全 文 :天然产物研究与开发 Nat Prod Res Dev 2016,28:83-89
文章编号:1001-6880(2016)1-0083-07
收稿日期:2015-09-08 接受日期:2015-12-01
基金项目:湖南省普通高等学校“十二五”重点建设学科(2011-
76);湖南省普通高等学校科技创新团队(2012-318);
湘南优势植物资源湖南省重点实验室重点项目
(XNZW14K03)
* 通讯作者 E-mail:ctb5588@ 163. com
永州香樟叶精油的提取及其季节含量变化
陈铁壁1,2* ,全沁果3,段丽萍1,杨 明3,阳建章1,李 聪1
1湖南科技学院化学与生物工程学院,永州 425199;2 湘南优势植物资源综合利用湖南省重点实验室
湖南科技学院,永州 425199;3 中国农业科学院农产品加工研究所 农业部农产品加工质量安全风险评估实验室,北京 100193
摘 要:本实验以永州香樟叶为原料,优化了超临界 CO2 萃取制备香樟叶精油的工艺条件。结果显示,超临界
CO2 萃取香樟叶精油的最适工艺条件为:CO2 流量 20 L /h,萃取压力 18 MPa,萃取温度 46 ℃,萃取时间 1. 6 h,在
此工艺条件下永州香樟叶精油萃取率可达到 98. 37%,高出索氏提取法 42. 97%,高出水蒸气蒸馏法 26. 69%。
当加入 0. 6% CO2 流量的乙醇作为夹带剂萃取时间缩短了 26 min,可进一步节省能耗。同时研究了永州香樟叶
精油在一年内各季度的变化规律,发现夏秋两季精油含量水平较高,而春冬两季较少,在 1 月含量达到最低。
关键词:香樟叶;精油;提取
中图分类号:R284. 2 文献标识码:A DOI:10. 16333 / j. 1001-6880. 2016. 1. 015
Extraction and Content Variation of Essential Oils from
Cinnamomum camphora (L.)Leaf in Yongzhou
CHEN Tie-bi1,2* ,QUAN Qin-guo3,DUAN Li-ping1,YANG Ming3,YANG Jian-zhang1,LI Cong1
1Department of Biochemistry,Hunan University of Science and Engineering,Hunan Yongzhou 425199,China;
2Key Laboratory of Comprehensive Utilization of Advantage Plants Resources in Hunan South,Hunan University
of Science and Engineering,Hunan Yongzhou 425199,China;3 Institute of Agro-products Processing
Science and Technology,Chinese Academy of Agricultural Sciences;Laboratory of Agro-products
Quality Safety Risk Assessment (Beijing),Ministry of Agriculture,Beijing 100193,China
Abstract:In this study,a supercritical CO2 extraction method was optimized for the extraction of essential oil from Cin-
namomum camphora (L.)leaf. Results showed that the optical extraction conditions of were:CO2 flow rate of 20 L /h,
extraction pressure of 18 MPa,temperature of 46 ℃,extraction time of 1. 6 h. Under these conditions,the extraction rate
of essential oil from C. camphora can reach 98. 37%,higher than Soxhlet extraction by 42. 92%,and higher than vapor
distillation by 26. 96% . When 0. 6% ethanol was added as co-solvent on supercritical CO2extraction,the extraction time
can be shortened by 26 min,which contributed to reduce the cost. The research on the variation law of C. camphora leaf
oil was also carried out,results showed that the content of C. camphora leaf oil in Summer and Autumn was higher than
in Spring and Winter,which touching the bottom in January.
