全 文 ：不同类型表面活性剂在土壤上的吸附特征比较研究 3
李克斌1 ,2 　刘惠君1 　马　云1 　张　雍1 　刘维屏1 3 3
(1 浙江大学环境科学研究所 ,杭州 310029 ; 2 西北大学化学系 , 西安 710069)
【摘要】　应用平衡振荡法 ,研究了阴、阳和非离子表面活性剂在土壤上的吸附. 结果表明 ,阳离子表面活性
剂十六烷基三甲基溴化铵能强列吸附在 6 种不同性质的土壤上 ,吸附等温线为 L 型 ,分配常数 Kd 为 310
×102～48 ×102 L·kg - 1 ;阴离子表面活性剂十二烷基苯磺酸钠、非离子表面活性剂 OP 及 Tween220 的吸
附等温线随土壤类型不同而不同 ,有 L 、S等型 ,吸附强度远弱于阳离子表面活性剂 , Kd 分别大体处于 513
～39、0113～0144 ( Tween220)和 414～2214 L·kg - 1 (OP) . 阳离子表面活性剂的土壤最大吸附量与土壤阳
离子交换容量呈线性相关. 低浓度范围内 ,阴离子表面活性剂的土壤分配常数与土壤粘粒含量呈正相关.
同时土壤颗粒表面的电荷特性也影响吸附. 非离子表面活性剂的 Kd 与土壤粘粒、砂粒、粉沙含量及表面
积存在经验函数关系.
关键词 　表面活性剂 　吸附 　土壤
文章编号 　1001 - 9332 (2004) 11 - 2067 - 05 　中图分类号 　S15313 　文献标识码 　A
Adsorption characteristics of three types of surfactants in soils. L I Kebin1 ,2 ,L IU Huijun1 ,MA Yun1 ,ZHAN G
Yong1 ,L IU Weiping1 ( 1 Institute of Envi ronmental Science , Zhejiang U niversity , Hangz hou 310029 , China ;
2 Depart ment of Chemist ry , Northwest U niversity , Xi’an 710069 , China) . 2Chin. J . A ppl . Ecol . ,2004 ,15
(11) :2067～2071.
Surfactants after entering soil may interact with other xenobiotics of sufactant and alter their behaviors. These in2
teractions are very complex ,and depend heavily on a range of parameters including surfactant concentration in
soil2water ,its CMC and adsorption characteristics of sufactant and pollutant etc. In this paper ,batch sorption ex2
periment was employed to study the adsorption characteristics of three types of surfactants , viz. an anionic , a
cationic , and two nonionic surfactants , in 6 soils. The results showed that the adsorption isotherms of
cetyltrimethylammonium bromide (CTMAB) were L2shape ,with distribution coefficients ( Kd) varied between
300 to 4800 L·kg - 1 in lower concentration range. The adsorption isotherms of sodium dodecyl benzene sulfonate
C12 LABS ,OP and Tween220 were L2 or S2shape ,depending on surface2active molecular and soil properties. The
affinity of anionic and nonionic surfactants to soil was weaker than that of cationic surfactant . The Kd for C12
LABS , Tween220 and OP was within 513～39 ,0113～0144 and 414～2214 L·kg - 1 ,respectively. For sodium
dodecyl benzene sulfonate , Kd was positively correlated with soil clay fraction ,and the charge property of soil was
also influential in its sorption. For OP and Tween220 ,the empirical relations of Kd to soil properties ,clay ,silt ,
sand contents ,and surface area ,were established by using regression analysis. Cationic exchange capacity showed
a strong positive correlation with the maximum adsorption capacity of soils ,which might indicate that the ionic
exchange mechanism played an important role in adsorption of CTMAB.
Key words 　Surfactants , Sorption , Soil. 3 国家自然科学基金资助项目 (30270767) .3 3 通讯联系人.
2003 - 11 - 04 收稿 ,2004 - 02 - 18 接受.
