全 文 ：第 34 卷第 16 期
2014年 8月
生 态 学 报
ACTA ECOLOGICA SINICA
Vol.34,No.16
Aug.,2014
http: / / www.ecologica.cn
基金项目:国家自然科学基金资助项目(21167008)
收稿日期:2012鄄12鄄27; 摇 摇 网络出版日期:2014鄄03鄄04
*通讯作者 Corresponding author.E鄄mail: zhaowenyan@ imu.edu.cn
DOI: 10.5846 / stxb201212271881
赵红梅, 赵文岩,胡瑞生.表面活性剂对链霉素在内蒙古牧区土壤中吸附解吸的影响.生态学报,2014,34(16):4549鄄4554.
Zhao H M, Zhao W Y,Hu R S.Effect of surfactants on sorption and desorption of streptomycin on soil of Inner Mongolian pastoral area.Acta Ecologica
Sinica,2014,34(16):4549鄄4554.
表面活性剂对链霉素在内蒙古牧区
土壤中吸附解吸的影响
赵红梅, 赵文岩*,胡瑞生
(内蒙古大学化学化工学院,呼和浩特摇 010021)
摘要:通过静态吸附实验,研究了 3种不同类型的表面活性剂(阳离子:十六烷基三甲基溴化铵,CTAB;阴离子:十二烷基苯磺酸
钠,SDBS;非离子,曲拉通 100,TX鄄100)对链霉素(Streptomycin,STR)在内蒙古牧区土壤中吸附解吸的影响。 结果表明,3 种表
面活性剂的存在均会增加 STR在土壤中吸附的线性程度。 CTAB 的存在抑制了 STR 在土壤表面的吸附同时抑制了 STR 的解
吸,然而 SDBS 的存在降低了 STR在土壤中的吸附量并增加了吸附过程的可逆性。 与 CTAB 和 SDBS 不同,TX鄄100对 STR在土
壤中的吸附的影响取决于其添加浓度。 低浓度的 TX鄄100对 STR的吸附促进作用大于高浓度。 随着 TX鄄 100 浓度的增加,TX鄄
100对 STR的增溶作用加剧。 促使吸附在土壤表面的 STR迁移到水相中,从而抑制了 STR的吸附,进而促进了 STR的解吸。
关键词:表面活性剂;链霉素;吸附;解吸
Effect of surfactants on sorption and desorption of streptomycin on soil of Inner
Mongolian pastoral area
ZHAO Hongmei, ZHAO Wenyan*,HU Ruisheng
College of Chemistry and Chemical Engineering, Inner Mongolia University, Hohhot 010021, China
Abstract: Sorption and desorption of Streptomycin ( STR) onto soil of Inner Mongolian pastoral area extracted from
sediment were studied in the presence of three types of surfactants ( cetyltrimethylammonium bromide, CTAB; sodium
dodecylbenzene sulfonate,SDBS; Triton X鄄 100,TX鄄 100) to examine the role of surfactants in sorption and desorption.
