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A KINETIC MODEL OF HTO BEHAVIOUR IN THE SOIL MAIZE SYSTEM

HTO在土壤-玉米系统中行为的动力学模型



全 文 :© 1994-2010 China Academic Journal Electronic Publishing House. All rights reserved. http://www.cnki.net
 文章编号 :100028551 (2001) 0220111204
HTO 在土壤2玉米系统中行为的动力学模型
史建君 王寿祥 陈传群 孙志明
(浙江大学核农所 农业部核农学重点开放实验室 浙江 杭州 310029)
摘  要 :HTO 在土壤2玉米系统中迁移、运输动态过程的研究表明 :引入土壤中的 HTO 不
仅在系统各部分间转移和分配 ,而且迅速向系统外散逸 ; HTO 中的氚以自由水氚和结
合态氚形态存在于玉米植株和土壤中 ;植株中的自由水氚比活度于引入后 6h 时达最大
值 ,随后逐渐下降 ,而结合态氚呈缓慢增加 ;根中的 HTO 比活度开始时高于地上部 ,而
后趋于平衡 ,表层土中两种形态氚基本呈逐渐下降趋势。
关键词 :HTO ;放射生态学 ;玉米 ;示踪动力学 ;数学模型
收稿日期 :1999212206
基金项目 :国家自然科学基金 (39870150)和浙江省自然科学基金 (398032)资助项目
作者简介 :史建君 (1961~) ,男 ,浙江大学副研究员 ,从事同位素示踪和放射生态学研究
HTO(氚水)是压水堆核电站的主要放射性液态、气态流出物 (气载氚多经氧化生成 HTO) 。
目前世界各国核电站约 90 %是压水堆 ,于是氚便成为影响环境的主要核素之一 ,成为放射生
态学研究中关注的重要对象。进入环境中的 HTO 参与自然水循环 ,极易进入生物体 ,从而对
生物体产生内照射。
对 HTO 在农业生态系 ,尤其在作物体内的行为 ,国内外研究报道甚少[1 ,2 ] ,在玉米中的行
为动力学研究尚未见报道。然而 ,随着核电事业的快速发展 ,它对环境可能产生的影响已不容
忽视 ,如秦山核电站一期每秒产生 2111 ×105Bq 液态氚 ,每秒产生 2147 ×105Bq 气载氚 ,年排放
总氚达到 1144 ×1013Bq。因此研究 HTO 在环境中的行为 ,为制订有关标准提供依据 ,是一项亟
待开展的工作。
1  材料与方法
111  材料
HTO 由中国原子能研究院同位素研究所提供 ,比活度为 515536 ×107Bq/ ml ,放射化学纯度
大于 95 % ,使用前稀释 10 倍 ,配制成 515536 ×106Bq/ ml 的 HTO。供试土壤 (小粉土) 采自浙江
大学实验农场 ,pH值 610 ,有机质 1190 % ,粘粒 ( < 01001mm) 1215 %。
112  方法
11211  HTO 引入试验在 2 个 1 ×1 ×013m3 的模拟生态池内进行。每池装小粉土 290kg (湿土 ,
含水量 21174 %) ,于 4 月 19 日播种 (玉米华糯 1 号) ,每池 5 ×5 穴 ,每穴 2 粒 ,出苗后每穴留 1
株。于始穗期向土壤表面均匀喷洒比活度为 816775 ×103Bq/ ml 的稀释液 HTO 3200ml ,约合土
111 核 农 学 报 2001 ,15 (2) :111~114Acta Agriculturae Nucleatae Sinica
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壤中的平均比活度 95175Bq/ g。于引入后 0125、1、4、9、16、23、31、41、59d 采样。
11212  采样  每池随机取玉米植株 2 株 ,用清水冲洗根部 ,并吸去表面水 ,然后分为根、茎叶、
果实几部分 ,分别剪碎装入 100ml 梨形蒸馏瓶中 ,称量后待处理。用半筒式取土器每池随机取
全土柱 2 条 ,均等分割为 5 段 ,装入 100ml 梨形瓶中。梨形瓶及时塞紧 ,以防蒸发损失。
11213  自由水和吸湿性水氚提取  自由水和吸湿性水中的 HTO 采用恒温蒸馏法提取 ,在
100ml 梨形瓶中装入待提取的样品 (湿土约 30g ,植物约 20g) ,然后在 130 ℃油浴 (液状石腊) 上
蒸馏 8~10h[3 ] ,吸取馏出水 018ml ,注入装有 8ml 闪烁液和 215ml 乙二醇乙醚的测样瓶中。馏
出水量由蒸馏前后样品的重量差得到。闪烁液为 7gPPO + 015gPOPOP + 乙二醇乙醚 300ml + 二
甲苯 700ml。
11214  结合态氚和结晶水氚的提取  在 OX2400 型生物氧化仪上燃烧获得玉米中的结合态氚
和土壤中的结晶水氚。称取一定量的蒸渣 (植物 01200g ,土壤 11000g) ,于 850 ℃下燃烧 3min ,
通氧量及清洗氮气的通气量均为 350mlΠmin ;接收液为上述闪烁液。
11215  测量  所有测量皆在 WALLAC 1400 DSA 液闪仪上测定 ,测量误差控制在 5 %以内。
2  结果与分析
211  HTO 在土壤2玉米系统中的迁移、积累和消失动态
HTO 在土壤2玉米系统中的动态变化如表 1 所示。
表 1  HTO 在土壤2玉米系统中的动态
Table 1  The dynamic of HTO in the soil2maize system
时间 time
(d)