1 　引 　　言
表面活性剂是一类两亲性物质 ,具有降低水土
界面张力、改善疏水化合物的亲水性和土壤分散程
度等性能. 表面活性剂与其它污染物共存时 ,由于它
们之间的相互作用 ,可能会影响 (甚至改变) 其它污
染物的原有环境行为 ,如吸附、解吸、淋溶[5 ] 、微生
物降解[9 ,18 ]及光解[24 ]等. 不过这种相互作用过程很
复杂 ,依赖于一系列的因素 ,包括表面活性剂在土2
水体系中的浓度、表面活性剂的临界胶束浓度
(CMC) 、表面活性剂和污染物的吸附特性、污染物
溶解度和土壤类型[10 ]等. 前几个因素都与表面活性
剂在土壤上的吸附有关 ,可见吸附对表面活性剂影
响其它污染物的土壤归宿至关重要. 近年来对表面
活性剂一是研究其对污染物环境行为的影响 ;二是
研究其在氧化物、矿物质上吸附及对其界面性能的
影响. 一般来说 ,阴离子和非离子表面活性剂的吸附
较弱 ,典型的吸附等温线为 S 形 ,存在 4 个明显区
域 ,但这会随吸附剂性质、表面活性剂浓度范围不
同 ,只能观察到其中一个或几个区域 ;阳离子表面活
性剂吸附相对较强 ,表观吸附等温线多为 L 型. 土
壤是一个氧化物、矿物质和有机质等构成的复合体 ,
其性质与纯氧化物、矿物质有所不同 ,表面活性剂在
应 用 生 态 学 报 　2004 年 11 月 　第 15 卷 　第 11 期 　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　
CHIN ESE JOURNAL OF APPL IED ECOLO GY ,Nov. 2004 ,15 (11)∶2067～2071
土壤中的行为和归宿国内外研究也较少[3 ,4 ] ,系统
研究不同类型表面活性剂的土壤吸附特征差异鲜见
报道. 因此 ,本文选择 3 种不同性质的表面活性剂 ,
研究比较它们的土壤吸附特征、性能与土壤性质的
关系和一些其它因素对吸附的影响 ,为评价表面活
性剂的环境污染和开展应用表面活性剂进行污染治
理和土壤修复提供理论依据.
2 　材料与方法
2. 1 　供试材料
土壤采自浙江北部地区 ,采样点、类别和土壤性质见表
1.土壤样品风干、过筛 (孔径为 110 mm) 后待用. 表面活性
剂 :十六烷基三甲基溴化铵 (CTMAB) ≥9910 % ,AR 级 ;十二
烷基苯磺酸钠 (C12 LABS) ≥83 % ,CP 级 ; Tween220 ,CP 级 ;
OP ,CP 级. 25 ℃下它们的 CMC 分别为 912 ×10 - 4 mol·
L - 1 [22 ] 、288 mg L - 1 (测定值) 、44～58 mg·L - 1 [15 ] 和 8917 μmol·L - 1 (由 Hisas 方程[13 ]估计) . CHCl3 、NaCl、CaCl2 、NH4(CNS) 、Co (NO3) 2·6H2O 均为 AR 级 ;95 %乙醇 ;亚甲基兰 ;亮绿 ,SS.212 　吸附实验21211 吸附等温线 　采用平衡振荡法. 通过预备实验确定吸附达到平衡时吸附质处于初始浓度 15 %～85 %所需的合适固液比. 对 C12LABS、CTMAB、Tween220 及 OP 分别取 011、0101、0105 和 0105. 此后在具塞三角瓶中称取一定量的土壤 ,按上述固液比定量移入某一浓度的表面活性剂 + 0101mol·L - 1 NaCl 溶液. 设置浓度 C12 LABS 为 10、50、10、200、500 及 1 000 mg L - 1 ; CTMAB 为 0105、011、1、2 和 5 倍的CMC ;OP :50、100、200、400、700 和 1 000 mg L - 1 ; Tween220为 10、40、70、100 和 150 mg·L - 1 . 密封后在 25 ±2 ℃下振荡24 h ,使吸附达到平衡[3 ,4 ] ,离心分离 (4 000 r·min - 1 ×30min) ,测定上清液中表面活性剂的浓度. 所有实验均设 2 个重复 ,同时带空白样 (不加土壤 ,其它相同) ,消除容器壁吸附对结果的影响.