Key words:Cinnamomum camphora (L.)leaf;essential oil;extraction
植物精油一般具有解热镇疼、安神镇定、抗癌活
性和抗过敏活性等广泛的药理活性,因而获得了越
来越多的重视[1,2]。香樟叶属香樟树的叶器官,遍
布于长江以南,为湘南地区常见乔木,是优良的行道
树及庭荫树[3]。其所富含的芳樟醇是目前的天然
香料库中使用频率很高的一种广谱性香料,而其精
油的药理活性亦逐渐被挖掘[4]。而香樟叶新陈代
谢周期短[5],且定期科学采摘有助于维持樟树良好
的生长状态,因此樟叶可作为制备精油的理想材料。
随着香樟叶精油药理活性研究的不断深入,其市场
需求势必增大,而超临界流体萃取技术作为一种现
代分离技术,具有萃取效率高、纯度好等优势,将逐
步成为大规模提取生产植物精油的首选技术[6,7]。
目前,超临界 CO2 用于萃取香樟叶精油已有初步尝
试[8],但时间、能耗等各方面成本尚存在改进空间。
近年来发现,加入适宜的夹带剂能促进物料在超临
界流体的溶解和强化流体的选择性,可进一步提高
其萃取效率[9]。但夹带剂对超临界 CO2 萃取香樟
叶精油的强化作用鲜见报道。同时,地域和季节的
差异是影响香樟叶精油含量的重要因素,永州作为
樟树的适宜种栽地,樟叶的综合利用却十分有限,其
精油的含量缺乏数据积累,四季含量的分布差异亦
不明确。基于此,本文拟研究超临界 CO2 萃取条件
对香樟叶精油提取效果的影响,探讨乙醇和异丙醇
作为夹带剂对工艺的强化作用,并与常规方法进行
比较,以期提高永州香樟叶的附加值。
1 材料与仪器
1. 1 原料与试剂
新鲜香樟叶(选取校园周围种植樟树的三条内
行道,于 2014 年 4 月 ~ 2015 年 3 月每月定期随机均
匀采集 20 株,干燥粉碎过 40 目筛后装于褐色磨砂
瓶冷冻保存);所选试剂均为分析纯,天津市大茂化
学试剂厂。
1. 2 仪器与设备
HA121-50-01 超临界 CO2 萃取仪,南通华界超
临界萃取有限公司;KQ5200B 型超声波清洗器,昆
山超声仪器有限公司;WG-71 电热鼓风干燥箱,天
津市泰斯特仪器有限公司;FZ-102 植物粉碎机,上
海胜启仪器仪表有限公司;DF-101S 集热式恒温加
热磁力搅拌器,郑州长城科工贸有限公司;SHB-III
循环水式多用真空泵,郑州长盛实验仪器有限公司;
pHS-3C精密 pH 计,大连中汇达科技仪器有限公
司;K201D-II 旋转蒸发仪 郑州长城科工贸有限公
司。
2 实验方法
2. 1 香樟叶精油含量测定
参照 GB /T 10359-2008 对原料油含量进行测
定:称取约 10 g试验样品转移至干燥过的索氏抽提
器中用正己烷提取 2 次,每次提取 4 h,合并抽提液
后称取精油质量,重复三次。测得香樟叶精油平均
含量为 9. 47%。
2. 2 超临界 CO2 萃取
将所有月份采集制备的香樟叶等量混合后准确
称取 100 g香樟叶,置于萃取套内,用细铁丝扎紧后
放进萃取剂,冲入 10 Pa CO2,盖紧称量釜;将高压釜
放进装有少量水的大烧杯中,置于恒温搅拌器上,接
上循环冷却水,控制其温度在 15 ℃左右。萃取开始
后,观察冷凝器的液滴下落和虹吸现象,直至不再有
液滴下落,在冷凝器周围及高压釜内充满雾状流体
为止;萃取完毕后关掉恒温器和循环冷凝水,将釜内
CO2 缓慢放出,压力降至常压后用乙醇收集产品,称
质量,计算萃取率[10]。
提取率 =精油质量 /原料质量 × 100%
萃取率 =精油质量 /原料含油量 × 100%
2. 3 超临界 CO2 萃取工艺优化
以萃取压力 10 MPa、萃取温度 30 ℃、萃取时间
0. 5 h和 CO2 流量为 10 L /h 为初始条件,分别改变
