全 文 ：西北林学院学报 ２０１６，３１（５）：２５５～２６０
Ｊｏｕｒｎａｌ　ｏｆ　Ｎｏｒｔｈｗｅｓｔ　Ｆｏｒｅｓｔｒｙ　Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ
　　ｄｏｉ：１０．３９６９／ｊ．ｉｓｓｎ．１００１－７４６１．２０１６．０５．４１
改性葡萄藤对水中次甲基蓝吸附特性的影响
　收稿日期：２０１５－１１－０４　修回日期：２０１６－０３－２０
　基金项目：石河子大学优秀青年项目（２０１２ＺＲＫＸＹＱ０４）。
　作者简介：何　欢，女，硕士，研究方向：环境化学。
＊通信作者：刘子龙，男，讲师，研究方向：环境化学。Ｅ－ｍａｉｌ：ｌｉｕｚｉｌｏｎｇ１９９９＠１６３．ｃｏｍ
何　欢１，刘子龙２＊，鲁建江２，杨宏飞２
（１．上海华严检测技术有限公司，上海２０００８２；２．石河子大学 化学化工学院，新疆 石河子８３２００３）
摘　要：以农林废弃物葡萄藤为原料，选用ＮａＯＨ为改性剂，在最适的改性条件下制备葡萄藤吸附
剂，研究了改性后的葡萄藤对次甲基蓝的吸附性能。结果表明，室温下用０．５ｇ改性葡萄藤，处理
浓度为１００ｍｇ／Ｌ，ｐＨ值为６．８的次甲基蓝溶液５０ｍＬ，振荡吸附６０ｍｉｎ，吸附率可达９７．７％；改
性葡萄藤对次甲基蓝的吸附符合Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ方程所描述的规律，吸附过程的△Ｇ＜０，△Ｈ 为１６．４３
ｋＪ／ｍｏｌ，△Ｓ为６０．８６Ｊ／ｍｏｌ·Ｋ，吸附过程符合拟二级动力学模型，Ｅａ为２７．８５ｋＪ／ｍｏｌ，吸附是自
发的、吸热的熵驱动过程。
关键词：葡萄藤；改性；吸附；次甲基蓝
中图分类号：Ｘ７９９　　　文献标志码：Ａ　　　文章编号：１００１－７４６１（２０１６）０５－０２５５－０６
Ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ　Ｃａｐａｂｉｌｉｔｙ　ｏｆ　Ｍｏｄｉｆｉｅｄ　Ｇｒａｐｅ　Ｓｔａｌｋｓ　ｔｏ　Ｍｅｔｈｙｌｅｎｅ　Ｂｌｕｅ
ＨＥ　Ｈｕａｎ１，ＬＩＵ　Ｚｉ－ｌｏｎｇ２，ＬＵ　Ｊｉａｎ－ｊｉａｎｇ２，ＹＡＮＧ　Ｈｏｎｇ－ｆｅｉ　２
（１．Ｓｈａｎｇｈａｉ　Ｈｗａｙｏｎ　Ｔｅｓｔｉｎｇ　Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ　Ｃｏ．，ＬＴＤ．，Ｓｈａｎｇｈａｉ　２０００８２，Ｃｈｉｎａ；
２．Ｃｏｌｌｅｇｅ　ｏｆ　Ｃｈｅｍｉｃａｌ　Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ，Ｓｈｉｈｅｚｉ　Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，Ｓｈｉｈｅｚｉ，Ｘｉｎｊｉａｎｇ８３２００３，Ｃｈｉｎａ）
Ａｂｓｔｒａｃｔ：Ｇｒａｐｅ　ｓｔａｌｋｓ　ｗｅｒｅ　ｍｏｄｉｆｉｅｄ　ｂｙ　ｕｓｉｎｇ　ｓｏｄｉｕｍ　ｈｙｄｒｏｘｉｄｅ．Ｕｎｄｅｒ　ｔｈｅ　ｏｐｔｉｍａｌ　ｍｏｄｉｆｉｃａｔｉｏｎ　ｃｏｎｄｉ－
