全 文 ：
摇 摇 摇 摇 摇 生 态 学 报
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摇 摇 第 猿猿卷 第 员圆期摇 摇 圆园员猿年 远月摇 渊半月刊冤
目摇 摇 次
前沿理论与学科综述
森林低温霜冻灾害干扰研究综述 李秀芬袁朱教君袁王庆礼袁等 渊猿缘远猿冤噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎
碱蓬属植物耐盐机理研究进展 张爱琴袁庞秋颖袁阎秀峰 渊猿缘苑缘冤噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎
个体与基础生态
中国东部暖温带刺槐花期空间格局的模拟与预测 徐摇 琳袁陈效逑袁杜摇 星 渊猿缘愿源冤噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎
长白山林线树种岳桦幼树叶功能型性状随海拔梯度的变化 胡启鹏袁郭志华袁孙玲玲袁等 渊猿缘怨源冤噎噎噎噎噎噎
油松天然次生林居群遗传多样性及与产地地理气候因子的关联分析 李摇 明袁王树香袁高宝嘉 渊猿远园圆冤噎噎噎
施氮对木荷 猿 个种源幼苗根系发育和氮磷效率的影响 张摇 蕊袁王摇 艺袁金国庆袁等 渊猿远员员冤噎噎噎噎噎噎噎噎
围封对内蒙古大针茅草地土壤碳矿化及其激发效应的影响 王若梦袁董宽虎袁何念鹏袁等 渊猿远圆圆冤噎噎噎噎噎噎
干热河谷主要造林树种气体交换特性的坡位效应 段爱国袁张建国袁何彩云袁等 渊猿远猿园冤噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎
生物降解对黑碳及土壤上苯酚脱附行为的影响 黄杰勋袁莫建民袁李非里袁等 渊猿远猿怨冤噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎
猿 个树种对不同程度土壤干旱的生理生化响应 吴摇 芹袁张光灿袁裴摇 斌袁等 渊猿远源愿冤噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎
冬小麦节水栽培群体野穗叶比冶及其与产量和水分利用的关系 张永平袁张英华袁黄摇 琴袁等 渊猿远缘苑冤噎噎噎噎
不同秧苗素质和移栽密度条件下臭氧胁迫对水稻光合作用尧物质生产和产量的影响
彭摇 斌袁李潘林袁周摇 楠袁等 渊猿远远愿冤
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根域限制下水氮供应对膜下滴灌棉花叶片光合生理特性的影响 陶先萍袁罗宏海袁张亚黎袁等 渊猿远苑远冤噎噎噎噎
光照和生长阶段对菖蒲根系泌氧的影响 王文林袁王国祥袁万寅婧袁等 渊猿远愿愿冤噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎
植物病原菌拮抗性野生艾蒿内生菌的分离尧筛选和鉴定 徐亚军袁赵龙飞袁陈摇 普袁等 渊猿远怨苑冤噎噎噎噎噎噎噎
不同生物型棉蚜对夏寄主葫芦科作物的选择 肖云丽袁印象初袁刘同先 渊猿苑园远冤噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎
性别和温度对中华秋沙鸭越冬行为的影响 曾宾宾袁邵明勤袁赖宏清袁等 渊猿苑员圆冤噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎
种群尧群落和生态系统
基于干扰的汪清林区森林生态系统健康评价 袁摇 菲袁张星耀袁梁摇 军 渊猿苑圆圆冤噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎
洞庭湖森林生态系统空间结构均质性评价 李建军袁刘摇 帅袁张会儒袁等 渊猿苑猿圆冤噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎
景观尧区域和全球生态
川西米亚罗林区不同海拔岷江冷杉生长对气候变化的响应 徐摇 宁袁王晓春袁张远东袁等 渊猿苑源圆冤噎噎噎噎噎噎
圆园园员要圆园员园 年内蒙古植被净初级生产力的时空格局及其与气候的关系
穆少杰袁李建龙袁周摇 伟袁等 渊猿苑缘圆冤
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地形因子对盐城滨海湿地景观分布与演变的影响 侯明行袁刘红玉袁张华兵袁等 渊猿苑远缘冤噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎
毛乌素沙地南缘植被景观格局演变与空间分布特征 周淑琴袁荆耀栋袁张青峰袁等 渊猿苑苑源冤噎噎噎噎噎噎噎噎噎
贵州白鹇湖沉积物中孢粉记录的 缘援 缘 噪葬月援 孕援以来的气候变化 杜荣荣袁陈敬安袁曾摇 艳袁等 渊猿苑愿猿冤噎噎噎噎
典型河谷型城市春季温湿场特征及其生态环境效应 李国栋袁张俊华袁王乃昂袁等 渊猿苑怨圆冤噎噎噎噎噎噎噎噎噎
秦岭南北近地面水汽时空变化特征 蒋摇 冲袁王摇 飞袁喻小勇袁等 渊猿愿园缘冤噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎
露天矿区景观生态风险空间分异 吴健生袁乔摇 娜袁彭摇 建袁等 渊猿愿员远冤噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎
基于 匀燥造凿则蚤凿早藻和 悦悦粤分析的中国生态地理分区的比较 孔摇 艳袁江摇 洪袁张秀英袁等 渊猿愿圆缘冤噎噎噎噎噎噎噎
资源与产业生态
中国农业生态效率评价方法与实证要要要基于非期望产出的 杂月酝模型分析 潘摇 丹袁 应瑞瑶 渊猿愿猿苑冤噎噎噎噎
舟山市东极大黄鱼养殖系统能值评估 宋摇 科袁赵摇 晟袁蔡慧文袁等 渊猿愿源远冤噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎
不同基因型玉米间混作优势带型配置 赵亚丽袁康摇 杰袁刘天学袁等 渊猿愿缘缘冤噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎
气候与土壤对烤后烟叶类胡萝卜素和表面提取物含量的影响 陈摇 伟袁熊摇 晶袁陈摇 懿袁等 渊猿愿远缘冤噎噎噎噎噎
城乡与社会生态
成都市沙河主要绿化树种固碳释氧和降温增湿效益 张艳丽袁 费世民袁李智勇袁等 渊猿愿苑愿冤噎噎噎噎噎噎噎噎
期刊基本参数院悦晕 员员鄄圆园猿员 辕 匝鄢员怨愿员鄢皂鄢员远鄢猿圆远鄢扎澡鄢孕鄢 预 怨园郾 园园鄢员缘员园鄢猿猿鄢圆园员猿鄄园远
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封面图说院 长白山南坡的岳桦林要要要长白山岳桦林位于海拔约 员苑园园要圆园园园皂之间的山坡遥 这种阔叶林分布在针叶林带的上
面袁成为山地森林的上缘种类袁在世界山地森林中实属罕见遥 岳桦能够顽强地抗御长白山潮湿尧寒冷尧强风等恶劣气
候因素袁在严酷的环境条件下形成纯林袁是与其独特的生长发育机理密切相关的遥 岳桦的枝干颇具韧性袁在迎风处袁
由于风吹雪压袁树干成片地向背风侧倾斜袁这种特性使它能不畏风雪袁顽强生存遥 随着海拔的升高袁岳桦林也逐渐矮
化袁这是岳桦林保护自身生存袁适应大自然的结果遥
彩图及图说提供院 陈建伟教授摇 北京林业大学摇 耘鄄皂葬蚤造院 糟蚤贼藻泽援 糟澡藻灶躁憎岳 员远猿援 糟燥皂
第 33 卷第 12 期
2013 年 6 月
生 态 学 报
ACTA ECOLOGICA SINICA
Vol. 33,No. 12
Jun. ,2013
http: / / www. ecologica. cn
收稿日期:2012鄄11鄄01; 摇 摇 修订日期:2013鄄03鄄04
*通讯作者 Corresponding author. E鄄mail: dansheng@ tongji. edu. cn
DOI: 10. 5846 / stxb201211011516
黄杰勋,莫建民, 李非里, 盛光遥.生物降解对黑碳及土壤上苯酚脱附行为的影响.生态学报,2013,33(12):3639鄄3647.
Huang J X, Mo J M, Li F L, Sheng G D. Impacts of biodegradation on desorption of phenol adsorbed on black carbon and soil. Acta Ecologica Sinica,2013,
33(12):3639鄄3647.
生物降解对黑碳及土壤上苯酚脱附行为的影响
黄杰勋1,莫建民1, 李非里1, 盛光遥2,*
(1. 浙江工业大学生物与环境工程学院, 杭州摇 310032;
2. 同济大学污染控制与资源化研究国家重点实验室,环境科学与工程学院, 上海摇 200029)
摘要:农业土壤和黑碳(BC)两种不同的吸附剂吸附苯酚平衡后分离,每组一部分不做处理,另一部分通过加入无酚灭菌溶液脱
附平衡后分离,制备得到在不同吸附位点上吸附有苯酚的两类不同类型的 4 种吸附苯酚的吸附剂,研究了在不同 Pseudomonas
putida ATCC 11172 菌密度条件下吸附在这 4 种吸附剂上的苯酚的脱附行为。 结果表明,土壤及 BC 对苯酚的吸附均呈现明显
的非线性,可用 Freundlich模型描述。 吸附态的苯酚能否被微生物利用取决于微生物及吸附剂的性质,BC 具有发达的微孔结
构,微孔小于假单胞菌细胞尺寸,导致假单胞菌无法直接利用吸附在 BC上的苯酚;土壤基本无微孔结构,微生物较易与吸附的
苯酚发生表面接触,直接利用吸附态苯酚。 BC和土壤上的吸附态苯酚的脱附行为能用三元位点模型很好地描述,模型计算结