玉米 maize (Bq/ fresh sample)

root
茎叶
stem/ leaf
果实
fruit
土壤 soil (Bq/ g wet soil)
1~5mm 5~10mm 10~15mm 15~20mm 20~25mm
0125 5219(0144) 2817(0131) / 5812(0169) 4111(0158) 1149(0116) 0115(0122) 0113(0120)
1
3118
(0138) 2813(0120) / 5312(0149) 3610(0142) 4163(0118) 0115(0117) 0119(0125)
4
1813
(0174) 1917(0162) / 1518(0129) 1519(0127) 3112(0118) 0115(0113) 0106(0116)
9 1313(0154) 15115(0147) / 4154(0131) 8160(0127) 4178(0118) 1111(0118) 0104(0122)
16 6161(0154) 7154(1105) / 1136(0127) 5133(0127) 5144(0125) 2136(0113) 0143(0122)
23 5178(0191) 7163(1134) 1214(0145) 1180(0122) 3134(0127) 3153(0118) 2134(0116) 1123(0113)
31
2108
(0165) 6106(0171) 1313(0165) (0125) (0125) (0127) (0118) (0125)
41
2198
(1158) 2138(0187) 6110(0145) 0176(0120) 1138(0113) 1198(0125) 1185(0122) 1159(0111)
59 1183(0165) 2100(1105) 1147(2181) 0121(0116) 0147(0118) 0195(0118) 1136(0107) 1130(0113)
  注 :表中数据为自由水或吸湿性水氚 ,括号内的数据为结合态或结晶水氚
Note :The data outside the brackets are tritium of free or hygroscopic water and in the brackets are combined tritium or tritium of crystal2
line water
211 核 农 学 报 15 卷
© 1994-2010 China Academic Journal Electronic Publishing House. All rights reserved. http://www.cnki.net
  由表 1 可见 ,引入表土的 HTO 迅速向玉米迁移 ,并以自由水氚和结合态氚形态存在 ,结合
态氚的存在表明 HTO 与生物组织中的氢发生了交换。引入 HTO 后 6h ,玉米根和茎叶中的总
氚 (自由水氚和结合态氚之和)比活度分别达到 5313 和 2910Bq/ g ,然后逐渐降低 ,由于 HTO 的
生物学性质类似于普通水 ,玉米通过根的摄取而迅速进入植株 ,又由于挥发及向土壤深层迁
移 ,使得表土中的 HTO 比活度逐渐降低 ,向植株的转移速率相应减小 ,使得 HTO 在植株中积累
到最大值后逐渐下降。
在土壤中 (湿土) ,表土 (1~10cm)中的总氚 (吸湿性氚和结晶水氚)比活度随时间呈下降趋
势 ;深层土壤 (10~20cm)开始时逐渐增加 ,至 16d 达到最大值 ,随后逐渐降低 ;底层土壤 (20~
25cm)趋势与深层土壤相似 ,但迟至 41d 才到达最大值。这是因为 HTO 引入表土后 ,由于不断
向深层迁移 ,被植物吸收以及自然蒸发 ,使得表土中的 HTO 比活度下降 ,而深层及底层的比活
度反而增加 ,达峰值后又趋下降。
总的来说 ,自由水氚 (吸湿性氚)的比活度比结合态氚 (结晶水氚)的比活度高 ,只有在成熟
的玉米籽中结合态氚比活度才超过自由水氚 ,表明 HTO 引入系统后 ,主要以自由水氚 (吸湿性
水氚)的形态存在 ,只有少量转变为结合态氚 (结晶水氚) 。
212  HTO 在土壤2玉米系统中的迁移、消长规律
HTO 在土壤2玉米系统中的行为可用开放二分室模型来描述 ,令各分室的 HTO 量对时间
的变化率服从一级速率过程[4 ] 。若以 qs 、Cs 、ms 和 qm 、Cm 、mm 分别表示土壤和玉米植株 HTO
的总活度、比活度和质量 ,则各分室中 HTO 总活度对时间的变化率为 :
土  壤
Soil
qs  Cs
ksa
ksm
kms
玉  米
Maize
qm  Cm
kma
图 1  开放二分室模型
Fig. 1  The model of open two compartmetns
d qs
d t = kms qm - ( ksm + ksa ) qs
d qm
d t = kms qs - ( kms + kma ) qm
  解此微分方程组 ,并注意到 qs = ms Cs ,
qm = mm Cm
可得 :
Cs =
Cs (0)
δ
-
γ[ ( k2 - γ) e
-
γt
- ( k2 - δ) e -δt ]
Cm =
ms Cs (0) ksm
mm (δ - γ) ( e
-
γt
- e
-
δt )
式中 , k1 = ksm + ksa , k2 = kms + kma
   γ= 12 k1 + k2 + ( k1 + k2 )
2
- 4 ( k1 k2 - ksm kms )
