免费文献传递   相关文献

RADIOACTIVE ANALYSIS OF COAL ASH SAMPLED FROM THE EAST CHINA AREA AND SIMULATIVE EXPERIMENT FOR USING COAL ASH IN FARMLAND

华东地区粉煤灰农田模拟试验和放射性分析



全 文 :文章编号 :100028551 (2002) 0420212205
华东地区粉煤灰农田模拟试验和放射性分析
史建君 徐寅良
(浙江大学原子核农业科学研究所 ,农业部核农学重点开放实验室 ,浙江 杭州 310029)
摘  要 :对浙江、福建、山东、江西、安徽和江苏 6 省部分大型热电厂粉煤灰的采样分析
表明 :粉煤灰中主要放射性成分为238 U、232 Th 衰变系和40 K,比活度范围分别为 75~
284BqΠkg、60~164BqΠkg 和 120~738BqΠkg。粉煤灰农田施用模拟试验表明 :当施用量
达到 525tΠhm2 时 ,土壤中天然放射性核素226 Ra 和228 Ra 的比活度分别是对照的 1188
倍和 1139 倍 ;生产的食品 (稻谷、玉米籽和麦粒) 中 2 种核素的比活度与对照没有明
显差异 ,对作物的食用安全性影响不明显。
关键词 :粉煤灰 ;天然放射性核素 ;农田施用 ;模拟
收稿日期 :2000210208
基金项目 :本研究为农业部“九五”重点项目 (16 - 01 - 03 - 02)资助内容
作者简介 :史建君 (1961~) ,男 ,杭州人 ,浙江大学副研究员 ,从事环境科学和放射生态学研究
粉煤灰是由燃煤发电厂排出的固体废弃物。所含有效 P、有效 S、有效 Si 及微量元素 Fe、
Zn、Cu、Mo、B 均高于土壤[1 ] ,因此作为优良的土壤改良剂被广泛应有于中低产田的改造。粉煤
灰的农田使用不仅可为农业增产发挥积极作用[2 - 11 ] ,而且可以减少灰场占地问题。至 1995 年
我国粉煤灰的农田利用量为年排放量的 5 %。粉煤灰的农田利用方式主要包括 :直接施用或
纯灰场种植、生产硅酸质肥料、磁化粉煤灰、粉煤灰磷肥和粉煤灰磁化复合肥及小麦、棉花、水
稻、果树等专用肥的填料[12 ] 。
由于地质化学的特性 ,原生放射性物质在地质岩层中的分布并非均匀 ,如在沉积型磷酸盐
岩中就浓集了较多的铀 ,形成了矿物的伴生放射性 ,煤炭中含有一定的天然放射性核素 ,其活
度高低因煤炭产地而异[13 ] 。已有数据表明 ,粉煤灰中天然放射性的活度比煤炭中的活度一般
高 3~6 倍 ,其中总 a 比活度大约为 2600BqΠkg ,是土壤中总 a 比活度的 4 倍。其中238 U、232 Th、
226 Ra 比活度是煤炭的 3~6 倍。由于粉煤灰的施用量大 ,一般每 hm2 在 100t 以上 ,伴生天然放
射性核素向农田转移 ,如果不进行合理调控和管理 ,带来的放射性污染问题将比其他矿质肥料
更严重。因此开展农用粉煤灰中主要放射性成分的活度分析及作物吸收、累积试验研究 ,为进
行宏观调控和限制粉煤灰中高毒性核素226 Ra、228 Ra 进入农田生态系统 ,为合理利用与开发粉
煤灰资源提供科学依据 ,对于防止放射性物质对土壤、作物、地下水、地表水的污染、保护生态
环境具有深远的意义。
1  材料和方法
111  样品采集
212  核 农 学 报 2002 ,16 (4) :212~216Acta Agriculturae Nucleatae Sinica
粉煤灰样品采自浙江、福建、山东、江西、安徽和江苏 6 省大型热电厂 ,共计 16 批粉煤灰 ,
细灰粒径小于 0125mm(60 目) 。
112  农田施用模拟试验
在分析样品的基础上 ,选择杭州钢铁厂热电分厂的粉煤灰和浙江大学实验农场的小粉土
为试材 ,按每 hm2 施用粉煤灰 0 (CK) 、225、375、525t 的水平制备 4 种模拟土壤 ,分别装入 1m ×
1m ×013m 的水泥池中 ,设 4 个重复 ,然后种植水稻 ,水稻成熟收获后种植玉米 ,玉米成熟收获
后再种植小麦。收获的水稻、玉米和小麦样品经干燥、粉碎后供分析测定。
113  样品测量与分析
对采集的粉煤灰、植物样品和试验土样进行能谱分析。由中国农业科学院原子能利用研
究所进行测量分析。测量方法如下 :将 1125kg 样品装入马林杯中 ,封存 14d 后测量分析。测
量仪器为美国 CANBERRA 公司的 GC - 3018HP Ge 多道γ能谱分析仪 ,相对探测效率 30 % ,分
辩率 118keV(对60 Co 为 133215keV ,25cm) ,测量误差控制在 5 %以内。
2  结果与讨论
211  粉煤灰样品中天然放射性核素的含量
对浙江、福建、山东、江西、安徽和江苏 6 省大型热电厂的 16 个粉煤灰样品的γ能谱分析 ,
其主要放射性成分为238U、232 T两大衰变系和40 K,这与杨俊诚等的报道一致[12 ] (见表 1) 。