果表明 BC上的苯酚脱附主要受慢速脱附和极慢速脱附控制,微生物降解速率受脱附控制,降解可加速 BC 上的慢速脱附和极
慢速脱附;土壤上的苯酚脱附主要受快速脱附控制,微生物降解不受脱附速率限制,对土壤上的脱附行为基本无影响。
关键词:土壤;黑碳;苯酚;脱附;降解
Impacts of biodegradation on desorption of phenol adsorbed on black carbon
and soil
HUANG Jiexun1, MO Jianmin1, LI Feili1, SHENG G. Daniel2,*
1 College of Biological and Environmental Engineering, Zhejiang University of Technology, Hangzhou 310032, China
2 State Key Laboratory of Pollution Control and Resource Reuse, College of Environmental Science and Engineering, Tongji University, Shanghai
200029, China
Abstract: Desorption from natural absorbents is an underlying process affecting the transport, chemical activity, and
biodegradation of organic compounds in the environment. It is commonly understood that biodegradation of sorbed organic
compounds involves at least two rate processes of desorption and biodegradation. These two rate processes, desorption and
biodegradation, are both controlled by the concentration of organic compounds in liquid phase, thus the liquid鄄phase
concentration of substrate is both the result of, and the driving force for, the two rate processes. In most natural
environments, however, this situation may be further complicated by the interactions of the two processes. Previous studies
mainly focused on the effects of desorption on biodegradation and bioavailability of organic contaminants, little is known
about how the biodegradation process affects the desorption process. In the present study, twelve desorption systems derived
from four adsorbents of two different types, prepared by treatments after adsorption equilibrium of phenol on agricultural soil
and black carbon (BC), were used to investigate the desorption behavior of the phenol on the four adsorbents under the
different bacterial densities of Pseudomonas putida ATCC 11172. The majority of phenol were adsorbed within the
micropores of BC which was characterized to possess more micropore structures compared to the soil. All the sorption
isotherms of phenol by the adsorbents were nonlinear, which were well fitted by Freundlich adsorption model. The results
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demonstrated that the biodegradation of phenol was rate鄄limited, depending on desorption rate of phenol from BC, while
desorption was controlled by the biodegradation rate for the phenol sorbed on soil. The desorption data were fitted to a three鄄
compartment model which divided the desorption into rapidly, slowly and very slowly desorbing compartments, and the
respective parameters were calculated. As expected, desorption rate constants for three鄄compartment model followed the
progression of rate constant of rapid desorption ( rq) > rate constant of slow desorption ( rs) > rate constant of very slow
desorption ( rvs). Accompanied with cell density increasing in BC desorption systems, the rapidly desorbing fractions and
slowly desorbing fractions increased by approximately 2—10 times, the very slowly desorbing fractions decreased by 40%—
60% , and the rate constant of desorption for each fractions approximately maintain stable for the phenol adsorbed by BC. In
contrast, for the phenol sorbed by soil, the three desorbing fractions did not change notably while the respective rate
constant of desorption increased. These results indicated that the three desorbing fractions of phenol were related to surface
structure of the adsorbents. For phenol sorbed on BC, the overall desorption was dominated by slowly and very slowly
desorbing compartments and biodegradation rates were limited by desorption rates. Biodegradation could accelerate
desorption rates of slowly and very slowly desorbing compartment of phenol on BC. For phenol sored on soil, however, the
overall desorption was dominated by rapidly desorbing compartments, biodegradation rates were not limited by desorption
rates and in turn could not affect each of the three desorbing compartments. In addition, the bioavailability of phenol in this
study was related to the properties of microorganisms and absorbents. Microorganisms could not access the phenol sorbed in
the micropores on BC due to the size of cell which was physically excluded from the micropores.