ｔｉｏｎｓ，ｍｏｄｉｆｉｅｄ　ｇｒａｐｅ　ｓｔａｌｋｓ　ａｄｓｏｒｂｅｎｔ　ｗｅｒｅ　ｐｒｅｐａｒｅｄ，ａｎｄ　ｔｈｅ　ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ　ｐｒｏｐｅｒｔｉｅｓ　ｏｆ　ｍｏｄｉｆｉｅｄ　ｇｒａｐｅ　ｓｔａｌｋｓ
ｔｏ　ｍｅｔｈｙｌｅｎｅ　ｂｌｕｅ　ｆｒｏｍ　ａｑｕｅｏｕｓ　ｓｏｌｕｔｉｏｎｓ　ｗｅｒｅ　ａｎａｌｙｚｅｄ．Ｔｈｅ　ｒｅｓｕｌｔｓ　ｓｈｏｗｅｄ　ｔｈａｔ　ｔｈｅ　ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ　ｒａｔｅ　ｏｆ　ｔｈｅ
ｍｏｄｉｆｉｅｄ　ｇｒａｐｅ　ｓｔａｌｋ　ｔｏ　ｍｅｔｈｙｌｅｎｅ　ｂｌｕｅ　ｃｏｕｌｄ　ｒｅａｃｈ　９７．７％ｕｎｄｅｒ　ｔｈｅ　ｆｏｌｏｗｉｎｇ　ｃｏｎｄｉｔｉｏｎｓ：ｍｅｔｈｙｌｅｎｅ　ｂｌｕｅ
ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎ，１００ｍｇ／Ｌ；ａｄｓｏｒｂｅｎｔ　ｄｏｓａｇｅ，０．５ｇ；ｐＨ，６．８；ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ，２５℃ ，ｏｓｃｉｌａｔｉｏｉｎ　ｔｉｍｅ，６０ｍｉｎ．
Ａｂｓｏｒｐｔｉｖｅ　ｉｓｏｔｈｅｒｍ　ｔｏ　ｍｅｔｈｙｌｅｎｅ　ｂｌｕｅ　ｗｅｌ　ｆｉｔｔｅｄ　ｗｉｔｈ　ｔｈｅ　Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ　ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ　ｍｏｄｅｌ．Ｔｈｅｒｍｏｄｙｎａｍｉｃ
ｐａｒａｍｅｔｅｒｓ　ｏｆ　Ｇｉｂｂｓ　ｆｒｅｅ　ｅｎｅｒｇｙ（△Ｇ）ｗａｓ　ｎｅｇａｔｉｖｅ，ｅｎｔｈａｌｐｙ　ｏｆ　ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ（△Ｈ）ｖａｌｕｅ　ｗａｓ　１６．４３ｋＪ／
ｍｏｌ　ａｎｄ　ｔｈｅ　ｅｎｔｒｏｐｙ（△Ｓ）ｖａｌｕｅ　ｗａｓ　６０．８６Ｊ／ｍｏｌ·Ｋ，ｔｈｅ　ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ　ｋｉｎｅｔｉｃｓ　ｗａｓ　ｗｅｌ　ｄｅｓｃｒｉｂｅｄ　ｂｙ　ｔｈｅ
ｐｒｏｐｏｓｅｄ　ｋｉｎｅｔｉｃ　ｍｏｄｅｌ　ＩＩ，ｔｈｅ　ａｃｔｉｖａｔｉｏｎ　ｅｎｅｒｇｙ（Ｅａ）ｗａｓ　ｄｅｔｅｒｍｉｎｅｄ　ｔｏ　ｂｅ　２７．８５ｋＪ／ｍｏｌ，ｓｏ　ｔｈｅ　ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ
ｔｏ　ｍｅｔｈｙｌｅｎｅ　ｂｌｕｅ　ｂｙ　ｍｏｄｉｆｉｅｄ　ｇｒａｐｅ　ｓｔａｌｋｓ　ｗａｓ　ａ　ｓｐｏｎｔａｎｅｏｕｓ，ｅｘｏｔｈｅｒｍｉｃ　ｄｒｉｖｅｎ　ｐｒｏｃｅｓｓ．