萃取压力(10、15、20、25、30 MPa)、萃取温度(30、
35、40、45、50 ℃)、萃取时间(0. 5、1、1. 5、2、2. 5 h)
和 CO2 流量(10、15、20、25、30 L /h),考察其对香樟
叶精油萃取率的影响。在单因素试验基础上,根据
Box-Behnken试验设计原理,以萃取率为响应值,进
行响应面试验,并验证最适工艺条件。
2. 4 对比试验
分别以固定提取条件下的水蒸气蒸馏和索氏提
取法(提取溶剂为正己烷)为对照,提取时间与超临
界 CO2 最适萃取时间保持一致,比较三种方法萃取
效率的优劣。
2. 5 夹带剂对香樟叶精油萃取率的影响
在最适条件下保持萃取压力、萃取温度和 CO2
不变,分别按不同 CO2 流量百分比的乙醇和异丙醇
加入辅助溶剂,在不同时间段与不加入夹带剂的试
验组进行比较,评价其对香樟叶精油萃取率的影响。
2. 6 季节变化对香樟叶精油含量的影响
将 2014 年 4 月 ~ 2015 年 3 月采集得到的 12 份
样品参照 GB /T 10359-2008 分别测定其含油量,重
复三次,并按照月份和季节进行统计分析。
2. 7 数据分析
试验数据以平均值 ±标准差(Mean ± SD)表示。
采用 Microsoft Office Excel 2007、Design Expert 8. 0.
5b和 SPSS 工具进行处理,并用 Duncan 多重比较
(SSR法)检验各处理平均数之间的差异显著性(P
< 0. 05)。
3 结果与讨论
3. 1 单因素试验
由图 1(A)知,随着萃取压力的升高,香樟叶精
油萃取率迅速增加,当萃取压力超过 15 MPa 后,香
樟叶精油萃取率变化不明显,但高压环境(大于 30
MPa)会使萃取率下降。可见,一定范围内,超临界
流体的密度与萃取压力的变化成正比,即流体密度
越大,萃取效率越高。但二者并非呈线性关系,若萃
48 天然产物研究与开发 Vol. 28
取压力过大,易使萃取原料压缩变形,同时增加了色
素等杂质的溶出,使得萃取效率下降。故选择 15
MPa左右为较适萃取压力。
由图 1(B)知,升温时可明显增强待分离组分的
蒸气压和物料的扩散系数,从而提高萃取率;但过高
的温度会导致 CO2 密度急剧下降,分离组分的挥发
度和扩散系数的提高开始难以补偿 CO2 密度降低
所造成的溶解能力下降,成分本身在高温下亦有被
破坏分解的可能。45 ℃之前,随着萃取温度的提
升,香樟叶精油的萃取率逐渐增加;超过 45 ℃后,香
樟叶精油萃取率开始下降。故选择 45 ℃左右为较
适萃取压力。
由图 1(C)知,萃取时间的变化对香樟叶精油萃
取率的影响较大,1. 5 h 前,随着萃取时间的延长,
肉桂油萃取率迅速增加,其影响力要远大于其它 3
个因素;当萃取时间超过 1. 5 h,香樟叶精油的萃取
量已趋于饱和,萃取率变化趋于稳定。可见,随着时
间的延长和香樟叶精油萃取率的提高,溶液体系的
渗透压逐渐达到平衡,继续提高萃取率变得非常困
难。所以选用 1. 5 h左右为提取时间较合适。
由图 1(D)知,CO2 流量的变化对香樟叶精油萃
取率的影响相对平缓,随着 CO2 增加,其萃取率的
增幅逐渐减小;当 CO2 流量超过 20 L /h 后,香樟叶
精油萃取率开始缓慢下降。可能是 CO2 流量增加
一方面可增大萃取过程的传质推动力,从而提高了
萃取能力;而另一方面,CO2 流量过大可使 CO2 在
样品上停留时间缩短,不利于萃取工艺的进行,成本
也相应提高。因此确定 CO2 最适流量为 20 L /h。
A B9593
91
89
87
85
83
81
79
77
75
精
油
萃
取
率
Ex