表 1 　土壤理化性质[ 20]
Table 1 Physical and chemical properties of soils
土壤编号
No. of soil
采样地
Location
土壤类别
Siol type
有机质
Organic matter
(g·kg - 1)
p H ,V (soil)∶
V ( H2O) =
1∶1
粘粒
Clay
(g·kg - 1)
砂粒
Silt
(g·kg - 1)
粉沙
Sand
(g·kg - 1)
CEC
(cmol·kg - 1)
比表面积
Surface area
(m2·g - 1)
1 余杭 Yuhang 水稻土 Rice soil 40 7167 378 61 482 3010 138143
2 临安 Linan 红壤 Paddy soil 4 4114 493 156 310 1517 33154
3 安吉 Anji 水稻土 Paddy soil 43 7136 151 344 442 1718 66191
4 安吉 Anji 水稻土 Paddy soil 28 4179 254 293 408 614 33129
5 德清 Deqing 黄壤 Yellow soil 215 5123 253 371 326 1112 164192
6 德清 Deqing 水稻土 Paddy soil 40 419 289 113 535 1214 46172
21212 p H 和离子强度的影响 　通过预备实验确定平衡溶液
p H 达到预设值 (4、6、7 和 8)所需加入 015 mol·L - 1 NaOH 或
HCl 的量. 然后 ,称取土样 ,移入预备实验确定的 NaOH 或
HCl 溶液 (015 mol·L - 1 ) ,再加入定量的表面活性剂 + 0101
mol·L - 1 NaCl 溶液 ,最后以 0101 mol·L - 1 NaCl 补充溶液体
积到按固液比确定的值. 其它过程同上 ,只是吸附平衡后静
置片刻测定上清液 p H ,然后离心分离.
用一定初始浓度的表面活性剂 + 不同浓度 NaCl (01005
～015 mol·L - 1)溶液 ,考察强度 ( I)对表面活性吸附的影响.
213 　分析方法
CMC测定采用电导法[22 ] ;表面活性剂浓度 (C12LABS)
测定采用亚甲基兰分光光度法 [14 ] ;CTMAB 测定用亮绿褪色
分光光度法[8 ] ; Tween220 采用硫氰酸铵、钴盐显色 ,二氯甲
烷萃取后 ,在 620 nm 波长处测定吸光值[23 ] ;OP 采用紫外分
光光度法 ,以土壤/ 水体系分离液为参比 ,在 277 nm 波长处
测定吸光值[2 ] . 吸光值的测定均在岛津 UV22401PC 型紫外
可见分光光度仪上完成.
3 　结果与讨论
311 　C12LABS 吸附
阴离子表面活性剂 C12LABS 在土壤上的吸附
等温线见图 1. 由图 1 可见 ,C12 LABS 在 1、2 号土壤
图 1 　十二烷基苯磺酸钠在土壤上吸附等温线 (25 ℃)
Fig. 1 Sorption isothems of dodecyl benzene sulfonic acid sodium in soils
at 25 ℃.
上的吸附量随溶液平衡浓度的增加连续增加 ,但溶
液浓度 > 50 mg·L - 1时 ,2 号土壤上的这种增加趋势
变缓 ;3～6 号土壤上的吸附在 150～400 mg·L - 1范
围内存在一个最大吸附点. 1、2 号土壤的吸附量比
其它几种大. C12LABS 在 6 种土壤上的不同吸附行
为可能与土壤性质有关. 一般认为 ,阴离子表面活性
剂在土壤上的吸附主要是疏水分配机理 ,吸附量与
土壤有机值含呈正相关 ,土壤表面电荷特性也会影
响吸附[5 ] .