Ｋｅｙ　ｗｏｒｄｓ：ｇｒａｐｅ　ｓｔａｌｋ；ｍｏｄｉｆｉｃａｔｉｏｎ；ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ；ｍｅｔｈｙｌｅｎｅ　ｂｌｕｅ（ＭＢ）
　　纺织、印染行业是工业的重要组成部分，排放的
废水含有大量染料，这些污染物不仅污染环境，而且
其降解产物有毒，易在环境中富集［１］，随食物链进入
生物体内能诱发基因突变或致癌，人们越来越重视
对其处理方法的研究。
目前处理废水中染料的方法有：混凝法［２－３］、化
学法［４－９］、生物法［１０］、液膜法［１１－１３］、吸附法［１４－１５］等。
但这些方法都存在很大的缺点和局限性，如固体残
渣量多、试剂的使用量大、选择性不强、成本高、会造
成二次污染、操作条件苛刻、在实践应用中很难推广
等。近年来，将农林废弃物进行改性制备成吸附剂
或活性炭，用于废水染料的处理，效果良好，这方面
的研究和成果已有不少报道。Ｂ．Ｈ．Ｈａｍｅｅｄ［１６］等
将一定量经过粉碎、干燥预处理后的花生壳，放入初
始浓度为１００ｍｇ／Ｌ的固绿染料溶液中，吸附３６ｈ
后，吸附量可达１５．６ｍｇ／ｇ；Ｖ．Ｋ．Ｇｒａｇ［１７］等研究了
木屑对孔雀石绿的吸附行为，采用甲醛和硫酸２种
改性剂，吸附率分别为８６．９％和９９．８％；Ｓｏｎａｗａｎｅ
等［１８］对玉米棒进行改性制备成吸附剂，吸附过程进
行２５ｍｉｎ后，改性玉米棒对废水中的孔雀绿染料吸
附量最大可达８０．６４ｍｇ／ｇ；廖钦洪［１９］等用 Ｋ２ＣＯ３
活化稻壳制备活性炭，在ｐＨ为６时，活性炭对次甲
基蓝的吸附量最高达４７６．２ｍｇ／ｇ；张文轩［２０］将小
麦秸秆醚化改性，并引入羧甲基、季铵基团，对次甲
基蓝和茜素绿均有良好的吸附效果，证明了其吸附
行为为单分子层吸附，对吸附剂的再生也进行了成
功尝试。此外，腰果壳［２１］、松针［２２］、花生壳［２３］、椰
壳［２４］等农林废弃物均经研究探讨可被用作吸附剂
处理染料废水。
葡萄藤是葡萄种植生产过程中的副产物，大部
分被当作燃料或废弃物，利用率很低，国内很少见到
有关报道直接利用或化学改性葡萄藤制备吸附剂，
将其用于废水处理方面的研究。新疆是中国葡萄的
主产区，葡萄藤来源广，每年约有１６万ｔ，将其综合
利用用于废水处理，可实现葡萄藤的资源化和产业
化，降低处理废水的成本，又能提高葡萄产业的附加
值。本研究利用改性后的葡萄藤吸附水溶液中的次
甲基蓝染料，探讨其吸附性能，并对其吸附工艺进行
优化，以期为葡萄藤的综合利用提供新的途径和理
论依据。
１　材料与方法
１．１　材料
葡萄藤采集于石河子大学农学院试验田，用蒸
馏水清洗，在６０～６５℃下烘干２４ｈ，粉碎，过２０目
的筛子备用。
１．２　吸附质溶液
将次甲基蓝（生物染色剂）溶于蒸馏水中，配制
５００ｍｇ／Ｌ的次甲基蓝标准储备液，试验中根据需要
进行稀释，用可见分光光度计（７２２Ｎ，上海精密科学
仪器有限公司）测定溶液中次甲基蓝的含量。
１．３　改性葡萄藤吸附剂的制备
选取 Ｈ２ＳＯ４、ＮａＯＨ及 ＨＣＨＯ为改性剂，考察
了改性剂浓度、用量、温度、时间对改性效果的影响，
测试了改性葡萄藤对次甲基蓝的吸附效果。经单因