tra
ct
io
n%
ra
te
%of
%
es
se
nt
ia
l%o
ils
(%
) 9593
91
89
87
85
83
81
79
77
75
精
油
萃
取
率
Ex
tra
ct
io
n%
ra
te
%of
%
es
se
nt
ia
l%o
ils
(%
)
95
93
91
89
87
85
83
81
79
77
75
精
油
萃
取
率
Ex
tra
ct
io
n%
ra
te
%of
%
es
se
nt
ia
l%o
ils
(%
)
95
93
91
89
87
85
83
81
79
77
75
精
油
萃
取
率
Ex
tra
ct
io
n%
ra
te
%of
%
es
se
nt
ia
l%o
ils
(%
)
0.5% 1.0% 1.5% 2.0% 2.5
10% 15% 20% 25% 30 30% 35% 40% 45% 50
10% 15% 20% 25% 30
萃取压力
Extraction%pressure(MPa)
萃取温度
Extraction%temperature(℃)
萃取时间
Extraction%time(min)
CO2流量
CO2%flow%rate(L/h)
C D
图 1 萃取压力(A)、萃取温度(B)、萃取时间(C)和 CO2 流量(D)对香樟叶精油萃取率的影响
Fig. 1 Effects of extraction pressure (A),extraction temperature (B) ,extraction time (C)and CO2 flow rate (D)on the extraction
rate of essential oil from C. camphora leaf
注:不同小写字母代表差异显著(P < 0. 05)
Note:Different lowercase letters indicated significant differences at P < 0. 05 level
3. 2 响应面试验
根据单因素试验结果,选取萃取压力(A)、萃取
温度(B)和萃取时间(C)三个因素为较为显著因
素,固定 CO2 流量为 20 MPa,以萃取率为响应值,设
计响应面试验,方案见表 1。
采用 Design-Expert 8. 0. 5b 软件对表 2 中实验
结果进行多项拟合回归,得到香樟叶精油萃取率对
萃取压力(A)、萃取温度(B)、萃取时间(C)的二次
多项回归模型方程:Y = -490. 98700 + 7. 94920A +
20. 59110B + 60. 04700C-0. 02580AB + 0. 15800AC +
0. 06400BC-0. 19224A2-0. 22144B2-20. 24400C2。
由表 2 ANVOA分析知,模型的 F = 26. 57、P =
0. 0001 < 0. 01,差异极显著;失拟项的 P 值为
0. 0634,不显著,说明试验误差较小;相关系数 R2 =
0. 9716 和校正系数 Adj. R2 = 0. 9350,说明响应值的
变化有 93. 50%来源于所选因素,即来源于萃取压
力、萃取温度、萃取时间,显示模型拟合度良好;变异
系数(CV)仅为 1. 96%,说明模型的重现性很好。
58Vol. 28 陈铁壁等:永州香樟叶精油的提取及其季节含量变化
表 1 香樟叶精油萃取率响应面试验方案及结果
Table 1 Design and result of response surface analysis for the extraction of essential oil from C. camphora leaf
试验号
No.