Key Words: soil; black carbon; phenol; desorption; biodegradation
苯酚是有机化工合成的基本原料,被广泛用于塑料、皮革、涂料、医药、农药等行业[1鄄2]。 苯酚极易溶于
水,是水体环境中常见的典型有机污染物,因而在环境研究特别是废水处理方面,经常被选为模式污染物来进
行研究,我国、欧盟、美国等已将其列为优先污染物[3]。 苯酚进入水体后会发生一系列复杂的理化反应,在土
壤或其他颗粒物上的吸附作用是影响其在环境中迁移转化及最终归宿的主要因素。
黑碳(BC)作为一种天然的吸附剂,广泛存在于土壤及沉积物中[4],且质量百分比占到土壤有机质的
10%到 70% [5]。 大量研究表明无论小麦还是水稻秸秆燃烧产生的 BC 对有机物的吸附作用均是一般土壤的
400—2500 倍[6鄄7]。 有机污染物进入土壤后极易被 BC吸附固定,使得他们的急性毒性得到有效降低,但其污
染的持久性却被加强。 Luthy等[8]认为吸附和脱附作用是影响吸附态有机污染物生物降解的主要因素,在有
机物的脱附过程中,通常可以观察到初期的快速脱附和随后出现的慢速脱附现象,而污染物的快速脱附量可
用来衡量其生物可降解量[9鄄10]。 一般认为,吸附的有机物要先发生脱附才能被微生物降解,脱附动力学行为
控制着有机污染物的生物可获得性[11]。 在脱附有机物的生物降解过程中,液相中的有机物浓度既是脱附行
为和生物降解两种过程的结果,又可以是这两种过程的驱动力。 实际情况可能更加复杂,因为脱附与生物降
解过程会互相影响,例如微生物的存在可以加速或是减缓有机物的脱附速率[12鄄14]。
BC与土壤是自然界中最主要的两种吸附剂,土壤是由矿物质和土壤有机质(SOM)组成,BC 是一种多孔
的物质。 土壤吸附有机化合物主要方式有:矿物质和 SOM的表面吸附,向 SOM 内部的分配,孔隙填充等[15];
而 BC吸附方式主要有微孔填充和表面吸附。 巨大的结构性质差异,造成吸附在其上的有机污染物有不同的
脱附行为及生物降解行为,研究这两种吸附剂上有机污染物的脱附行为及生物降解行为,能为有机污染物实
际的环境行为提供一定的理论依据。
前人的研究主要集中在评价脱附行为对生物降解的影响,然而关于生物降解过程对污染物的脱附行为的
影响却少见报道。 本文以苯酚为研究对象,使用 BC及农业土壤作为吸附介质,以脱附动力学为出发点,使用
三元位点模型定量研究了吸附态苯酚的脱附和微生物降解过程之间的相互作用。
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1摇 材料与方法
1. 1摇 实验材料与仪器
摇 摇 仪器与试剂 摇 比表面积和微孔分析仪 ( ASAP 2020 M,Micromeritics,USA);高效液相色谱 (HPLC)
(Agilent 1200,紫外检测器,安捷伦);气相色谱(GC) (Agilent 7890A,安捷伦);元素分析仪(FlashEA 1112,
Thermo Finnigan);高速离心机(SorvallRc鄄6 Plus,Theromo Fisher Scientific);混合纤维素滤膜(Millipore,USA)。
苯酚为纯度为 99. 7% (extra pure,ACROS,USA)。
供试 BC摇 碳前体为松木(Pinus massoniana Lamb. )。 取自然燃烧得到的松木碳化物,洗净表面白灰,将
样品置于研钵中研磨均匀,过 100 目标准筛。 并用超纯水浸润,静置后除去上层漂浮物,过滤,取滤饼于 85
益恒温干燥箱中干燥 48 h。 储存在广口瓶中并放于干燥器中备用。
供试土壤摇 土壤采自浙江杭州的农业土壤,为棕色石灰土。 取耕作层表面 10 cm的土壤,去除碎石、枝败
叶等杂物,风干、研磨,过 2 mm孔径标准土壤筛。 高压灭菌,并于无菌操作台阴干,重复 3 次。 使用该土壤浸
出液涂平板,确认无菌后储存在广口瓶中备用。
微生物菌种摇 苯酚降解菌为 Pseudomonas putida ATCC 11172,由日本微生物菌种保藏中心提供。
1. 2摇 实验方法
吸附实验摇 在 40 mL聚四氟乙烯管中加入 15 mL 不同浓度的苯酚溶液(各组溶液均保持离子强度 0郾 2
mol / L,pH=7,磷酸盐缓冲液(PB),本文中所使用 PB均与此相同)以及 1. 5 g 的土壤或 15 mg 的 BC,旋紧管
盖,以 40 r / min的转速在转盘上转动,控制温度为 30 益。 土壤旋转 24 h至吸附平衡,BC 旋转 48 h 至吸附平
衡。 土壤 /水混合液 15000 g高速离心 10 min,取上清液测苯酚浓度,结合初始浓度计算得到土壤中苯酚吸附
量;BC /水混合液使用 0. 22 滋m滤膜过滤分离 BC 和水溶液,取滤液测苯酚浓度,结合初始浓度计算得到 BC
上苯酚吸附量。
固相吸附态的苯酚的微生物降解和非生物解吸试验摇 对两类固相吸附态苯酚进行微生物降解和非生物
解吸试验:i) 经吸附实验吸附平衡后,固液相分离得到的吸附了一定量苯酚的吸附剂,命名为 BCn(BC)及 Sn
(土壤);ii) 将 BCn 和 Sn 分别加入至 15 mL无苯酚 PB,旋转平衡 24 h(土壤)或 48 h(BC),分别经 15000 g离
心 10 min和使用 0. 22 滋m滤膜过滤分离得到吸附有一定量苯酚的吸附剂,并命名为 BCd(BC)及 Sd(土壤)。
相比较未 BCn、Sn,BCd、Sd 上较容易脱附的苯酚已经发生了脱附。