素试验可知，以硫酸改性葡萄藤，最适的改性条件
为：硫酸浓度为１０％ｗ／ｖ，每１ｇ葡萄藤的硫酸用量
为２５ｍＬ，搅拌均匀，在７０℃下改性７０ｍｉｎ；以
ＮａＯＨ改性葡萄藤，最适的改性条件为：ＮａＯＨ 浓
度为０．０８ｍｏｌ／Ｌ，每１ｇ葡萄藤的氢氧化钠用量为
２０ｍＬ，搅拌均匀，在７０℃下改性７０ｍｉｎ；以甲醛改
性葡萄藤，最适的改性条件为：在每１ｇ葡萄藤中加
甲醛５ｍＬ和２０ｍＬ　０．１ｍｏｌ／Ｌ的硫酸溶液，摇匀，
在６０℃下改性４ｈ。将改性好的葡萄藤用蒸馏水洗
至ｐＨ＞５，在６５℃下烘干。分别称取３种改性葡萄
藤１．０ｇ，加１００ｍｇ／Ｌ的次甲基蓝溶液５０ｍＬ，ｐＨ
值为所配制次甲基蓝溶液的初试ｐＨ值，在２５℃下
震荡吸附１ｈ，测得硫酸、氢氧化钠及甲醛改性葡萄
藤的吸附率分别为８６．５０％、９８．６８％、８４．０５％，
ＮａＯＨ改性后的葡萄藤对次甲基蓝的吸附效果最
好，故本研究选择ＮａＯＨ为改性剂来制备改性葡萄
藤吸附剂，用于吸附次甲基蓝，未改性葡萄藤呈黄
色，有部分极细颗粒，在水溶液中处于悬浮状态；经
改性后呈褐色，极细颗粒减少，颗粒之间呈丝状连
接，具有网捕作用，更有利于吸附，且容易和吸附后
的溶液分离。
２　结果与分析
２．１　改性葡萄藤对次甲基蓝的吸附研究
２．１．１　吸附时间对吸附率的影响　取１００ｍｇ／Ｌ
的次甲基蓝溶液５０ｍＬ，ｐＨ 值为所配制次甲基蓝
溶液的初始ｐＨ值（经测定ｐＨ＝６．８２），改性葡萄藤
用量为０．５ｇ，温度控在２５℃，考察吸附时间对吸附
率的影响（图１）。
图１　吸附时间对吸附率的影响
Ｆｉｇ．１　Ｉｎｆｌｕｅｎｃｅ　ｏｆ　ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ　ｔｉｍｅ　ｏｎ　ＭＢ　ｒｅｍｏｖａｌ
吸附过程在０～６０ｍｉｎ这个阶段，随着吸附时
间的延长吸附率快速升高，吸附进行６０ｍｉｎ后再延
长吸附时间，吸附率基本保持不变，说明吸附基本达
到平衡。吸附６０ｍｉｎ时吸附率达到９７．７％，在初
始阶段，溶液中次甲基蓝的浓度较高，次甲基蓝被较
快的吸附在吸附剂表面，随着吸附的进行在６０ｍｉｎ
后，溶液中次甲基蓝的浓度变小，葡萄藤表面的次甲
基蓝浓度升高，界面两侧浓度差减小，到达吸附剂表
面的推动力减小，故吸附变缓，吸附率趋于稳定。
２．１．２　吸附剂用量对吸附率的影响　其他试验条
件同２．１．１，固定吸附时间为６０ｍｉｎ，考察吸附剂用
６５２ 西北林学院学报 ３１卷　
量对吸附率的影响（图２）。
图２　吸附剂用量对吸附率的影响
Ｆｉｇ．２　Ｉｎｆｌｕｅｎｃｅ　ｏｆ　ｄｏｓａｇｅ　ｏｆ　ａｄｓｏｒｂｅｎｔ　ｏｎ　ＭＢ　ｒｅｍｏｖａｌ
随着吸附剂用量的增加，次甲基蓝的吸附率不
断提高。在吸附剂用量由０．１ｇ增加到０．３ｇ的这
个过程中，吸附率提高很快，这是因为吸附剂用量的
增加，同时也增大了吸附的表面积和增加了吸附位
点的数目。在用量为０．３ｇ以上时，吸附率增加的
幅度变缓趋于稳定，为保障吸附充分彻底，本试验选
取吸附剂用量为０．５ｇ。