(A)萃取压力
Extraction
pressure (MPa)
(B)萃取温度
Extraction
temperature (℃)
(C)萃取时间
Extraction
time (h)
提取率
Yield (%)
萃取率
Extraction
rate (%)
萃取率预测值
Theoretical
extraction rate (%)
1 10 40 1. 5 7. 69 80. 32 79. 03
2 20 40 1. 5 8. 74 91. 37 92. 90
3 10 50 1. 5 8. 19 85. 56 84. 03
4 20 50 1. 5 9. 00 94. 03 95. 32
5 10 45 1 7. 58 79. 21 80. 12
6 20 45 1 8. 98 93. 82 91. 91
7 10 45 2 7. 85 81. 98 83. 89
8 20 45 2 9. 39 98. 17 97. 26
9 15 40 1 7. 96 83. 21 83. 59
10 15 50 1 8. 26 86. 35 86. 98
11 15 40 2 8. 47 88. 46 87. 83
12 15 50 2 8. 83 92. 24 91. 86
13 15 45 1. 5 9. 30 97. 16 98. 16
14 15 45 1. 5 9. 29 97. 03 98. 16
15 15 45 1. 5 9. 47 98. 96 98. 16
16 15 45 1. 5 9. 50 99. 29 98. 16
17 15 45 1. 5 9. 41 98. 37 98. 16
表 2 回归模型方差分析
Table 2 Analysis of variance for quadric regression model
方差来源
Source
平方和
Sum of
squares
自由度
df
均方
Mean square F P
显著性
Significant
模型 Model 761. 29 9 84. 59 26. 57 0. 0001 **
A 316. 51 1 316. 51 99. 43 < 0. 0001 **
B 27. 45 1 27. 45 8. 62 0. 0218 *
C 41. 68 1 41. 68 13. 09 0. 0085 **
AB 1. 66 1 1. 66 0. 52 0. 4931
AC 0. 62 1 0. 62 0. 20 0. 6713
BC 0. 10 1 0. 10 0. 030 0. 8627
A2 97. 25 1 97. 25 30. 55 0. 0009 **
B2 129. 04 1 129. 04 40. 54 0. 0004 **
C2 107. 85 1 107. 85 33. 88 0. 0006 **
残差 Residual 22. 28 7 3. 18
失拟项 Lack of Fit 18. 04 3 6. 01 5. 68 0. 0634
纯误差 Pure Error 4. 24 4 1. 46
总和 Cor Total 783. 58 16
R2 = 0. 9716 Adj. R2 = 0. 9350
CV% =1. 96%
注:**P < 0. 01 为极显著;* P < 0. 05 为显著。
Note:**P < 0. 01 indicated extremely significant;* P < 0. 05 indicated significant.
68 天然产物研究与开发 Vol. 28
回归模型中一次项 A和 C 及其二次项 A2、B2 和 C2
的 P 值均小于 0. 01,达到极显著,而其交互项显著
性较差(P > 0. 05)。表明实验因素对响应值不是简
单的线性关系,而是一种非线性关系。各因素的效
应关系为:A(萃取压力)> C(萃取时间)> B(萃取
温度)。
根据回归方程得出不同因子的响应面和等高线
结果见图 2,3D响应面图和二维等高线图可直观描
绘回归模型,既可分析出多个自变量对响应值的影
响,也可体现响应值对不同自变量变化的敏感程度。
响应曲面坡度的陡峭程度反映了操作条件改变下响
应值敏感性的大小;等高线图形状越趋于圆形,表明
两个自变量间的交互效应越弱,若等高线的形状接
近椭圆形,表明两个自变量间交互作用较强。相对
而言,本试验中 A(萃取压力)和 B(萃取温度)交互
作用曲面最为陡峭,其等高线的曲面也最为接近椭
圆,表明其对香樟叶精油提取率的交互作用最为明
显。
B:萃取温度
Extraction%
temperature(℃)
A:萃取压力
Extraction%
pressure(MPa)
105
100
95
90
85
