168
鱼皮 fish skin 0156 0199 0119 0107 0104 0105 0109 0103 0101
鱼鳞 fish scale 0122 0171 0117 0128 1117 0116 0111 0109 0107
鱼肉 fish flesh 0103 0106 0101 0101 0101 0100 0100 0100 0100
鱼骨 fish skeletal tissue 0117 0121 0103 0100 0105 0101 0101 0100 0100
鱼头 fish head 0123 0126 0115 0112 0116 0109 0108 0102 0103
鱼籽 fish roe 0135 0100 0107 0100 0103 0101 0100 0104 0100
全鱼 whole fish 6185 11152 3138 0135 1141 0177 0120 0114 0107
212 　95 Zr 在模拟水生生态系中的迁移模型
本试验水生生态系统由池水、底泥、水葫芦、螺蛳、
鱼构成 ,由于该系统与外界不存在水分、离子交换 ,因
此可看作是一封闭五分室系统。根据试验的具体情
况 ,忽略一些次要过程 , 可建立如图 1 所示的模
型[12～15 ] 。各分室中95 Zr 量 q1 、q2 、q3 、q4 、q5 对时间变化
率为 :
d q1
d t = - ( k12 + k13 + k14 + k15 ) q1 + k21 q2 +
k31 q3 + k51 q5
d q2
d t = k12 q1 + k42 q4 - ( k21 + k24 ) q2
d q3
d t = k13 q1 - k31 q3
d q4
d t = k14 q1 + k24 q2 - k42 q4
d q5
d t = k15 q1 - k51 q5
　　式中 k12 、k13 、k14 、k15 为95 Zr 由水体向底泥、鱼、螺
蛳、水葫芦的迁移速率 , k21 、k24 为95 Zr 由底泥向水体、
螺蛳的迁移速率 , k31 为95 Zr 由鱼向水体的迁移速率 ,
k42为95 Zr 由螺蛳向底泥的迁移速率 , k51为95 Zr 由水葫
芦向水体的迁移速率。
根据上述微分方程组 ,由试验数据和初始条件 ,通
过残差法求得 kij ( kij为95 Zr 由 i 分室向 j 分室迁移的速
率)值 ,用这一系列 kij值 ,建立 5 ×5 矩阵 p ,求出这一
矩阵的特征向量 v、特征值 d 与系数常数 f , 由此求得
图 1 　水生生态封闭五分室模型
Fig. 1 　The closed five2compartment model
of aquatic ecology
各分室中95 Zr 的含量 q 的数学表达式 :
qj = f 1 vj1 ed1 t + f 2 vj2 ed2 t + f 3 vj3 ed3 t +
f 4 vj4 ed4 t + f 5 vj5 ed5 t
　　各分室比活度 Ci 的表达式与相关系数 r 值如下 ,
此时自由度为 10 - 3 = 7 ,显著性水平α= 0105 时 ,| r|
大于或等于 01632 ,若α= 0101 时 ,| r| ≥01763 ,下列拟
合曲线均达显著水平 ,部分达极显著水平。
经计算机拟合 ,得水生生态系各组分中95 Zr 消长
的数学模式如下 :
C1 = 6513447e - 2. 2147 t + 0. 3285e - 0. 6690 t + 0. 1119e - 0. 0129 t
+ 0. 1099 e - 0. 1848 t + 0. 0006 e - 0. 3378 t
C2 = 8517971e - 2. 2147 t + 1. 6024e - 0. 6690 t + 91. 8122e - 0. 0129 t
+ 2. 9428 e - 0. 1848 t + 0. 3845 e - 0. 3378 t
C3 = (118995. 7705 e - 2. 2147 t + 119516. 3543 e - 0. 6690 t +
682. 5725 e - 0. 0129 t + 656. 1561 e - 0. 1848 t +
5. 3418 e - 0. 3378 t )Πm3 ( t)
49 核　农　学　报 21 卷
C4 = (10198. 6263 e - 2. 2147 t + 304. 2514 e - 0. 6690 t +
679. 3532 e - 0. 0129 t + 155. 6352 e - 0. 1848 t +
9201. 0370 e - 0. 3378 t )Πm4 ( t)
C5 = (213794. 5841 e - 2. 2147 t + 4717. 3065 e - 0. 6690 t +
6210. 0565 e - 0. 0129 t + 212256. 7591 e - 0. 1848 t +
23. 4203 e - 0. 3378 t )Πm5 ( t)
相关系数为 :水 r = 0192 ,底泥 r = 0191 ,鱼 r = 0169 ,螺
蛳 r = 0197 ,水葫芦 r = 0196。其中 mx ( t) 为 t 时刻的质
量。
转移系数分别为 ( d - 1 ) : k12 = 015765 ; k13 =
010506 ; k14 = 010024 ; k15 = 010246 ; k21 = 010195 ; k31 =
010152 ; k51 = 010169 ; k24 = 010001 ; k42 = 013241
213 　水生生物对95 Zr 的富集系数 CF
水生生物对水体中放射性核素的富集系数定义
为 :水生系统的某一组分中放射性核素的比活度与同
一时刻的空间点上水中该核素的比活度之比 ,通常以
CF 表示。水生生物对水中95 Zr 浓集系数 CF 与时间关
系列于表 5。
表 5 　不同时期95 Zr 在水葫芦、螺蛳、鱼中的富集系数值
Table 5 　The change dynamic of CF values in water calabash and snail and whole fish
时间 time (d) 1 2 4 6 9 15 22 29 34
富集系数
CF
水葫芦 water calabash 12167 18109 25137 36169 31122 41175 165159 295126 396157
螺蛳 snail 1151 1143 1119 1124 0189 1167 6153 11190 15183
全鱼 whole fish 0135 0194 0141 0106 0132 0133 0134 0145 0130
　　水葫芦对水体中的95 Zr 富集作用最强 ,其次是螺
蛳 ,鱼最小。CF 值随时间逐渐增大 ,至试验结束时
(34d) ,水葫芦高达 396157 ,螺蛳为 15183。鲫鱼主要可
食部位 (鱼肉) 95 Zr 的 CF 值几乎均为 0 ,表明鲫鱼对水
中的95 Zr 不具有富集作用。
3 　结论
311 　95 Zr 由于沉降、土壤吸附以及被水葫芦、螺蛳和
鲫鱼鱼体摄入、吸收、吸附而使比活度呈快速下降。
312 　95 Zr 在水葫芦中的积累是根 > 叶 > 葫芦 ;螺蛳中
是螺肉 > 螺壳 ;鲫鱼从水体中摄入和吸收95 Zr 的主要
器官是肠胃 ,与水接触而吸附的95 Zr 主要集中在鱼鳃
和鱼鳍中 ,肉、骨和鱼籽中的比活度均较低。通过肠胃
道吸收和鳃、鳍等组织吸附、吸收的95 Zr 不易向肉、骨
等组织输运。鱼体各部位中95 Zr 的比活度差异很大 ,
其大小次序为 :内脏 > 鱼鳃 > 鱼鳍 > 鱼皮、鱼鳞 > 鱼
骨、鱼头、鱼籽 > 鱼肉。
313 　进入淡水生态系中的95 Zr 在系统各组分中的动
态变化规律可用示踪动力学分室模型描述 ;在本研究
条件下 ,其定量表达式达到显著甚至极显著水平。
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