２．１．３　次甲基蓝初始浓度对吸附率的影响　其他
实验条件同２．１．１，固定吸附时间为６０ｍｉｎ，吸附剂
用量为０．５ｇ，在试验控制温度下改变次甲基蓝溶液
的初始浓度，考察其对吸附率及吸附量的影响（图
３、图４）。
图３　次甲基蓝初始浓度对吸附率的影响
Ｆｉｇ．３　Ｉｎｆｌｕｅｎｃｅ　ｏｆ　ＭＢ　ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎ　ｏｎ　ＭＢ　ｒｅｍｏｖａｌ
随次甲基蓝溶液初始浓度的增大，改性葡萄藤
的吸附率逐渐降低，而吸附量在逐渐增加，和其他学
者有类似的研究结果［２５－２６］。在吸附剂用量一定时，
所能提供的吸附位点数是一定的，次甲基蓝溶液浓
度增大，使得溶液中未被吸附的次甲基蓝的浓度也
增大，导致吸附率会下降，但界面两侧浓度差增大，
到达吸附剂表面的推动力增大，对吸附过程产生向
右移动的促进作用，故吸附剂的吸附量会增大。次
甲基蓝初始浓度为１００ｍｇ／Ｌ时，吸附率也可达
９５％，比相关的研究结果吸附率８５％高一些［２７］。
图４　次甲基蓝初始浓度对吸附量的影响
Ｆｉｇ．４　Ｉｎｆｌｕｅｎｃｅ　ｏｆ　ＭＢ　ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｉｏｎ　ｏｎ　ａｄｓｏｒｂｉｎｇ　ｃａｐａｃｉｔｙ
２．１．４　吸附质溶液ｐＨ值对吸附率的影响　其他
试验条件同２．１．１，固定吸附时间为６０ｍｉｎ，吸附剂
的用量为０．５ｇ，改变次甲基蓝溶液的ｐＨ 值，考察
ｐＨ值对吸附率的影响（图５）。
图５　初始ｐＨ值对吸附率的影响
Ｆｉｇ．５　Ｉｎｆｌｕｅｎｃｅ　ｏｆ　ｐＨ　ｏｆ　ＭＢ　ｓｏｌｕｔｉｏｎ　ｏｎ　ＭＢ　ｒｅｍｏｖａｌ
在ｐＨ＝２．０～４．０范围内，改性葡萄藤对次甲
基蓝的吸附率从８９．８６％升高到９７．４１％，在ｐＨ＞
４．０范围内，吸附率变化不明显，可见在弱酸及碱性
条件下有利于吸附剂的吸附。次甲基蓝为碱性阳离
子型染料，在水中可离解为带正电的染料阳离子，相
关研究得出［２０，２８］，改性生物质吸附剂其表面电性随
溶液ｐＨ的变化而发生改变，在ｐＨ较低时，有大量
Ｈ＋存在，可能会使改性的生物质吸附剂中酚羟基
和羧基离解困难，苯氧阴离子和羧酸根阴离子较少，
与染料阳离子结合的静电引力较弱，吸附率会较低；
当ｐＨ达弱酸至碱性条件时，则情况反之，吸附率增
大，能很好解释本试验的结果。
试验结果表明，改性葡萄藤对次甲基蓝的吸附
与溶液的ｐＨ值密切相关，在ｐＨ＞４．０时都能获得
理想的吸附效果，自然条件下所配制次甲基蓝溶液
的ｐＨ值经测定为６．８２，故本试验除了探讨ｐＨ 对
吸附的影响外，其他试验均在ｐＨ为６．８２下进行。
２．２　吸附热力学分析
２．２．１　吸附等温线与吸附等温方程的确定　为了
７５２第５期 何　欢 等：改性葡萄藤对水中次甲基蓝吸附特性的影响
进一步探讨吸附过程的规律，常使用Ｌａｎｇｍｕｉｒ和
Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ方程模型来描述固－液吸附等温线，方程