表 1  粉煤灰样品中天然放射性核素的比活度
Table 1  The activity ratio of natural radioisotope in coal ash (BqΠkg)
样品出产厂 power plant 238U 232 Th 226 Ra 238 Ra 40 K
杭州钢铁厂热电分厂 Hangzhou steel plant 181 103 173 103 230
浙江衢州化工厂 Quzhou chemical plant 201 164 179 164 347
浙江台州电厂 Taizhou power plant 132 143 140 143 197
浙江镇海电厂 Zhenhai power plant 284 96 148 96 183
厦门电厂 Xiamen power plant — 77 73 77 378
福建漳平电厂 Zhangping power plant — 92 90 92 481
山东德州电厂 Dezhou power plant 113 92 111 92 250
山东莱芜电厂Laiwu power plant 98 87 99 87 293
山东淄博电厂 Zibo power plant 147 112 148 112 382
山东烟台电厂 Yantai power plant 180 134 176 134 170
江西上饶电厂 Shangrao power plant — 80 65 80 738
江西贵溪电厂 Guixi power plant — 98 95 98 423
安徽蚌埠热电厂 Bengbu power plant 75 96 93 96 225
安徽合肥钢铁公司 Hefei steel company 133 97 156 97 120
江苏金陵石化总厂 Jinling oil chemical plant — 109 104 109 317
江苏徐州徐塘电厂 Xutang power plant — 60 65 60 299
平均植 average 154 103 120 103 315
312 4 期 华东地区粉煤灰农田模拟试验和放射性分析
粉煤灰样品平均比活度与浙江大学实验农场小粉土中天然放射性核素的比活度 (表 2 中
的 CK)相比 ,238U、232 Th、226 Ra 和238 Ra 分别是小粉土的 514、213、319 和 213 倍。只有40 K的比活
度为土壤的 65 % ,这主要是煤炭中40 K的比活度本身就比土壤低 (大约仅为 20 %) 。燃烧后粉
煤灰中的天然放射性核素比活度得到浓缩 ,232 Th、226 Ra 和40 K的平均值分别比全国煤炭的平均
值高 418、412 和 212 倍[14 ,15 ] 。
212  施用不同量粉煤灰后土壤和作物中天然放射性核素的比活度
直接施用粉煤灰一般每 hm2 用量在 150~750t 之间[16 ] ,以每 hm2 用量分别为 225、375、525t
进行模拟土壤制备 ,结果表明 ,施用粉煤灰后土壤中天然放射性核素的比活度随着施用量的增
加而增加 (表 2) 。238U 和232 Th 的子体核素226 Ra、228 Ra 半衰期较长 ,又属亲骨性核素 ,毒性较高 ,
是具有辐射生物学意义的核素 ;当粉煤灰施用量达 525tΠhm2 时 ,土壤中天然放射性核素226 Ra
和228 Ra 的比活度分别是对照的 1188 和 1139 倍。分析还表明 :土壤中天然放射性核素226 Ra 和
228 Ra 的比活度与粉煤灰施用量的关系曲线可分别表示为 Y = 01048 X + 30158 ( r = 0196) 和 Y =
01031 X + 44132( r = 0193) 。
表 2  施用不同粉煤灰后土壤中天然放射性核素的比活度
Table 2  The activity ratio of natural radioisotope in soil applied with varied
amount of coal ash (BqΠkg)
施用量 applied amount (tΠhm2) 238U 232 Th 226 Ra 228 Ra 40 K
0 (CK) 2814 4514 3111 4514 483
225 4915 5113 4214 5113 483
375 4418 5212 4318 5212 458
525 6913 6313 5815 6313 434
粉煤灰农田施用模拟试验结果 (表 3~5) 显示 :在施用粉煤灰的土壤中种植的水稻、玉米
和小麦 ,其226 Ra 和228 Ra 的比活度总体处于较低水平 (接近本底值) ,与对照没有明显差异。且
茎叶中的比活度总体上高于食用部位中的比活度 ,表明作物对上述 2 种天然放射性核素不易
吸收累积。而作物中40 K的含量与土壤中是否施用粉煤灰无关 ,但是作物茎叶中的40 K比活度