80
75萃
取
率
Ex
tra
ct
io
n%
ra
te
(%
)
105
100
95
90
85
80
75萃
取
率
Ex
tra
ct
io
n%
ra
te
(%
)
105
100
95
90
85
80
75萃
取
率
Ex
tra
ct
io
n%
ra
te
(%
)
50
48 46 44 42 40 10 12
14 16
18 20
A:萃取压力
Extraction%
pressure(MPa)
10 12
14 16
18 202.0 1.8 1.6 1.41.21.0C:萃取时间
Extraction%
time(min)
2.0 1.8 1.6 1.41.21.0C:萃取时间
Extraction%
time(min)
B:萃取温度
Extraction%
temperature(℃)
504846444240
萃取率
Extraction%rate(%)50
48
46
44
42
40
10% 12% 14% 16% 18% 20
A:萃取压力
Extraction%pressure(MPa)
10% 12% 14% 16% 18% 20
A:萃取压力
Extraction%pressure(MPa)
40% 42% 44% 46% 48% 50
B:萃取温度
Extraction%temperature(℃)
2.0
1.8
1.6
1.4
1.2
1.0
C:
萃
取
时
间
Ex
tra
ct
io
n%
tim
e(
m
in
)
2.0
1.8
1.6
1.4
1.2
1.0
C:
萃
取
时
间
Ex
tra
ct
io
n%
tim
e(
m
in
)
B:
萃
取
温
度
Ex
tra
ct
io
n%
te
m
pe
ra
tu
re
(℃
)
图 2 各提取因素之间的交互作用影响
Fig. 2 The interaction between different factors of the extraction of essential oil
3. 3 验证性试验
采用 Design-Expert 8. 0. 5b 软件对二次多项式
回归方程进行计算,确定最适的提取条件为萃取压
力 18. 28 MPa、萃取温度 45. 67 ℃、萃取时间为 1. 63
h,在 CO2 流量为 20 L /h 下,预测萃取率为
100. 637%。考虑到实际操作的局限性,提取工艺最
终修正为:萃取压力 18 MPa、萃取温度 46 ℃、萃取
时间为 1. 6 h、CO2 流量 20 L /h。此条件下进行试验
验证,设置 4 个试验组,每组平行测定三次,如表 3
所示,得到香樟叶精油实际萃取率为(98. 37 ±
0. . 57)%,对应提取率为(9. 41 ± 0. 05)%。
设置索氏提取和水蒸气蒸馏两个对比试验组:
称取 10 g干燥经研磨的香樟叶粉末移入滤纸筒内,
连接经干燥恒重的接收瓶,由冷凝管上端加入正己
78Vol. 28 陈铁壁等:永州香樟叶精油的提取及其季节含量变化
烷 120 mL,与 70 ℃水浴加热 1. 6 h,回收正己烷后
于 105 ℃干燥 2 h,取出冷却 30 min 后称重,设置 4
个试验组,每组平行三次;称取 10 g 处理后的香樟
叶粉末于 500 mL蒸馏瓶中,持续补充水分保持萃取
液介于蒸馏瓶容量 1 /3-2 /3 之间,蒸馏提取 1. 6 h,
试验组设置同上。
表 3 香樟叶精油萃取率
Table 3 Extraction rates of essential oil from C. camphora leaf using different methods
试验号
No. 1 2 3 4
平均值
Mean value (%)
索氏提取 Soxhlet extractor method 55. 13 ± 1. 10 54. 85 ± 0. 93 55. 77 ± 1. 35 55. 87 ± 1. 04 55. 40 ± 1. 05c
水蒸气蒸馏 Vapor distillation 71. 40 ± 1. 61 72. 37 ± 1. 09 71. 02 ± 1. 05 71. 91 ± 1. 23 71. 68 ± 1. 21b
超临界 CO2Supercritical carbon dioxide 98. 38 ± 0. 71 98. 00 ± 0. 42 98. 54 ± 0. 36 98. 55 ± 0. 80 98. 37 ± 0. 57a
注:表中不同小写字母代表差异显著(P < 0. 05)。
Note:Different lowercase letters indicated significant differences at P < 0. 05 level.