模型分别为［１９，２９］：
Ｃｅ
ｑｅ＝
１
ｋｌｑｍ＋
Ｃｅ
ｑｍ
（１）
ｌｎｑｅ＝ｌｎｋｆ＋
１
ｎｌｎＣｅ
（２）
式中，ｑｅ、ｑｍ 分别为平衡吸附量（ｍｇ／ｇ）和饱和吸附
量（ｍｇ／ｇ）；Ｃｅ为吸附平衡浓度（ｍｇ／Ｌ）；ｋｌ 为Ｌａｎｇ－
ｍｕｉｒ常数；ｋｆ 为Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ平衡吸附常数；１／ｎ是
组分因数，反应了吸附的难易。
对试验２．１．３的数据进一步分析，用Ｌａｎｇｍｕｉｒ
和Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ吸附等温线方程对数据进行拟合，结
果如表１所示。
Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ方程模型在４个试验温度下拟合的
相关系数Ｒ２（０．９９７　５、０．９９５　８、０．９３６　８、０．９８５　６）都
比Ｌａｎｇｍｕｉｒ（０．９３９　８、０．９１０　７、０．６０１　１、０．８５３　０）的
大，且接近于１，说明ＮａＯＨ改性葡萄藤对次甲基蓝
的吸附规律更符合Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ方程所描述的规律，
属于多分子层吸附。因为０．１＜１／ｎ＜ｌ，表明在试
验温度范围内，ＮａＯＨ改性葡萄藤有利于次甲基蓝
的吸附，属于优惠吸附过程。Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ常数随着
温度的升高逐渐增大，表明该吸附反应为吸热反应，
升高温度有利于改性葡萄藤对次甲基蓝的吸附。
２．２．２　吸附热力学性质　吸附过程中的标准吉布
斯自由能△Ｇ可以用式（１）计算：
△Ｇ＝－ＲＴｌｎｋ （３）
式中，ｋ为吸附平衡常数（ｋ为Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ方程中的
参数），Ｔ为热力学温度，吸附过程的标准焓变△Ｈ
和标准熵变△Ｓ可根据Ｖａｎｔ　Ｈｏｆｆ方程（２）求出：
ｌｎｋ＝△ＳＲ －
△Ｈ
Ｒ
１
Ｔ
（４）
将ｌｎｋ对１／Ｔ 拟合所得线性方程为ｙ＝７．３２０
－１　９７６．７２ｘ，根据直线的斜率和截距可计算出吸附
过程的△Ｈ 和△Ｓ（表２）。
表１　不同温度下吸附等温线拟合结果
Ｔａｂｌｅ　１　Ｃｏｎｓｔａｎｔｓ　ｏｆ　Ｌａｎｇｍｕｉｒ　ａｎｄ　Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ　ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ　ｉｓｏｔｈｅｒｍａｌ　ｅｑｕａｔｉｏｎｓ　ａｔ　ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ　ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅｓ
Ｔ（Ｋ）