8602 应 　用 　生 　态 　学 　报 　　　　　　　　　　　　　　　　　　15 卷
　　低浓度范围内 (约 < 200 mg·L - 1) C12LABS 在
土壤上的分配常数 Kd (4 号土除外) 在 513～39 之
间 ,除 2 号土壤上的 Kd = 39 外 ,其余 4 个都在 20
以内 ,与 Holt 等[7 ]报道的 LAS 在土壤上的 Kd 值约
为 20 基本一致. Kd 与土壤理化性质相关性分析发
现 , Kd 还与土壤粘粒含量显著相关 ( P < 0105 ,单
尾) ,表明粘粒也是 C12LABS 吸附的活性成份. 2 号
土壤有机质含量较低 ,粘粒含量不能完全说明 Kd
明显高于其它值的原因. 这可能是红壤土 (溶液 p H
= 412 ,p HIEP多在 4 左右[21 ]) 表面的弱负电性有利
于 C12 LABS 的吸附. C12LABS 在 6 号土壤上吸附量
的降低点与其在水、吸附平衡液中的 CMC 一致 ,说
明 C12LABS 在 3～6 号土壤上吸附等温线的最大点
可能是当其浓度 > CMC 后 ,吸附态的胶束因静电斥
力发生解吸 (图 2) . 这一现象同时提示 :高浓度 C12
LABS 有利于解吸土壤上的有机污染物和开展被污
染土壤的物理、化学及生物修复.
图 2 　十二烷基磺酸钠在去离子水和 6 号土离心液中的 CMC (25
℃)
Fig. 2 CMC for C12LABS in deionized water and in centrifugal super2
natant at 25 ℃.
Ⅰ1 吸附量 Adsorbed amount , Ⅱ1 离心液 Centrifugal suppenata , Ⅲ1
去离子水 Deionic water.
312 　CTMAB 吸附
25 ℃下 CTMAB 在几种土壤上的吸附等温线
见图 3. 从图 3 可见 ,CTMAB 在土壤上的吸附等温
为 L 型 ,表明 CTMAB 可能在土/ 液界面形成单层
胶束聚体[17 ] . 吸附量快速增加出现在溶液平衡浓度
215 ×10 - 4～9 ×10 - 4 mol·L - 1间 ,这与通常报道的
CTMAB 的 CMC 值一致. 对吸附等温线的 Lang2
muir 方程 (1)非线性最佳拟合结果见表 2.
　　 q = Q max bCe/ (1 + bCe) (1)
式中 , q 为吸附量 (mg ·kg - 1) , Q max 为最大吸附量
(mg ·kg - 1) , b 为吸附和解吸速率比值 (L ·mol - 1) ,
Ce 为平衡浓度 (mol ·L - 1) .
表 2 　阳离表面活性在 6 种土壤上的 Langmuir 吸附等温线拟合结
果和估计的分配常数
Table 2 Fitted parameters of cationic surfactants sorbed by 6 soils using
Langmuir Eq. and the estimated Kd
土壤编号
No. of soil
CTMAB
Qmax
(mg·kg - 1)
b
(L·mol - 1)
r
2 Kd
(10 - 2L·kg - 1)
1 139115 (5123) 1278111 (183812) 0199 4818
2 63127 (0190) 453917 (2910) 0199 7188
3 72107 (2172) 393519 (64213) 0198 7178
4 50124 (2155) 215611 (37018) 0199 2197
5 59121 (0189) 618813 (36014) 0199 10105
6 67120 (6156) 541414 (219518) 0195 9198
括号内值为标准偏差 Data in brackets were standard deviation.
图 3 　十六烷基三甲基溴化铵在土壤上的吸附等温线 (25 ℃)
Fig. 3 Sorption isotherms of cetyltrimethyl2ammonium bromide in soils at
25 ℃.
　　低浓度范围内分配常数 Kd 可用 (1)式及 bCe <
< 1 估算 (表 2) . 比较 CTMAB 和 C12 LABS 的分配
常数 ,可见阳离子比阴离子高 2 个数量级 ,表明土壤
对阳离子表面活性剂的吸附远比阴离子强.
　　十二烷基吡啶 (DP) 在矿物、土壤等天然物质上
存在离子交换、与无机阴离子形成离子对吸附等吸
附机理 ,并且粘粒在吸附中起重要作用[1 ,19 ] . Q max
与土壤理化性质相关分析发现 (表 2) , Q max与 CEC
存在显著线性相关 :
Q max = 17156 + 31736 CEC
( r = 0195 , n = 6 , P = 010034) (2)
由此可见 ,离子交换在 CTMAB 吸附中起主要作用.