可见,不同提取方法对香樟叶精油萃取率的影
响差异显著。相同时间内,超临界 CO2 法萃取率比
索氏提取和水蒸气蒸馏分别高出 42. 97 和 26. 69 个
百分点,且提取温度较低,有利于节省能耗,故相对
而言超临界 CO2 法具有明显的优势。
3. 4 夹带剂对香樟叶精油萃取率的影响
夹带剂的选用应建立在其本身毒性低,且对萃
取成分污染性小的基础上。由图 3 知,采用不同
CO2 流量分数的乙醇、异丙醇作为夹带剂时,对香樟
叶精油的萃取效果均有不同程度的改善。相对而
言,采用 0. 6% CO2 流量乙醇时,效果与成本方面最
为理想,在最适工艺条件下提取 70 min 时萃取率即
达(98. 21 ± 0. 73)%,相对于不添加夹带剂的萃取
工艺,萃取率饱和点提前约 26 min。对比分析
0. 6% CO2 流量乙醇和异丙醇作为夹带剂萃取
70min的效果时发现,差异不显著,但两者相对于空
白对照和纯水对照组均差异显著,萃取效果有明显
改善。基于乙醇廉价易得的特点,确定最适夹带剂
为添加 0. 6% CO2 流量乙醇。
100
99
98
97
96
95
94
93
92
91
90
萃
取
率
Ex
tra
ct
io
n%
ra
te
(%
)
100
99
98
97
96
95
94
93
92
91
90
萃
取
率
Ex
tra
ct
io
n%
ra
te
(%
)
100
98
96
94
92
90
88
86
84
82
80
精
油
萃
取
率
Ex
tra
ct
io
n%
ra
te
%of
%es
se
nt
ia
l%o
ils
(%
)
70% 80% 90
萃取时间
Extraction%time(min)
70% 80% 90
萃取时间
Extraction%time(min)
空白
Blank
水
Water
乙醇
Ethanol
异丙醇
Isopropanol
处理
Treatment
Blank
0.2%CO2Ethanol
0.4%CO2Ethanol
0.6%CO2Ethanol
0.8%CO2Ethanol
Blank
0.2%CO2Isopropanol
0.4%CO2Isopropanol
0.6%CO2Isopropanol
0.8%CO2Isopropanol
图 3 不同夹带剂对香樟叶精油萃取率的影响
Fig. 3 Effect of different modifier on the extraction rate of essential oil from C. camphora leaf
注:不同小写字母代表差异显著(P < 0. 05)。
Note:Different lowercase letters indicated significant differences at P < 0. 05 level.
3. 5 精油含量季节性变化试验
分别准确称取 100 g 各月份(2014 年 4 月 ~
2015 年 3 月)处理的香樟叶,共 12 组,每组平行三
次,参照 GB /T 10359-2008 对原料油含量进行测定,
分别按月和季度进行统计,统计结果见图 3。
香樟叶精油含量在不同月份中的变化较为明
显,其中 1 ~ 5 月和 7 ~ 9 月为含量上升期,其余区间
含量逐渐下降;相对而言,香樟叶精油在 5 月和 9 月
88 天然产物研究与开发 Vol. 28
含量较高,在 1 月含量达到最低。而按季节整体来
看,从夏季(4 ~ 6 月)开始,香樟叶精油含量呈逐季
减少的趋势。相对而言,夏秋(7 ~ 9 月)两季香樟叶
精油含量较为稳定,冬季(10 ~ 12 月)则出现一定的
差异,而春季(1 ~ 3 月)差异性显著。
10.5
10.3
10.1
9.9
9.7
9.5
9.3
9.1
8.9
8.7
8.5
10.5
10.3
10.1
9.9
9.7
9.5
9.3
9.1
8.9
8.7
8.5
精
油
含
量
Co
nt
en
t%o
f%e
ss
en
tia
l%o
ils
(%
)
精
油
含
量
Co
nt
en
t%o
f%e
ss
en
tia
l%o
ils
(%
)
4% 5% 6% 7% 8% 9 10%11%12 1% 2% 3
月份
Month
夏季
Summer
秋季
Autumn
冬季
Winter
春季
Spring
季节
Sesaon
图 4 香樟叶精油含量的变化
Fig. 4 Content variation of essential oil from C. camphora leaf
4 结论
在不考虑其他因素的情况下,根据单因素优化
及响应面实验数据分析得到永州香樟叶精油的最佳
萃取条件:萃取压力 18 MPa、萃取温度 46 ℃、萃取
时间为 1. 6 h、CO2 流量 20 L /h。该条件下萃取率达
(98. 37 ± 0. 57)%。由方差分析和各因素交互作用
可知,各因素的效应关系为:A(萃取压力)> C(萃
取时间)> B(萃取温度)。相对索氏提取和水蒸气
蒸馏而言,超临界 CO2 法在相同的萃取时间和较低
的萃取温度下,精油萃取率分别高出 42. 97 和