Ｌａｎｇｍｕｉｒ
ｑｍ／（ｍｇ·ｇ－１） ｋｌ／（Ｌ·ｍｇ－１） Ｒ２
Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ
ｋｆ １／ｎ　 Ｒ２
３０３　 １５．１１　 ０．１４５　９　 ０．９３９　８　 ２．１６１　 ０．６５４　４　 ０．９９７　５
３１３　 １５．１８　 ０．２０７　９　 ０．９１０　７　 ２．７６７　 ０．６４２　７　 ０．９９５　８
３２３　 １５．５７　 ０．２７９　８　 ０．６０１　１　 ３．５０１　 ０．６２７　４　 ０．９３６　８
３３３　 １４．４７　 ０．３６３　３　 ０．８５３　０　 ３．８２６　 ０．６１０　５　 ０．９８５　６
表２　改性葡萄藤吸附次甲基蓝的热力学参数
Ｔａｂｌｅ　２　Ｔｈｅｒｍｏｄｙｎａｍｉｃ　ｐａｒａｍｅｔｅｒｓ　ｆｏｒ　ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ　ｏｆ
ＭＢ　ｂｙ　ｍｏｄｉｆｉｅｄ　ｇｒａｐｅ　ｓｔａｌｋｓ
Ｔ（Ｋ） △
Ｇ
／（ｋＪ·ｍｏｌ－１）
△Ｈ
／（ｋＪ·ｍｏｌ－１）
△Ｓ
／（Ｊ·ｍｏｌ－１·Ｋ）
３０３ －１．９４　 １６．４３　 ６０．８６
３１３ －２．６５
３２３ －３．３６
３３３ －３．７１
４个试验温度条件下的△Ｇ都为负值，表明改
性葡萄藤对次甲基蓝的吸附过程是自发的，且温度
越高，△Ｇ越小，吸附剂吸附次甲基蓝的驱动力越
强；计算所得△Ｈ 为正值，表明该吸附过程是吸热
反应，和Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ等温方程的结论一致，升高温
度有利于吸附的进行，故改性葡萄藤对次甲基蓝的
吸附率会随着温度的升高而增加；△Ｓ为正值，说明
改性葡萄藤对次甲基蓝吸附的自发性随温度的升高
会增大，吸附是熵驱动过程。
２．３　吸附动力学分析
２．３．１　吸附动力学方程的确定　吸附动力学特征
用拟一级速率方程、拟二级速率方程和内扩散速率
方程进行描述［２９－３０］：
ｌｇ（ｑｅ－ｑｔ）＝ｌｇｑｅ－
Ｋ１ｔ
２．３０３
（５）
ｔ
ｑｔ＝
１
ｋ２ｑ２ｅ
＋ｔｑｅ
（６）
ｑｔ＝ｋｉｔ０．５ （７）
式中，ｑｔ、ｑｅ分别为ｔ时刻和平衡时的吸附量（ｍｇ／
ｇ）；ｋ１、ｋ２ 分别为拟一级速率常数（ｍｉｎ－１）和拟二级
速率常数（ｇ·ｍｇ－１·ｍｉｎ－１）；ｋｉ为内扩散速率常数
（ｍｇ·ｇ－１·ｍｉｎ－０．５）。
试验条件同２．２．１，将吸附量ｑ（ｍｇ／ｇ）对吸附
时间ｔ（ｍｉｎ）用拟一级速率方程、拟二级速率方程和
内扩散速率方程进行拟合，结果列于表３。在４个
不同试验温度下，用拟二级速率方程拟合的Ｒ２ 均
达到１．０００，说明本试验结果使用拟二级速率方程
表征更为适宜。
将ｔ＝６０ｍｉｎ代入所求拟二级速率方程中可求
得温度在３０３、３１３、３２３Ｋ和３３３Ｋ时的吸附量分别
为９．５０、９．５６、９．６１ｍｇ／ｇ和９．６３ｍｇ／ｇ（是相关研
究吸附量的２倍［３１］），与表３中所求各温度下的平