比食用部位高许多 (稻草是稻谷 914 倍 ,玉米秸秆是玉米籽的 514 倍 ,小麦茎叶是麦粒的 211
倍) ,表明作物茎叶较易吸收积累土壤中的40 K,不同的作物茎叶对40 K的浓集系数 (CF 值) 差异
较大 (稻草为 1171 ,玉米秸秆为 0195 ,小茎叶为 0145) 。
表 3  施用不同粉煤灰后水稻中天然放射性核素的比活度
Table 3  The activity ratio of natural radioisotope in rice grown in the
soil applied with coal ash (BqΠkg)
施用量
applied amount (tΠhm2) 226 Ra 228 Ra 40 K稻谷
seed
稻草
stemΠleaf 稻谷seed 稻草stemΠleaf 稻谷seed 稻草stemΠleaf
0 (CK) 0188 1165 1105 1150 9115 76910
225 0103 0195 0157 3112 8015 81810
375 1179 1155 0173 2128 9010 78910
525 0118 0167 0189 1187 7516 80310
412 核 农 学 报 16 卷
表 4  施用不同粉煤灰后玉米中天然放射性核素的比活度
Table 4  The activity ratio of natural radioisotope in maize grown in the
soil applied with coal ash (BqΠkg)
施用量
applied amount (tΠhm2) 226 Ra 228 Ra 40 K籽粒
seed
玉米秆
stemΠleaf 籽粒seed 玉米秆stemΠleaf 籽粒seed 玉米秆stemΠleaf
0 (CK) 1112 4175 0136 1167 7814 44519
225 1151 2131 0149 2145 8017 46114
375 1177 3142 0174 2184 8410 39410
525 1171 2162 0188 2100 8816 47718
表 5  施用不同粉煤灰后小麦中天然放射性核素的比活度
Table 4  The activity ratio of natural radioisotope in wheat grown in the
soil applied with coal ash (BqΠkg)
施用量
applied amount (tΠhm2) 226 Ra 228 Ra 40 K籽粒
seed
茎叶
stemΠleaf 籽粒seed 茎叶stemΠleaf 籽粒seed 茎叶stemΠleaf
0 (CK) 1110 1152 0129 2137 10014 22818
225 1130 3126 0193 1157 10210 28312
375 2108 3115 1121 2197 10510 17315
525 1141 1122 0161 3194 10314 15917
3  结  论
311   粉煤灰中天然放射性核素的主要成分是238U、232 Th 两大衰变系和40 K。被测粉煤灰样品
中天然放射性核素238 U、232 Th、226 Ra、228 Ra 和40 K的比活度平均值分别为 154、103、120、103 和
315BqΠkg。除40 K外均高于土壤中的比活度 ,与浙江大学实验农场小粉土相比 ,238 U、232 Th、226 Ra
和238 Ra 分别是小粉土的 514、213、319 和 213 倍。40 K的比活度低于土壤 ,为小粉土的 65 %。
312  随着粉煤灰施用量的增加 ,土壤中天然放射性核素的比活度也相应增大 ,相关性显著。
313  在施用粉煤灰的土壤中 (施用量 225~525tΠhm2 ) 种植的水稻、玉米和小麦 ,其食用部位的
226 Ra 和228 Ra 比活度与对照没有明显差异 ,表明作物对天然放射性核素226 Ra、228 Ra 和232 Th 不易
吸收累积 ,对作物的食用安全性影响不明显。
参考文献 :
[ 1 ]  周俊 ,等. 粉煤灰在安徽土壤改良上的应用. 资源开发与市场 ,1999 ,15 (4) :232
[ 2 ]  吕凤山 ,等. 农田施用粉煤灰增产效应分析. 内蒙古农业科技 ,1998 , (6) :17~18
[ 3 ]  朱江 ,等. 粉煤灰对土壤中有效磷影响. 农业环境保护 ,1999 ,18 (4) :189~192
[ 4 ]  刘可星 ,等. 粉煤灰的农用开发及其意义. 粉煤灰综合利用 ,1997 , (1) :44~46
[ 5 ]  孙本源 ,等. 粉煤灰在海滨盐碱性水稻土施用效果的研究. 辽宁农业科学 ,1985 , (1) :4~7
[ 6 ]  吴家化 ,等. 粉煤灰改土效果研究. 土壤学报 ,1995 ,32 (3) :335~340