分别将 BCn 和 Sn 加入至 3. 38伊107 CFU / mL以及 4. 54伊107 CFU / mL的处于对数生长末期的恶臭假单胞
菌的悬浊液中,在转盘上转动脱附降解(30 益,40 r / min),每隔一定时间取样离心或过滤,测液相及固相中苯
酚的含量。 固相中苯酚经 15 mL 丙酮在 50 益超声萃取 20 min两次,使用 GC检测得到固相中苯酚含量,通过
总量平衡来计算得到苯酚的降解量. 绘制吸附态苯酚的脱附微生物降解曲线。 采用相同的方法可以得到
BCd 和 Sd 在恶臭假单胞菌存在时的脱附微生物降解曲线。
将 BCn 或 Sn 加入至经灭菌处理的 15 mL无苯酚 PB 中,旋转脱附,每隔一段时间取样,离心或过滤取上
清液测液相中苯酚含量,得到苯酚在 BC或土壤上的直接脱附动力学曲线。 采用同样的方法可以得到 BCd 或
Sd 的二次脱附动力学曲线。
1. 3摇 脱附曲线分析
本研究中苯酚的脱附曲线采用常用的一级动力学方程并通过 SigmaPlot进行非线性拟合[9, 16鄄17]:
St / S = Fq·exp( - rq·t) + Fs·exp( - rs·t) + Fvs·exp( - rvs·t) (1)
式中,St 为在 t(h)时刻吸附剂上吸附的苯酚量,S为在 0 时刻吸附的苯酚量;Fq、 Fs、Fvs(% )为快速脱附、慢速
脱附、极慢速脱附的百分含量;rq、rs、rvs(h
-1)为快速脱附、慢速脱附、极慢速脱附的速率常数。
1. 4摇 分析方法
液相中的苯酚直接用高效液相色谱仪分析,色谱条件:色谱柱为 Xbridge 5 滋m,4. 6 mm伊150 mm C18 柱
(Waters,Ireland),流动相为体积分数 4. 5颐5. 5 的水 /甲醇,流速为 1 mL / min,检测波长为 272 nm。
1463摇 12 期 摇 摇 摇 黄杰勋摇 等:生物降解对黑碳及土壤上苯酚脱附行为的影响 摇
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固相中的苯酚经 15 mL丙酮超声萃取 20 min 两次,合并萃取液,使用气相色谱(带 FID检测器)分析。 色
谱条件:色谱柱为毛细管柱 HP鄄6,30 m伊0. 32 mm伊0. 25 滋m;进样口温度 250 益;进样模式:分流比为 1颐2;进样
量 1 滋L;升温程序:起始温度 60 益,以每分钟 25 益的速度升温至 220 益,总运行时间 9 min。 FID检测器检测
温度:250 益。
2摇 结果与讨论
2. 1摇 吸附剂表征结果
本研究采用了 BC与土壤两种性质不同的吸附剂来进行苯酚的吸附。 使用 N2 鄄BET 法[18]对其比表面积
(SABET,m2 / g)进行了测定,并使用 t鄄plot模型[19]对其微孔比表面积(SA滋P,m2 / g)和外比表面积(SAEXT,m2 / g)
进行了计算,结果如表 1 所示。 从表中可见,BC 的比表面积(SBET = 198. 74 m2 / g)远大于土壤的比表面积
(S=14. 44 m2 / g);由 t鄄plot 模型计算得到的微孔比表面积( SA滋P )显示 BC 的微孔结构比较发达( SA滋P =
130郾 01 m2 / g),而土壤则未测到微孔结构。 土壤样品的基本性质为:有机质 2. 35% ,粘粒 18. 9% ,沙粒
66郾 2% ,粉沙 14. 9% ,pH=6. 73(水颐土=5颐2),阳离子交换量 26. 7 cmol(+) / kg。 使用元素分析仪分析测定 BC
的元素组成,结果为:C含量 81. 62% ,H含量 2. 57% ,N含量 0. 39% ,O含量 15. 42% ,可溶出有机碳 0 mg / g。
表 1摇 两种吸附剂的表面特征
Table 1摇 Surface properties of two adsorbents
吸附剂 Adsorbent SABET / (m2 / g) SAEXT / (m2 / g) SA滋P / (m2 / g)
黑碳 BC 198. 74 68. 73 130. 01
土壤 Soil 14. 44 17. 54 0
2. 2摇 苯酚的吸附
对 BC及土壤对苯酚吸附实验的实验数据使用 Freundlich方程进行拟合,结果见表 2,其拟合后 R2 分别为
0. 999(BC),0. 984(土壤)。 BC的 KF 值达到了 8065. 6 mg / kg,而土壤的 KF 值仅为 2. 08 mg / kg,这主要是由
于两种吸附剂的比表面积差异造成的,较大的比表面积赋予了 BC 更大的吸附能力。 BC 吸附曲线 n 值为
0郾 374,而土壤吸附曲线 n值为 0. 753,说明 BC对苯酚的吸附非线性度更强,主要是一种表面吸附作用和填充
吸附;而土壤对苯酚的吸附相对于 BC对苯酚的吸附表现为线性吸附,是多种吸附作用共同的结果。 然而,对
土壤吸附数据使用如下线性方程 2 进行拟合:
Qe = K·ce + A (2)
式中,Qe 为平衡后固相中苯酚吸附量(mg / kg),ce 为平衡后液相中苯酚浓度(mg / L)。 发现其相关系数 R2 仅
为 0. 962,小于 Freundlich方程进行拟合的相关性系数 0. 984,说明土壤对苯酚的吸附曲线更符合非线性的
Freundlich吸附,这也再次证明苯酚在土壤上的吸附可能是表面吸附和分配作用等共同的结果。
表 2摇 苯酚的吸附等温线 Freundlich方程拟合数据
Table 2摇 Freundlich parameters for sorption isotherms of phenol