   δ= 12 k1 + k2 - ( k1 + k2 )
2
- 4 ( k1 k2 - ksm kms )
式中 , kij为 HTO 由 i 分室向 j 分室转移的速率常数。运用表 2 数据 ,经拟合可得 :
   Cs = 87106 e - 71954 t + 8169 e - 01041 t
   Cm = 2714 ( e - 01041 t - e - 71954 t )
311 2 期 HTO 在土壤2玉米系统中行为的动力学模型
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表 2  土壤2玉米系统中各分室总氚的比活率
Table 2  The activity ratio of total tritium in each compartment of the soil2maize system
分室
compartment
时间 time (d)
0 0125 1 4 9 16 23 31 41 59
玉米 maize Cm
(Bq/ g fresh sample) 0 31. 45 28. 80 20. 27 15. 50 8. 40 8. 85 6. 63 3. 32 3. 03
土壤 soil Cs
(Bq/ g wet soil) 95. 75 20. 52 19. 07 7. 17 4. 00 3. 17 2. 40 / 1. 67 0. 97
经方差分析 ,土壤分室的理论值与实验值的相对标准偏差为 4919 % ,玉米分室的相对标
准偏差 2219 % ,表明根据二分室模型拟合的曲线与实验点具有较好的一致性。
3  结  论
11HTO 在引入土壤2玉米系统后 ,由于蒸发较大部分进入了空气 ,其余部分以自由水氚和
结合态氚存在于玉米植株 ,以吸湿性水氚和结晶水氚存在于土壤 ,其中自由水氚和吸湿性水氚
多于结合态氚和结晶水氚 ,只有成熟的玉米籽粒例外。
21HTO 在土壤2玉米系统中的行为可用开放二分室模型描述 ,经拟合理论值与实验点具有
较好的一致性。
31 如果将植物中 HTO 比活度与土壤中 HTO 比活度之比定义为浓集系数 ,则可食部分玉
米籽粒的 CF 值为 4141 ,表明玉米籽粒对 HTO 具有一定的富集作用。
参考文献 :
[1 ]  井上义和. 环境 ¨ Ê ¡ † À研究の最近の动向。日本原子力学会志 ,1989 ,31 (7) :791~795
[2 ]  陈传群 ,王寿祥 ,张永照 ,等. 氚水在模拟水稻田中的消长动力学. 环境科学学报 ,1994 ,14 (2) :206~210
[3 ]  孙志明 ,张永熙 ,王寿祥 ,等. 农业生物学研究中氚水液闪测样的制备. 核农学通报 ,1993 ,14 (3) :143~144
[4 ]  刘昌孝 ,等. 药物动力学概论. 北京 :中国学术出版社 ,1984. 5
A KINETIC MODEL OF HTO BEHAVIOUR IN THE SOIL2MAIZE SYSTEM
SHI Jian2jun  WANG Shou2xiang  CHEN chuan2qun  SUN Zhi2ming
( Institute of Nuclear Agricultural Sciences , Zhejiang University , Key Laboratory of Nuclear
Agricultural Science , the Ministry of Agriculture , Hangzhou , Zhejiang prov.  310029)
ABSTRACT :The dynamic processes of movement and transportation of HTO in the soil2maize
system were investigated. The results showed that when HTO entered the soil , it not only trans2
ferred to other parts of the system , but also vaporized into atmosphere rapidly. Both free water
tritium and bound tritium were found in the maize and the soil . The activity ratio of free water
tritium reduced after reaching the maximum at 6th hour in the maize and that of the bound triti2
um increased slowly. The activity ratio of HTO in maize root was higher than those in upper2
ground parts at the beginning and reached equipoise later. The activity ratio of two kinds of triti2
um in the surface soil reduced continuously.
Key words :HTO ;radioecology ;maize ;kinetic ;mathmatical model
411 Acta Agriculturae Nucleatae Sinica
2001 ,15 (2) :111~114