Linearity of the sorption isotherms of STR increased in the presence of surfactants. CTAB inhibit the sorption capacity and
irreversibility of STR on soil.However,the presence of SDBS reduced the sorption capacity and desorption hysteresis. Unlike
CTAB and SDBS,the influence of TX鄄100 on sorption and desorption was concentration dependent. Low levels of TX鄄 100
enhanced STR sorption than high levels.With increasing concentration of TX鄄100, TX鄄100 solubilization effect of the STR is
intensified. Adsorption migrate to the water phase at the surface of the soil, thus inhibiting the adsorption of the STR and
promoting desorption of the STR
Key Words: surfactant;streptomycin;sorption;desorption
摇 摇 人类排放的生活、医疗和工业废水中含有大量
的表面活性剂和有机物,通过各种途径进入土壤 /沉
积物环境后,不仅会造成环境的有机复合污染,同时
表面活性剂对共存的有机污染物的吸附 /解吸行为
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也会产生强烈的影响[1鄄3],链霉素属于离子型极性有
机化合物,它属于氨基糖甙碱性类抗生素,起到了干
扰结核杆菌蛋白质合成的作用,从而杀灭或者抑制
结核杆菌生长的作用。 链霉素兽药在内蒙古牧区使
用比较广泛,而且体内代谢率低(10%—40%)。 目
前,表面活性剂对亲水性抗生素在土壤表面吸附 /
解吸的影响报道较少,鉴于此本研究以土壤和链霉
素为对象,选择了 3种表面活性剂,分析不同类型表
面活性剂对链霉素在内蒙古牧区土壤中吸附解吸特
征的影响。
1摇 材料与方法
1.1摇 土壤样品
土样采自内蒙古呼和浩特近郊的表层土壤(0—
30cm)作为实验中的土壤样品,采样方法参照土壤环
境监测技术规范中的相关步骤进行 (HJ / T 166—
2004)。 土壤去除碎石、败叶等杂物,在空气中自然
风干,样品用研钵捣碎研细、过 80 目孔径筛,备用。
按经典方法分析土壤理化性质. 各土壤样品的理化
性质如表 1所示。
表 1摇 供试土壤的理化性质
Table 1摇 Characteristics of the soils employed
土壤采集点
Sampling locations
有机质 / %
Organic material
阳离子交换量 / (cmol / kg)
Cation exchange capacity pH
机械组成 Mechanical components / (g / kg)
砂粒 Sand 粉粒 Silt 粘粒 Clay
呼和浩特近郊
Inner Mongolia pastoral area 2.5 11.0 7.9 76.00 11.00 13.00
1.2摇 试剂
实验中所使用的链霉素( STR,纯度 >90%)为
Bgm Schlosser Str.生产(德国),链霉素在 25益的溶解
度为 20g / L,阳离子表面活性剂 CTAB、阴离子表面
活性剂 SDBS 和非离子表面活性剂 TX鄄 100 为分析
纯,其理化性质如表 2所示[4鄄5]。 将链霉素用去离子
水配制成 100滋g / mL 溶液备用。 表面活性剂 SDBS、
CTAB 和 TX鄄100用去离子水分别配制成 0, 0.1,1 和
5 倍临界胶束浓度的系列溶液(下分别简述为 0、
0郾 1CMC、1CMC 、和 5CMC)。
表 2摇 3种表面活性剂的主要理化性质
Table 2摇 Selected physiochemical properties of three surfactants
表面活性剂
Surfactant
分子式
Chemical structure
相对分子质量
Molecular weight
临界胶束浓度
Critical micelle
concentration /
(mg / L)
亲水亲油平衡系数
hydrophilic鄄lipophilic
balance
类型
Nature
十六烷基三甲基溴化铵 CTAB C19 H42 BrN 364 335 15.8 阳离子型
十二烷基苯磺酸钠 SDBS C18H29Na3OS 348 418 11.0 阴离子型
曲拉通 100 TX100 C8H17C6H4O(OCH2CH2) 9.5H 625 181 13.5 非离子型
1.3摇 吸附解吸实验
(1)吸附实验摇 分别取适量的土壤样品和一系
列不同浓度的链霉素溶液(5、10、15、20、25、30、35、
40 滋g / L)放入 50 mL 聚四氟乙烯离心管(带 Teflon
盖子)中,加入 0. 0 1 mol ·L-1CaCl2溶液调节溶液的
离子强度,加入 200 mg / L NaN3抑制微生物的生
长[6鄄7],控制固液比(1g 颐10mL),密封后置于振荡器
中于 25益 下恒温避光振荡 24h[8],取上清液用
0郾 45滋m的尼龙滤膜过滤,测定上清液中链霉素的浓
度,每组实验做 2组平行实验,并做不加吸附剂的空
白对照实验,测定链霉素的回收率。 实验结果表明,
添加不同浓度的链霉素,测得的回收率均在 95%以
上,所以实验过程中由容器壁造成的损失可忽略不
计。 链霉素的吸附量用原始溶液浓度与平衡后水相
浓度的差计算求得,表面活性剂对链霉素在土壤中
吸附解吸的影响实验中,SDBS、CTAB 和 TX鄄 100 的
添加浓度分别为 0. 1CMC、1CMC 、和 5CMC。
(2)解吸实验摇 分别取适量的土壤样品和一系
列不同浓度的链霉素溶液(5—40mg / L)放入 50 mL
聚四氟乙烯离心管(带 Teflon 盖子)中,加入相同体
积的链霉素,控制固液比(1g 颐20mL),密封后置于振
荡器中于 25益下恒温避光振荡 24h,取上清液用
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0郾 45滋m的尼龙滤膜过滤,倒掉上层清液用相同体积
不含链霉素的表面活性剂溶液替换,其他条件同吸
附实验,恒温(25益避光振荡 24h,平衡后 4000 r / min
离心分离,取上清液用 0. 45滋 m尼龙滤膜过滤,测定
上清液中链霉素的浓度,以上过程重复 3 次.