26. 69 个百分点,具有明显的优势。采用 0. 6% CO2
流量乙醇作为夹带剂时,在最适工艺条件下提取 70
min时萃取率即达(98. 21 ± 0. 73)%,相对于不添加
夹带剂的萃取工艺,萃取率饱和点提前约 26 min,进
一步提升了萃取效率。香樟叶精油在一年中各月份
含量有一定差异,在 5 月和 9 月含量较高,在 1 月含
量达到最低。从季节整体分析得知,夏秋两季香樟
叶精油含量水平较高,此后逐渐减少,到达春季后其
含量产生了显著性差异。总体而言,永州香樟叶精
油的含量水平较高,是香樟精油产业的适宜发展基
地之一。本研究为永州香樟叶精油年内的分布提供了
一定的数据积累,对其综合利用有一定的积极意义。
参考文献
1 Chen JY(陈建烟),Li YY(李永裕),Wu SH(吴少华).
Advances in mechanism of biological activities of plant es-
sential oils. Nat Prod Res Dev (天然产物研究与开发),
2012,24:1312-1318.
2 Elizaquível P,Azizkhani M,Sánchez G,et al. Evaluation of
Zataria multiflora Boiss. essential oil activity against Esche-
richia coli O157:H7,Salmonella enterica and Listeria mono-
cytogenes by propidium monoazide quantitative PCR in vege-
tables. Food Control,2013,34:770-776.
3 Sun CL(孙崇鲁),Huang KY(黄克瀛),Chen CJ(陈丛
瑾),et al. Extraction of flavonoids from Cinnamomum campho-
ra leaves. Appl Chem Ind (应用化工),2006,35:142-143.
4 Victoria FN,De SBA,Savegnago L,et al. Involvement of se-
rotoninergic and adrenergic systems on the antidepressant-
like effect of E. uniflora L. leaves essential oil and further
analysis of its antioxidant activity. Neurosci Lett,2013,544:
105-109.
5 Wu XW(吴学文),Xiong Y(熊艳),You KY(游奎一).
Essential oils from the leaves of Cinnamomum camphora.
Guihaia (广西植物),2011,31:139-142.
6 Tao NP(陶宁萍),Zhou M(周敏),Wang XC(王锡昌).
Comparison of different methods of fish oil extraction from
yellow fintuna orbital meat. China Oils Fats (中国油脂),
2011,36:41-44.
7 Weng T(翁婷),Jin YZ(金银哲),Tao NP(陶宁萍),et al.
Supercritical carbon dioxide extraction of astaxanthin from
antarctic krill (Euphausia superba). Nat Prod Res Dev (天
然产物研究与开发) ,2013,25:1404-1410.
8 Qin GZ (秦国正),Ding JP (丁家鹏),Dou DY(窦德宇),
et al. Supercritical fluid extraction technology for Cinnamo-
mum camphora leaf oil. J Wannan Med Coll (皖南医学院
学报),2011,5:362-364.
9 Sharif KM,Rahman MM,Azmir J,et al. Ethanol modified
supercritical carbon dioxide extraction of antioxidant rich ex-
tract from Pereskia bleo. J Ind Eng Chem,2015,21:1314-
1322.
10 Yuan XY (袁先友),Zhang M(张敏). Modern instrumental
analysis and food quality and safety testing. Chengdu:South-
west Jiaotong University Press (西南交通大学出版社),
2007. 203-217.
98Vol. 28 陈铁壁等:永州香樟叶精油的提取及其季节含量变化