衡吸附量相差不大，说明改性葡萄藤吸附次甲基蓝
８５２ 西北林学院学报 ３１卷　
６０ｍｉｎ以后基本达到平衡，与试验所得结果一致。
２．３．２　活化能的确定　根据Ａｒｒｈｅｎｉｕｓ公式ｌｎｋ＝
－Ｅａ／ＲＴ＋ｌｎＡ（Ｒ为气体常数，ｋ为吸附速率常数，
本文取拟二级速率常数ｋ２），以ｌｎｋ对１／Ｔ 进行数
据拟合，得方程：ｙ＝８．９１１－３　３４９．７２ｘ，计算得Ｅａ
为２７．８５ｋＪ／ｍｏｌ，表明吸附剂吸附次甲基蓝是吸热
过程，与所求焓变△Ｈ 的结果一致。
表３　改性葡萄藤吸附次甲基蓝的动力学曲线拟合结果
Ｔａｂｌｅ　３　Ｃｏｎｓｔａｎｔｓ　ｏｆ　ａｄｓｏｒｐｔｉｏｎ　ｏｆ　ＭＢ　ｋｉｎｅｔｉｃ　ｅｑｕａｔｉｏｎｓ　ｂｙ　ｍｏｄｉｆｉｅｄ　ｇｒａｐｅ　ｓｔａｌｋｓ
Ｔ（Ｋ）
拟一级速率方程
ｑｅ
／（ｍｇ·ｇ－１）
ｋｌ
／（ｍｉｎ－１）
Ｒ２
拟二级速率方程
ｑｅ
／（ｍｇ·ｇ－１）
ｋ２
／（ｇ·ｍｇ－１·ｍｉｎ－１）
Ｒ２
内扩散速率方程
ｋｉ
／（ｍｇ·ｇ－１·ｍｉｎ－０．５）
Ｒ２
３０３　 ９．６３　 ０．８８５　４　 ０．９４８　８　 ９．６４　 ０．１１２　６　 １．０００　 ０．０４４　７　 ０．８５０　４
３１３　 ９．６５　 ０．５４６　３　 ０．９８２　８　 ９．６６　 ０．１６２　６　 １．０００　 ０．０２８　２　 ０．８８９　４
３２３　 ９．６７　 ０．４０４　３　 ０．９２８　９　 ９．６７　 ０．２７８　４　 １．０００　 ０．０１９　５　 ０．７２０　３
３３３　 ９．６９　 ０．３８５　７　 ０．９８４　８　 ９．６９　 ０．２８２　５　 １．０００　 ０．０１９　１　 ０．８０３　０
３　结论
本试验选用ＮａＯＨ为改性剂，制备改性葡萄藤
吸附剂，对次甲基蓝的吸附效果较好，并研究改性后
的葡萄藤对次甲基蓝的吸附性能。
ＮａＯＨ改性葡萄藤吸附次甲基蓝的最佳试验
条件为：室温下处理１００ｍｇ／Ｌ的次甲基蓝溶液５０
ｍＬ，改性葡萄藤用量为０．５ｇ，在ｐＨ值＞４．０（本研
究是在６．８下进行的）的条件下振荡吸附６０ｍｉｎ，
吸附率可达９７．７％。
ＮａＯＨ改性葡萄藤对次甲基蓝的吸附规律符
合Ｆｒｅｕｎｄｌｉｃｈ方程所描述的规律，属于多分子层吸
附，为优惠吸附过程；热力学参数吉布斯自由能变
△Ｇ＜０，焓变△Ｈ 为１６．４３ｋＪ／ｍｏｌ，熵变△Ｓ 为
６０．８６Ｊ／ｍｏｌ·Ｋ，吸附过程符合拟二级动力学模
型，活化能Ｅａ 为２７．８５ｋＪ／ｍｏｌ，吸附是自发的、吸
热的熵驱动过程。
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（上接第１７０页）
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ｍｙｃｏｒｒｈｉｚａｌ　ｓｙｍｂｉｏｓｉｓ　ｅｎｈａｎｃｅｄ　ｇｒｏｗｔｈ　ａｎｄ　ａｎｔｉｏｘｉｄａｎｔ　ｍｅ－
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０６２ 西北林学院学报 ３１卷