[ 7 ]  张宏伟 ,等. 粉煤灰综合利用于生产复合肥的探索. 城市环境与城市生态 ,1999 ,12 (6) :45~47
[ 8 ]  张金明. 粉煤灰磁化肥生产中几个问题的探讨. 粉煤灰综合利用 ,1996 , (2) :7~10
[ 9 ]  苏德纯 ,等. 粉煤灰钝化污泥人工土壤上高麦草生长发育及营养状况研究. 应用与环境生物学报. 1997 ,3 (3) :230~235
512 4 期 华东地区粉煤灰农田模拟试验和放射性分析
[10 ]  依艳丽. 磁场对土壤理化性质的影响. 中国农业科学 ,1991 ,24 (20 :42~44
[11 ]  陈大睿. 土壤磁性及磁化粉煤灰在农业上的利用. 粉煤灰综合利用 ,1997 , (1) :41~43
[12 ]  杨俊成 ,朱永懿 ,等. 粉煤灰的农业利用及其环境放射性污染评价. 核农学报 ,1999 ,13 (5) :222~303
[13 ]  姜希文. 我国煤中天然放射性核素水平. 粉煤灰综合利用 ,1989 ,9 (3) :181~188
[14 ]  何振芸. 全国环境天然放射性水平调查研究 (1983 - 1990)概况. 辐射防护 ,1992 ,12 (2) :81~95
[15 ]  顾洪坤 ,等. 北京市燃煤电场燃煤和粉煤灰及其建材制品中天然放射击性水平. 辐射防护 ,1996 ,16 (4) :309~316
[16 ]  龚同生. 农田施灰种植增产效果. 粉煤灰综合利用 ,1995 , (4) :13~15
RADIOACTIVE ANALYSIS OF COAL ASH
SAMPLED FROM THE EAST CHINA AREA AND SIMULATIVE
EXPERIMENT FOR USING COAL ASH IN FARMLAND
SHI Jian2jun  XU Yin2liang
( Institute of Nuclear Agricultural Sciences , Zhejiang University , Key Laboratory of Nuclear
Agricultural Science , the Ministry of Agricultural , Hangzhou  Zhejiang prov .  310029)
ABSTRACT:Sampling from the electric power plants of Zhejiang , Fujian , Shandong , Jiangxi ,
Anhui and Jiangsu , 16 coal ash samples were measured respectively by HPGEγ2spectrometer an2
alyzer. The results showed that the main composition of radioactive nuclide are 238 U, 232 Th , their
daughter nuclides and 40 K. The activity ratio of 238 U,232 Th and 40 K ranges from 75BqΠkg to 284BqΠ
kg , from 60BqΠkg to 164BqΠkg and from 120BqΠkg to 738BqΠkg , respectively. The simulated ex2
periment on coal ash used to farmland showed that the activity ratio of natural radioisotope 226 Ra
and 228 Ra in the simulated soil were 1188 and 1139 times higher than those in ordinary soil respec2
tively when amount of the coal ash used was up to 525tΠhm2 . The activity ratio of two nuclides in
crop ( rice , maize and wheat seed) grown in the farmland applied with coal ash and those of the
ordinary farmland have no evident difference. The effect of edible security is not evident.
Key words :coal ash ; natural radioisotope ; using in farmland ; simulation
612 Acta Agriculturae Nucleatae Sinica
2002 ,16 (4) :212~216