吸附剂
Adsorbent
Freundlich方程拟合 Freundlich equation fitting
KF / (mg / kg) n R2
线性拟合 Linear fitting
K / (L / mg) A / (mg / kg) R2
黑碳 BC 8065. 6 0. 37 0. 999
土壤 Soil 2. 08 0. 75 0. 984 0. 39 19. 85 0. 962
2. 3摇 苯酚的脱附
如图 1 所示,土壤和 BC上的苯酚的脱附均可大致分为快速脱附、慢速脱附、极慢速脱附 3 个阶段,因此
可以认为,两种吸附剂上吸附的苯酚可分为 3 个部分:快速脱附部分(吸附在快速脱附位点上)、慢速脱附部
分(吸附在慢速脱附位点上)和极慢速脱附部分(吸附在极慢速脱附位点上)。 因此,苯酚在土壤和 BC 上的
2463 摇 生摇 态摇 学摇 报摇 摇 摇 33 卷摇
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脱附可由三元位点理论来进行阐述,使用方程(1)进行数据分析得结果见表 3。 图 1 中横坐标为脱附时间,纵
坐标为脱附的苯酚量(St)与初始吸附态苯酚量(S)的比值(St / S伊100),图中曲线为对各组数据使用三元位点
脱附方程拟合后得到的曲线。 方程对实验数据拟合比较好,其 R2 为 0. 984 至 1. 000。
从拟合数据可以看到,3 种位点上的脱附均有发生,BC 体系中,液相中的苯酚一直处于较低且稳定的水
平(接近 0 或为低于检测限),图 1 中可以看出脱附速率随时间变长而减小,这种现象可能由以下原因造成:
快速脱附位点上的苯酚脱附速率比较快,导致随着时间的延长,快速脱附位点上的苯酚所占位脱附苯酚总量
的比例越来越小,而慢速和极慢速脱附的比例越来越高,在某种角度上可以视为快速脱附位点上的苯酚优先
发生脱附,从而导致反应前 2 h脱附速率比较快,之后脱附速率随着实验的进行而减慢。
图 1摇 不同脱附环境下苯酚的脱附曲线
Fig. 1摇 Desorption isotherms of phenol in different systems
图中 BCn0 为无菌体系下 BCn 上吸附态苯酚的脱附动力学数据,图中 BCn1 和 BCn2 为 BCn 在菌密度分别
为 3. 38伊107 CFU / mL、4. 54伊107 CFU / mL时吸附态苯酚的脱附动力学数据; BCd0、BCd1、BCd2 则是各自条件下
BCd 上吸附态苯酚的脱附数据;Sn0、Sn1、Sn2、Sd0、Sd1、Sd2 则是各自条件下吸附质为土壤的脱附数据。
表 3摇 三元位点模型拟合脱附参数
Table 3摇 Desorption parameters evaluated by a three鄄compartment model
脱附体系
Desorption treatment
Fq / % rq / h-1 Fs / % rs / h-1 Fvs / % rvs / h-1 R2
BCn0 6. 47 4. 65 5. 84 0. 67 87. 69 2. 60伊10-3 1. 000
BCn1 10. 62 2. 03 34. 58 0. 16 55. 07 1. 32伊10-10 0. 998
BCn2 11. 39 3. 10 54. 95 0. 33 34. 08 5. 63伊10-10 0. 993
BCd0 3. 19 0. 69 42. 09 0. 01 54. 12 4. 03伊10-14 0. 996
BCd1 27. 50 0. 50 34. 37 0. 03 37. 13 1. 92伊10-11 0. 984
BCd2 38. 29 0. 35 28. 20 1. 01伊10-10 32. 35 8. 85伊10-19 0. 990
Sn0 41. 70 434. 65 45. 50 230. 58 12. 80 0. 09 0. 999
Sn1 44. 85 3094. 54 47. 23 1392. 05 7. 91 0. 11 1. 000
Sn2 45. 04 75477. 40 47. 50 2451. 88 7. 46 0. 17 1. 000
Sd0 37. 86 218. 96 41. 58 6. 35 20. 56 0. 04 0. 999
Sd1 39. 06 986. 75 43. 85 173. 44 17. 10 0. 31 1. 000
Sd2 39. 33 27403. 94 43. 71 222. 16 16. 96 0. 50 0. 997
摇 摇 Fq、 Fs、Fvs 为快速脱附、慢速脱附、极慢速脱附的百分含量;rq、rs、rvs 为快速脱附、慢速脱附、极慢速脱附的速率常数
对于同样吸附有苯酚的 BC来说,随着假单胞菌细胞密度的增加,其快速脱附位点及慢速脱附位点上吸
附态苯酚的比例逐渐增加:BCn 的 Fq 从无菌的 6. 47 增加到菌密度为 4. 54伊107 CFU / mL 的 11. 39,Fs 也从无
菌的 5. 84 增加到菌密度为 4. 54伊107 CFU / mL的 54. 95,而 Fvs 则从 87. 69 减小到 34. 08;BCd 的 Fq 也是呈上
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升趋势,而 Fs、Fvs 则呈下降趋势,分别从 42. 09 下降到 28. 20、54. 12 下降到 32. 35,且降幅明显。 从表 3 中可