1.4摇 分析检测和数据处理
链霉素的测定采用高效液相色谱法,取 10mL上
清液,加 1mL 0.01mol / L NaOH 溶液,在 60益水浴下
加热 30min,冷却至室温,再加 0.5mL,0.1%的硫酸铁
胺使链霉素发生麦芽酚反应,以便于紫外检测。 实
验所用仪器为美国 Thermo Eleotron Corporation,检测
器为 FINNIGAN SURVEYOR PDA plus detector 检测
器,色谱柱采用 Thermo Scientific 31605 型 C18 反相
色谱柱 (4. 6 mm 伊 250 mm); 流动相为乙腈颐水 =
20颐80;流动相流速为 1 mL / min,进样量为 10滋L,实
验测得链霉素保留时间为 5.32min。 本研究的吸附
解吸数据用 Freundlich 吸附方程拟合:
Cs= K f·Cen
式中,Ce为液相平衡浓度(mg / L),Cs 为固相吸附量
(mg / L), K f 为 Freundlich 吸附能力参数 [( mg /
kg-1) / (mg / L-1) n )], n 为吸附等温线的非线性因
子。 土壤对 STR 的解吸滞后性可用解吸滞后指数
(HI)来表示:
HI=ndes / nads
式中,ndes和 nads分别为吸附和解吸过程的非线性
指数。
2摇 结果与讨论
2.1摇 表面活性剂对链霉素在土壤表面吸附特征的
影响
摇 摇 在 CTAB、SDBS 和 TX100 存在的情况下,链霉
素在土壤表面的吸附 /解吸等温线如图 1 所示.
Freundlich方程对链霉素的吸附 /解吸数据的拟合效
果较好,拟合参数见表 3。 表 3 表明, CTAB、SDBS
和 TX100的存在均增加了土壤对 STR 吸附等温线
的线性程度。 当 CTAB、SDBS 和 TX100 的浓度从
0CMC升高到 5CMC时,STR的吸附线性因子 n 值分
别从 1.845降低到 0.941 、1.514 和 0.707。 有机物在
土壤中的吸附是有机污染物在土壤有机质和水两相
的分配过程及污染物在土壤颗粒表面的吸附过程,
而分配过程更倾向于线性吸附[9]。 在不同类型的表
面活性剂影响下, 土壤对 STR的吸附特性发生了一
定的变化。 由图 1 可知,STR 的吸附等温线接近线
性模型。 Nadeem 等[10]曾报道用表面活性剂改性过
的土壤具有更大的比表面积、孔径和孔体积,使土壤
对有机污染物更具有亲和力,并可以给有机污染物
提供更多的吸附位点。 不同类型表面活性剂对 STR
在土壤表面吸附 /解吸行为的影响差别较大,这主要
取决于它们的化学结构、临界胶束浓度和添加浓度。
从图 1可以看出,非离子表面活性剂 TX鄄 100 能够促
进土壤对 STR的吸附。 但是随着 TX鄄 100 浓度添加
的不同,其促进作用也不同。 TX鄄 100 在低浓度时
(0郾 1CMC和 1CMC)下,能够促进 STR在土壤上的吸
附,Kd 值从 22.3 分别增大到 38. 19 和 40. 4。 随着
TX鄄100的浓度增加到 5CMC,TX100 对 STR 的吸附
表现出抑制作用,Kd值降低到 32.07。 与 TX鄄 100 正
好相反,阴离子表面活性剂 SDBS和阳离子表面活性
剂 CTAB的存在抑制了 STR 在土壤表面的吸附(图
1)。 当 SDBS 的浓度从 0CMC 增加到 0. 1CMC、
1 CMC 、5 CMC时,Kd 值分别从 22.3降低到 13.75、
图 1摇 在 CTAB、SDBS和 TX鄄100存在下,链霉素在土壤中的吸附等温线
Fig.1摇 Sorption isotherms of STR on soil in the presence of CTAB,SDBS and TX鄄100
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10郾 71和 2郾 68。 当 CTAB 的浓度从 0CMC 增加到