313 　Tween220 和 OP 吸附
两个非离子表面活性剂的吸附等温线见图 4 和
图 5. 由图 4、图 5 可见 ,实验浓度范围内 Tween220
在 1 号土壤上的吸附等温线为 S 型 ,当平衡浓度 >
30 mg·L - 1时 ,吸附量随溶液浓度增大增长变快 ;
OP 在平衡浓度 0～950 mg·L - 1之间 ,未观察到吸附
等温线出现最大. 比较图 4、图 5 与图 1、图 3 还可发
现 ,5 号土明显有利于非离子表面活性剂的吸附 ,这
可能是非离子与离子型表面活性在土壤上吸附机理
或土壤中起主要吸附作用的成份不同.
960211 期 　　　　　　　　　　李克斌等 :不同类型表面活性剂在土壤上的吸附特征比较研究 　　　　　　　　　　　
图 4 　Tween 20 在土壤上吸附等温线 (25 ℃)
Fig. 4 Sorption isotherms of Tween220 in soils at 25 ℃.
图 5 　OP 乳化剂在土壤上吸附等温线 (25 ℃)
Fig. 5 Soption isotherms of OP in soils at 25 ℃.
　　Tween220 的吸附等温线用线性方程拟合 ,斜率
即为 Kd ; OP 的吸附等温线用 Frendulich 和 Lang2
muir 方程都能很好拟合. 为便于比较 ,采用 312 方
法计算其低浓度范围内的分配常数 Kd (表 3) . 从表
3 可以看出 , Tween220 吸附很弱 ,OP 吸附强度与阴
离子相当 ,不过远小于 CTMAB. 非离子表面活性剂
通过疏水链在土壤有机质中的分配而吸附 ,不过在
低有机质含量的土壤中它们能通过氢键、质子化
( EOH + )基团与带负电水合铝硅酸盐间的静电作用
等机理吸附 ;高浓度吸附时 ,它还能通过与先前吸附
的表面活性剂分子间的侧面疏水作用提高吸
表 3 　非离子表面活性在 6 种土壤上的分配常数
Table 3 Distribution coeff icients of nonionic surfactants in 6 soils
土壤编号
No. of soil
Kd
Tween220 OP
1 0114 1115
2 0115 1111
3 0113 717
4 0132 617
5 0144 2214
6 0128 414
附[2 ,6 ,11 ] .因此 ,除有机质外 ,矿物质在非离子表面
活性剂吸附中也起重要作用[16 ] .
　　Shen [17 ]发现 ,APE 和 AE 在土壤矿物质上的吸
附容量与其 Si∶( Fe + Al) 有很好的相关性. Mathur
等[12 ] 发现 , 聚氧乙烯型表面活性剂在 Al2O3 和
Fe2O3 上不吸附 ,但强烈吸附在 SiO2 上. 由此尝试
用土壤砂粒、粉沙、粘粒和比表面积反映土壤中 Si
和 Al 的差异 ,对 Tween220 和 OP 的分配常数进行
回归分析 ,得 OP 乳化剂 :
Kd = 013759 clay %(silt % + sand %) S + 313312
( r = 018895 , n = 6 , P = 010176) (3)
Tween220 :
Kd = 010898 (silt % + sand %) / clay % + 012125
( r = 0195 , n = 5 , P = 01012) (4)
3 号土的结果偏离较大 ,剔除后相关系数大大
提高 ,可见土壤砂质在非离子表面活性剂吸附中扮
演重要角色.