以看出 BC体系上的各部分脱附速率基本不受降解菌含量的变化而变化。
比较脱附速率常数,可见 rs鄄BCn 与 rq鄄BCd 处于同一数量级,且相差不大,rvs鄄BCn 与 rs鄄BCd 也可认为是相同数量
级。 从而可以认为:BCn 的慢速脱附部分相当于 BCd 的快速脱附部分,BCn 的极慢速脱附部分可认为是 BCd
的慢速脱附和极慢速脱附部分之和。 表 4 中列出了各脱附部分实际苯酚的含量也证明了这一点:BCn 体系的
Ss 与相对应 BCd 体系 Sq 数值上相差不大,BCn 体系的 Svs 与相对应 BCd 体系 Ss 与 Svs 之和也基本一致。 说明
BCn 的脱附处理主要使吸附在快速脱附位点上的苯酚发生了脱附,而吸附在慢速脱附位点和极慢速脱附位点
上的苯酚发生了少量脱附。 这也表明吸附在快速脱附位点上的苯酚比吸附在慢速脱附位点上的苯酚容易发
生脱附;而吸附在慢速脱附位点上的苯酚又比吸附在极慢速脱附位点上的苯酚容易发生脱附。 在快速脱附阶
段,可能主要是吸附在外表面上的苯酚发生了脱附;慢速脱附阶段可能受中孔中的受阻扩散控制[20],而且主
要由苯酚控制;而极慢速脱附主要是微孔中的苯酚发生脱附,传质过程主要由微孔空间中的扩散限制[21]。 慢
速脱附及极慢速脱附对有机化合物在环境中的持久性和毒性十分重要。
表 4摇 BCn 及 BCd 各吸附部分实际苯酚吸附量
Table 4摇 Adsorption amount of phenol onto different sites of BCn and BCd
脱附体系
Desorption treatment
Sq
/ (g / kg)
Ss
/ (g / kg)
Svs
/ (g / kg)
脱附体系
Desorption treatment
Sq
/ (g / kg)
Ss
/ (g / kg)
Svs
/ (g / kg)
BCn0 0. 83 0. 75 11. 30 BCd0 0. 34 4. 54 5. 83
BCn1 1. 65 5. 38 8. 56 BCd1 3. 79 4. 74 5. 12
BCn2 1. 86 9. 00 5. 58 BCd2 5. 60 4. 12 4. 73
摇 摇 Sq、Ss、Svs 分别为快速脱附、慢速脱附、极慢速脱附部分苯酚实际吸附量
土壤 /水生物降解体系,苯酚的快速脱附部分及慢速脱附部分随着细菌增加而增加,而极慢速脱附部分则
随着细菌增加而减少。 相比较 BC /水体系,土壤 /水体系各部分苯酚的脱附速率 r 则随着菌密度的增加而
增加。
比较 BC及土壤上的苯酚脱附拟合数据,可以发现:1) 菌密度的增加促进了 BC 上吸附的苯酚从难脱附
位点向易脱附位点转移;2) 而对于吸附在土壤上的苯酚,各位点上吸附态的苯酚的比例没有发生明显的变化
(快速脱附及慢速脱附部分比例稍微增加),而各部分脱附速率则显著的增大。
2. 4摇 吸附态苯酚的生物有效性
使用假单胞菌的静息细胞来进行苯酚的生物降解,该菌利用苯酚作为唯一碳源,将苯酚矿化成 CO2。 在
取样的 8 h内,溶液中苯酚的菌密度没有发生明显的变化。 利用初始时间苯酚的含量减去测得的取样点液相
及固相上苯酚含量计算得到苯酚的微生物降解量。
本研究使用了上文所述的 4 种吸附有苯酚的吸附剂,菌密度 3. 38伊107 CFU / mL 和 4. 54伊107 CFU / mL 的
恶臭假单胞菌静息细胞来进行脱附降解实验,图 2 为苯酚降解量(mg / L)随时间(h)变化作图得到。 由图可
见,由于使用了静息细胞,在所有的实验中均未观察到生物降解过程有明显的滞后现象。 在取样时间的后期,
由于苯酚量在整个体系的总量减少,苯酚量不能满足恶臭假单胞菌的降解能力,造成了在取样后期,微生物的
表观降解速率下降。 在微生物的线性降解时间范围内将降解量对时间作线性回归可得到微生物的各体系降
解速率,结果见表 5。 可观察到:1) BC /水体系中苯酚的降解速率均小于 PB 体系,且 BC /水体系中液相苯酚
浓度一直维持在一个基本为零的水平,说明苯酚的降解受脱附控制,且恶臭假单胞菌无法降解吸附在 BC 上
的苯酚[22];2) 土壤 /水体系中则是 Sn 降解速率大于 PB 体系,Sd 体系则降解速率基本与 PB 体系持平,这说
明吸附在土壤上的苯酚容易发生脱附,即脱附速率大于降解速率. Sd 体系降解速率基本与 PB 体系持平,土
壤上苯酚的脱附规律表现为瞬时脱附。
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图 2摇 苯酚在各体系中生物降解量
Fig. 2摇 Biodegradation of phenol by Pseudomonas putida ATCC 11172
表 5摇 微生物在各体系中线性降解时间范围内降解速率
Table 5摇 Degradation rates within the time range of linear degradation by Pseudomonas putida ATCC 11172 in various systems
脱附降解体系
Degradation treatment
PB1 BCn1 BCd1 Sn1 Sd1 PB2 BCn2 BCd2 Sn2 Sd2
k / (mg·L-1·h-1) 1. 10 0. 77 0. 61 2. 77 1. 14 1. 50 1. 24 1. 25 4. 87 1. 18