0郾 1CMC、1 CMC 、5 CMC 时,Kd 值分别从 22.3 降低
到 22.2、21郾 9、0.91。 这说明土壤对 STR 的吸附能力
随着 SDBS、CTAB添加浓度的增大而减小。
在 STR、表面活性剂、土壤和水共存的体系中主
要存在以下 4 种作用:淤表面活性剂与 STR 在土壤
表面的竞争吸附作用:于不同形态表面活性剂(单
体、胶束和半胶束)之间的平衡作用;盂STR 在表面
活性剂单体和胶束中的分配作用;榆吸附在土壤中
的半胶束对 STR 的吸附作用[11鄄12]。 土壤对 STR 的
吸附是这 4 种作用共同作用的结果。 因此,CTAB 、
SDBS 和 TX100 对 STR 在土壤吸附 /解吸的不同影
响主要取决于表面活性剂在土壤中的吸附作用以及
它们对 STR的增溶作用。 以下讨论造成这种差异的
原因。
表中 Ce为液相平衡浓度(mg / L), Cs 为固相吸
附量(mg / L),表面活性剂在土壤表面的吸附机制主
要包括以下 5 种作用:离子交换、疏水键结合、氢键
结合、离散力和静电吸引作用[13]。 CTAB 抑制 STR
在土壤中的吸附这主要是因为 CTAB 分子中的亲水
性基团[(CH3) 3 NR]
+由于带正电荷,通过静电吸引
作用更容易吸附在带负电荷的土壤中[14], 吸附在土
壤中的 CTAB 可形成半胶束,从而占据了带正电荷
的 STR在土壤中的吸附位点,CTAB 分子与 STR 在
土壤中的这种竞争吸附作用最终降低了 STR在土壤
中的吸附量。 阴离子表面活性剂 SDBS 由于带负电
荷,在土壤中的吸附能力远远低于 CTAB,这使得
SDBS分子与 STR在土壤中的竞争吸附作用明显降
低,。 但是,由于 SDBS 的存在很大程度上增加了带
正电荷的 STR在水中的溶解度。 最终,SDBS 对 STR
的这种强增溶作用降低了 STR 在土壤中的吸附量。
与 CTAB 和 SDBS 不同,低浓度非离子表面活性剂
TX鄄100(<5CMC),由于其在土壤中的吸附作用。 吸
附态 TX鄄100对 STR的分配作用最终导致 STR 的吸
附量增加。 随着 TX鄄100的浓度增加到 5CMC 时,高
浓度的 TX鄄100能够抑制 STR 在土壤中的吸附主要
是由于 TX鄄100对 STR的强增溶作用[15]。
表 3摇 在 CTAB 、SDBS 和 TX100 存在下,链霉素在土壤中的吸附 / 解吸等温线的 Freundlich 拟合参数和滞后指数
Table 3摇 Freundlich sorption and desorption parameters of STR on soil in the presence of different surfactants
项目
Item
表面活性剂浓度
Concentration of
surfactants (CMC)
n Kf lgKf R2 Kd
吸附 Adsorption 对照 0 1.845 1.5237 0.1829 0.9997 22.3
CTAB 0.1 0.995 32.961 1.518 0.9958 22.2
1 0.998 31.182 1.4939 0.9986 21.9
5 0.941 1.053 0.0224 0.9927 0.91
TX100 0.1 1.508 52.3480 1.7189 0.9999 38.19
1 1.498 52.1795 1.7175 0.98 40.4
5 1.514 37.1877 1.5704 0.9877 32.07
SDBS 0.1 1.559 11.0739 1.0443 0.9997 13.75
1 0.449 14.8594 1.172 0.9994 10.71
5 0.707 5.0396 0.7024 0.9947 2.68
项目
Item
表面活性剂浓度
Concentration of
surfactants (CMC)
n Kf lgKf R2 Kd
解吸 Desorption 对照 0 1.096 12.218 1.087 0.9958 0.594038