314 　p H、离子强度影响
以 5 号土为例 ,溶液 p H 和离子强度对 3 个表
面活性剂吸附的影响见图 6 和图 7. 由图 6 可见 p H
对 Tween220、OP 和 CTMAB 在 5 号土壤上的吸附
无明显影响. p H 升高一方面能提高土壤表面的负电
量 ,增加 OEH +和 CTMA + 的吸附 ,但同时 OE 质子
化程度会减少 ,不利于静电吸附. 不过 OP 还能通过
氢键吸附 ,去除率随 p H 有较小的波动 ,表明多种吸
附机理共存. Brownawell 等[1 ]把 DP 在 Lula 土壤上
的吸附与 p H 无关的原因归于离子交换和粘粒在吸
附 中 起 重 要 作 用. p H 对 CTMAB 吸 附
的 影 响 可 能 具 有 类 似 的 原 因 ( 式 ( 2 ) ) .
图 6 　在 5 号土壤上 p H 对 Tween220、OP 和 CTMAB 吸附的影响
Fig. 6 Effect of p H on sorption of Tween220 ,OP and CTMAB in soil
No. 5.
初始浓度 : Tween220、OP 为 70 mg·L - 1 ;CTMAB 为 3 mmol·L - 1 In2
tial concentration : Tween220 and OP were 70 mg·L - 1 ; CTMAB was 3
mmol·L - 1. 下同 The same below.
　　离子强度 ( I ,或电解质浓度) 对 Tween220 和
CTMAB 的吸附基本无影响 ,但 Ⅰ增加 ,OP 的吸附
有所增加 (图 7) . 对可变电荷吸附剂在 p H > ZPC
时 , I 增加会使其表面负电荷增多 ,有利于 CTMA +
的吸附. 但同时 Na +与 CTMA +的竞争也会随之加
0702 应 　用 　生 　态 　学 　报 　　　　　　　　　　　　　　　　　　15 卷
图 7 　离子强度对 Tween220、OP 和 CTMAB 吸附的影响
Fig. 7 Effect of ionic strength on sorption of Tween220 , OP and
CTMAB.
剧 ,不利于 CTMA +吸附. 电解质的影响最终结果取
决于这两种作用孰优孰劣. I 对 OP 和 Tween220 吸
附的影响是电解质浓度增加非离子表面活性剂的聚
氧乙烯醚亲水基头双电层受到压缩[13 ] ,CMC 降低 ,
从而增加了它们与预先通过氢键等作用吸附的活性
剂分子间的侧面疏水作用. Tween220 对电解质的浓
度变化不如 OP 明显 ,可能与它的分子结构有关 ,这
有待进一步研究.
4 　结 　　论
411 　不同类型表面活性剂在土壤上的吸附有明显
特征. 十六烷基三甲基溴化铵能强列吸附在 6 种不
同性质的土壤上 , Kd 大体在 310 ×102～4810 ×102
L·kg - 1之间. 在 0～415 ×10 - 3 mol·L - 1浓度范围内
吸附等温线为 L 型 ;十二烷基苯磺酸钠、非离子表
面活性剂 OP 和 Tween220 土壤亲和力远弱于阳离
子 , Kd 分别处于 513 ～ 39、0113 ～ 0144 L ·kg - 1
( Tween220)和 414～2214 L·kg - 1 (OP) . 十二烷基
苯磺酸钠在 0～800 mg·L - 1内 ,在土壤上的吸附等
温线随土壤类型不同有 L 、S 型和存在最大吸附点 ;
OP 在 0～1 000 mg·L - 1内吸附等温线为 L 型 ,而
Tween220 在 0～120 mg·L - 1内有 S 和 L 型.
412 　低浓度范围内十二烷基苯磺酸钠在土壤上的
分配常数与土壤粘粒含量呈正相关 ,土壤表面电荷
特性也是影响吸附的因素. 十六烷基三甲基溴化铵
的土壤最大吸附容量与土壤阳离子交换容量呈线性
相关.
413 　选择合适的表面活性剂进行污染修复和治理
时 ,应注意土壤性质对结果的影响.
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作者简介 　李克斌 ,男 ,1968 年生 ,博士 ,主要从事有机污染
物的环境化学和治理技术研究 ,发表论文 20 余篇. Tel :0292
85032655 ; E2mail :kebinli @sohu. com
170211 期 　　　　　　　　　　李克斌等 :不同类型表面活性剂在土壤上的吸附特征比较研究