R2 0. 993 0. 957 0. 818 0. 950 0. 939 0. 994 0. 795 0. 929 0. 982 0. 947
摇 摇 PB1、PB2 分别为在 PB中无吸附剂,菌密度为 3. 38伊107 CFU / mL 、4. 54伊107 CFU / mL时苯酚的降解速率
表 3 中可以看出 BC与土壤两种体系对于菌密度的变化表现出了完全不同的规律:BC 体系中各部分的
脱附速率 r均没有发生明显变化,快速脱附及慢速脱附的苯酚的比例却增加了。 而土壤体系中各部分的比例
基本不变,r却随着菌密度的增加而增加。 这是由于 BC的比表面积主要由微孔比表面积构成(SAEXT =130. 01
m2 / g,SBET = 198. 74 m2 / g),土壤则检测不到微孔比表面积(SAEXT = 0),微孔结构的差异造成 BC 上苯酚主要
吸附在微孔内,而土壤上苯酚则吸附在外表面上;早在 1980 年 Kilbertus[23]就指出,0. 2 滋m的孔直径就可以限
制微生物进入空隙中,恶臭假单胞菌的大小为(0. 5—1)伊(1. 5—4)滋m,而微孔的孔径范围则在 2 nm以下,可
见游离态的恶臭假单胞菌无法接近吸附在微孔中的苯酚,而只能接近吸附在外表面上的苯酚。 而土壤上吸附
苯酚的位点都是位于外表面上,可以被恶臭假单胞菌轻易接近。 一般认为,只有当底物与微生物发生物理接
触后,底物才能被降解,吸附态的苯酚需要先脱附到水相中,再由水中扩散转移到细胞中后才能被利用[11]。
由于土壤上吸附位点位于外表面,造成恶臭假单胞菌可接近所有吸附态苯酚,从而导致土壤上吸附的苯酚能
快速直接被微生物所利用,而不需要上述一系列扩散过程,导致了土壤脱附拟合曲线参数中各部分百分比基
本不变,脱附速率却以数量级增大。 相对于 PB 体系,苯酚的土壤 /水体系中苯酚的降解速率没有发生降低,
由于降解菌能够直接利用吸附态的苯酚,使降解菌的降解能力一直保持在最优状态. 对于 BC,恶臭假单胞菌
的尺寸比微孔大,液相中的恶臭假单胞菌无法进入微孔,也就是无法与微孔中吸附态的苯酚发生物理接触,导
致微孔内吸附位点上苯酚脱附速率没有发生明显变化,随着液相中苯酚的降解,吸附态苯酚的化学势逐渐增
大,使其能有效地从慢速脱附点位快速向快速脱附点位转移,造成较易脱附苯酚的比例增加。 可见 BC 大量
进入环境后,会使进入环境的部分有机污染物大量积聚在其上,而不是直接通过各种途径被降解;随着时间的
推移,环境中自由态有机物的降解,吸附在 BC上的有机物会持续地不断地脱附下来,增强了有机物污染的持
久性。
对于 Sn 体系表现出的降解速率增大现象,增加了 Sn 体系下菌密度为 5. 71伊107 CFU / mL 和 6. 48伊107
CFU / mL的脱附降解实验,其降解速率使用最小二乘法线性拟合后结果如表 6 所示(k0 为相应菌密度在 PB
中的降解速率)。 Sn 体系相比较 PB体系假单胞菌的降解速率平均增加了 2. 86 倍。 并可见其降解能力相对
于 PB溶液中各自菌密度下的降解速率成比例增加,而 Sd 体系则没有这种降解速率异常增加的情况出现。 Sn
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与 Sd 体系唯一的不同就是 Sd 体系的溶液中溶解性有机质比 Sn 体系小很多,因此,可以认为土壤溶解性有机
质提高了恶臭假单胞菌的苯酚的生物降解能力。 这与 Laor等[14]研究结果一致。
表 6摇 不同菌密度情况下 Sn 体系降解速率
Table 6摇 Biodegradation rate of Sn system with different bacterial density
菌密度 Cell density / (伊107 CFU / mL) 3. 38 4. 54 5. 71 6. 48
k / (mg·L-1·h-1) 2. 77 4. 87 5. 42 5. 83
k / k0 2. 51 3. 26 2. 92 2. 77
2摇 结论
(1)BC具有发达的微孔结构,苯酚主要吸附在孔结构内,而土壤则基本没有微孔体系,苯酚在土壤上的
吸附是表面吸附和分配共同作用的结果;
(2)三元位点模型能很好地描述 BC和土壤上的吸附态苯酚的脱附行为;BC上的苯酚脱附主要受慢速脱
附和极慢速脱附控制;微生物降解速率大于脱附速率,生物降解可以加速 BC 上的慢速脱附和极慢速脱附;土
壤吸附的苯酚脱附主要受快速脱附控制,微生物降解不受脱附速率限制,对土壤上的脱附行为基本无影响;
(3)吸附态的苯酚能否被微生物利用取决于微生物及吸附剂的性质。 由于土壤基本没有微孔结构,微生
物能比较容易地与其吸附的苯酚发生表面接触,因而能直接利用吸附态苯酚;而 BC 具有发达的微孔结构,微
孔小于假单胞菌细胞尺寸,导致假单胞菌无法直接利用吸附在 BC微孔内的苯酚。
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宰哉 匝蚤灶袁 在匀粤晕郧 郧怎葬灶早糟葬灶袁 孕耘陨 月蚤灶袁 藻贼 葬造 渊猿远源愿冤
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在匀粤晕郧 再燥灶早责蚤灶早袁 在匀粤晕郧 再蚤灶早澡怎葬袁匀哉粤晕郧 匝蚤灶袁 藻贼 葬造 渊猿远缘苑冤
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孕耘晕郧 月蚤灶袁蕴陨 孕葬灶造蚤灶袁在匀韵哉 晕葬灶袁藻贼 葬造 渊猿远远愿冤