CTAB 0.1 0.7726 39.409 1.5956 0.9836 0.776482
1 0.6482 45.646 1.6594 0.9960 0.649499
5 0.4029 7.9616 0.901 0.9998 0.428162
TX鄄100 0.1 6.3884 68.897 1.8382 0.9721 4.23634
1 5.512 52.3359 1.7188 0.939 3.679573
5 5.8277 44.9056 1.6523 0.9946 3.849207
SDBS 0.1 1.483 9.7118 0.9873 0.9992 0.951251
1 1.3721 7.8487 0.8948 0.9595 3.055902
5 1.1664 3.3197 0.5211 0.9978 1.649788
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2.2摇 表面活性剂对 STR解吸滞后性的影响
图 2中显示了 3种表面活性剂 TX鄄100、SDBS及
CTAB对污染土壤中链霉素解吸作用的影响结果。
在 3 种表面活性剂的存在下,土壤对 STR 的解吸滞
后指数如表 3所示。 滞后指数是吸附不可逆程度的
量化指标。 当 HI接近 1时,解吸速率和吸附速率接
近,其吸附和解吸附等温线重合,说明吸附过程是可
逆的;当 HI< 1 时, 解吸速率小于吸附速率,说明存
在滞后作用,吸附过程是不可逆的[16]。 当 HI> 1 时,
解吸速率大于吸附速率,说明不存在滞后作用[17]。
相当于相同的时间里解吸下来的 STR要比吸附上的
快。 从表 2可以看出,STR 在土壤中的滞后指数 HI
= 0. 594,说明吸附是完全不可逆的,并且 CTAB、
SDBS和 TX100 的存在强烈响了 STR 的解吸滞后
性。 SDBS 和 TX100 的存在在很大程度上增加了
STR在土壤中的吸附可逆性,并且吸附可逆程度随
着 SDBS 和 TX100 浓度的升高而升高。 随着 SDBS
和 TX100浓度的增加,滞后指数最高分别可升高到
3.055和 4.236。 这是因为 SDBS、TX100 对 STR的增
溶作用促使 STR从土壤相进入水相中。 与 SDBS 和
TX100不同,CTAB 的存在在很大程度上增加了 STR
在土壤中解吸的滞后性。 但是,当 CTAB 的浓度从
0CMC增加到 0.1CMC和 1CMC 时,)滞后指数 HI 分
别从 0.594增加到 0.649和 0.776。 但是,当 CTAB的
浓度增加到 5CMC 时,滞后指数又降低到了 0.428。
这说明随着溶液中 CTAB 浓度的增加,STR 更难从
土壤中解吸下来,这主要是由于 CTAB 更易吸附到
带负电的土壤上而 STR 可以分配到吸附态 CTAB
中。 Parker 等[ 18 ]也曾报道吸附态的表面活性剂较
天然沉积物有机质对有机污染物的吸附能力更强,
从而可以抑制有机污染物的解吸。
图 2摇 在 CTAB、SDBS和 TX鄄100存在下,链霉素在土壤中的解吸等温线
Fig.2摇 Desorption isotherms of STR on soil in the presence of CTAB,SDBS and TX鄄100
3摇 结论
(1)阳离子表面活性剂 CTAB、阴离子表面活性
SDBS和非离子表面活性剂 TX100 的存在均增加了
土壤对 STR吸附等温线的线性程度。
(2)CTAB 的存在可以抑制 STR 在土壤表面的
吸附同时抑制了 STR 的解吸。 SDBS 的存在降低了
STR在土壤中的吸附量并增加了吸附过程的可逆
性。 TX鄄100对 STR 在土壤中的吸附的影响取决于
其添加浓度。 低浓度的 TX鄄 100 对 STR 的吸附促进
作用大于高浓度。
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