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耘枣枣藻糟贼泽 燥枣 憎葬贼藻则 葬灶凿 灶蚤贼则燥早藻灶 怎灶凿藻则 则燥燥贼 则藻泽贼则蚤糟贼蚤燥灶 燥灶 责澡燥贼燥泽赠灶贼澡藻贼蚤糟 糟澡葬则葬糟贼藻则泽 燥枣 糟燥贼贼燥灶 责造葬灶贼泽 早则燥憎灶 憎蚤贼澡 怎灶凿藻则鄄皂怎造糟澡 凿则蚤责
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载哉 再葬躁怎灶袁 在匀粤韵 蕴燥灶早枣藻蚤袁 悦匀耘晕 孕怎袁 藻贼 葬造 渊猿远怨苑冤
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载陨粤韵 再怎灶造蚤袁 再陨晕 载蚤葬灶早糟澡怎袁 蕴陨哉 栽燥灶早曾蚤葬灶 渊猿苑园远冤
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匀藻贼藻则燥早藻灶藻蚤贼赠 藻增葬造怎葬贼蚤燥灶 燥枣 枣燥则藻泽贼 藻糟燥造燥早蚤糟葬造 泽赠泽贼藻皂 泽责葬贼蚤葬造 泽贼则怎糟贼怎则藻 蚤灶 阅燥灶早贼蚤灶早 蕴葬噪藻
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悦造蚤皂葬贼藻鄄早则燥憎贼澡 则藻造葬贼蚤燥灶泽澡蚤责泽 燥枣 粤遭蚤藻泽 枣葬曾燥灶蚤葬灶葬 枣则燥皂 凿蚤枣枣藻则藻灶贼 藻造藻增葬贼蚤燥灶泽 葬贼 酝蚤赠葬造怎燥袁 憎藻泽贼藻则灶 杂蚤糟澡怎葬灶袁 悦澡蚤灶葬
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圆园员园 酝哉 杂澡葬燥躁蚤藻袁 蕴陨 允蚤葬灶造燥灶早袁 在匀韵哉 宰藻蚤袁 藻贼 葬造 渊猿苑缘圆冤噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎
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匀韵哉 酝蚤灶早澡葬灶早袁 蕴陨哉 匀燥灶早赠怎袁 在匀粤晕郧 匀怎葬遭蚤灶早袁 藻贼 葬造 渊猿苑远缘冤
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杂责葬贼蚤葬造 增葬则蚤葬贼蚤燥灶 燥枣 造葬灶凿泽糟葬责藻 藻糟燥鄄则蚤泽噪 蚤灶 燥责藻灶 皂蚤灶藻 葬则藻葬 宰哉 允蚤葬灶泽澡藻灶早袁 匝陨粤韵 晕葬袁 孕耘晕郧 允蚤葬灶袁 藻贼 葬造 渊猿愿员远冤噎噎噎噎噎噎噎噎噎
栽澡藻 糟燥皂责葬则蚤泽蚤燥灶 燥枣 藻糟燥造燥早蚤糟葬造 早藻燥早则葬责澡蚤糟葬 则藻早蚤燥灶造蚤扎葬贼蚤燥灶 蚤灶 悦澡蚤灶葬 遭葬泽藻凿 燥灶 匀燥造凿则蚤凿早藻 葬灶凿 悦悦粤 葬灶葬造赠泽蚤泽
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栽澡藻 藻皂藻则早赠 葬灶葬造赠泽蚤泽 燥枣 造葬则早藻 赠藻造造燥憎 糟则燥葬噪藻则渊蕴葬则蚤皂蚤糟澡贼澡赠泽 糟则燥糟藻葬冤 葬择怎葬糟怎造贼怎则藻 泽赠泽贼藻皂 葬则燥怎灶凿 阅燥灶早躁蚤 蚤泽造葬灶凿 蚤灶 在澡燥怎泽澡葬灶
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悦葬则遭燥灶 泽藻择怎藻泽贼则葬贼蚤燥灶 葬灶凿 燥曾赠早藻灶 则藻造藻葬泽藻 葬泽 憎藻造造 葬泽 糟燥燥造蚤灶早 葬灶凿 澡怎皂蚤凿蚤枣蚤糟葬贼蚤燥灶 藻枣枣蚤糟蚤藻灶糟赠 燥枣 贼澡藻 皂葬蚤灶 早则藻藻灶蚤灶早 贼则藻藻 泽责藻糟蚤藻泽 燥枣
杂澡葬 砸蚤增藻则袁 悦澡藻灶早凿怎 在匀粤晕郧 再葬灶造蚤袁 云耘陨 杂澡蚤皂蚤灶袁 蕴陨 在澡蚤赠燥灶早袁 藻贼 葬造 渊猿愿苑愿冤噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎噎
愿愿愿猿 摇 生摇 态摇 学摇 报摇 摇 摇 猿猿 卷摇
《生态学报》2013 年征订启事
《生态学报》是由中国科学技术协会主管,中国生态学学会、中国科学院生态环境研究中心主办的生态学
高级专业学术期刊,创刊于 1981 年,报道生态学领域前沿理论和原始创新性研究成果。 坚持“百花齐放,百家
争鸣冶的方针,依靠和团结广大生态学科研工作者,探索生态学奥秘,为生态学基础理论研究搭建交流平台,
促进生态学研究深入发展,为我国培养和造就生态学科研人才和知识创新服务、为国民经济建设和发展服务。
《生态学报》主要报道生态学及各分支学科的重要基础理论和应用研究的原始创新性科研成果。 特别欢
迎能反映现代生态学发展方向的优秀综述性文章;研究简报;生态学新理论、新方法、新技术介绍;新书评价和
学术、科研动态及开放实验室介绍等。
《生态学报》为半月刊,大 16 开本,300 页,国内定价 90 元 /册,全年定价 2160 元。
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生摇 态摇 学摇 报
(SHENGTAI摇 XUEBAO)
(半月刊摇 1981 年 3 月创刊)
第 33 卷摇 第 12 期摇 (2013 年 6 月)
ACTA ECOLOGICA SINICA
摇
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Vol郾 33摇 No郾 12 (June, 2013)
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