全 文 ：中草药 Chinese Traditional and Herbal Drugs 第 46 卷 第 12 期 2015 年 6 月 ·1774·
决明子水提液微滤过程中膜通量和膜污染阻力的影响因素研究
宋忠兴 1, 2，唐志书 2, 3*，刘红波 2, 3，崔春利 2, 3
1. 陕西兴盛德药业有限责任公司，陕西 铜川 727031
2. 陕西省中药资源产业化协同创新中心，陕西 咸阳 712083
3. 陕西中医学院，陕西 咸阳 712046
摘 要：目的 探究陶瓷膜微滤决明子 Cassia Semen 水提液影响膜通量（J）和膜污染阻力（Rf）的因素。方法 以决明子
水提液为研究对象，在单因素试验的基础上，采用正交设计，以 Rf 和 J 的综合加权评分为评价指标，优化无机陶瓷膜微滤
过程的最佳工艺参数；并对膜微滤过程中 4 个主要工艺参数与 Rf和 J 的相关性进行分析。结果 最佳膜微滤工艺条件：无
机陶瓷膜孔径为 0.2 μm、料液质量浓度 50.0 g/L、跨膜压差 0.1 MPa、膜面流速 3.32 m/s；微滤膜孔径对 Rf和 J 的影响具有
显著性。结论 工艺条件对决明子水提液膜微滤过程中的 J 和 Rf具有重要的影响；4 种工艺参数对膜微滤过程 Rf与 J 的影
响主次顺序为膜孔径＞跨膜压差＞料液质量浓度＞膜面流速。
关键词：陶瓷膜；决明子水提液；微滤；膜通量；膜污染阻力
中图分类号：R284.2 文献标志码：A 文章编号：0253 - 2670(2015)12 - 1774 - 05
DOI: 10.7501/j.issn.0253-2670.2015.12.012
Study on influencing factors of membrane flux and membrane fouling resistance
in microfiltration of water extract of Cassia Semen
SONG Zhong-xing1, 2, TANG Zhi-shu2, 3, LIU Hong-bo2, 3, CUI Chun-li2, 3
1. Shaanxi Xingshengde Pharmaceutical Co., Ltd., Tongchuan 727031, China
2. Shaanxi Collaborative Innovation Center of Chinese Medicinal Resources Industrialization, Xianyang 712083, China
3. Shaanxi University of Chinese Medicine, Xianyang 712046, China
Abstract: Objective To study the influencing factors of membrane flux (J) and membrane fouling resistance (Rf) in the
mincrofiltration of the water extract of Cassia Semen with ceramic membrane. Methods Based on single-factor experiment, the
process parameters in the mincrofiltration of the water extract of Cassia Semen were optimized by orthogonal design method using
weighted composite score of Rf and J as evaluation. The correlation between Rf and J with main four process parameters was analyzed.
Results The best microfiltration process condition was as follow: Membrane aperture size was 0.2 μm, concentration of the water
extract of Cassia Semen was 50.0 g/L, transmembrane differential pressure was 0.1 MPa, and crossflow velocity was 3.32 m/s.
Membrane aperture size had a significant correlation with Rf and J. Conclusion The process parameters have an important effect on Rf
and J. The primary and secondary order of the effect of four process parameters on Rf and J is as follow: Membrane aperture size >
transmembrane pressure > feed concentration > crossflow velocity.
Key words: ceramic membrane; water extract of Cassia Semen; microfiltration; membrane flux; membrane fouling resistance

中药水提液体系是辨识其整体药效物质和研究
开发现代中药的基础，属于复杂体系，采用适宜的
分离技术从其中获取药效物质是亟待解决的共性关
键问题。该体系中有效成分的相对分子质量大多数
不超过 1 000，它们是构成药效物质基础的主体；淀
粉、蛋白质、树脂、鞣质、纤维素、热源等相对分
子质量在 50 000 以上的高分子物质，为非药效成分
或药效较低的成分，需通过分离去除[1-2]。
现代膜分离技术是利用选择性透过膜作为分离
介质，以外界能量或化学位差为推动力，对中药复

收稿日期：2015-02-13
基金项目：国家“十二五”重大新药创制科技重大专项（2011ZX09401-308-307）；陕西省重点科技创新团队（2012KTC-20）
作者简介：宋忠兴（1974—），男，主管药师，总工程师，主要从事新药研究与产业化开发。E-mail: szx74816@sina.com
*通信作者 唐志书，男，教授，硕士生导师，主要从事中药高新制备技术应用研究。E-mail: tzs6565@163.com
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杂体系中特定组分实现分离、提纯和浓缩的分离技
术[3]，常用的主要包括：微滤、超滤、纳滤等，均
系筛效应的一种，通过借助膜孔径的截留等作用达
到分离纯化的目的。目前膜分离技术已在中药各领
域得到了一定程度的推广与应用[4-6]。但由于中药水
提液具有复杂的溶液环境，在膜技术应用过程中往
往会产生严重的膜污染现象。如何有效地控制严重
的膜污染现象已成为膜分离技术在中药领域内亟需
研究的一个重要问题。
本实验以中药决明子水提液为研究对象，考察
工艺参数对其膜微滤精制过程中膜污染阻力（Rf）
及膜通量（J）的影响，研究不同工艺条件下的膜污
染状况，优化工艺参数，为膜分离技术能够更有效
地应用于中药领域提供理论依据。
1 仪器与材料
内压管式陶瓷微滤膜装置，上海集萃净化技术
有限公司组装，陶瓷膜管孔径 0.02、0.10、0.20 μm，
膜材质 ZrO2；GQ76 管式分离机，上海市离心机械
研究所；THD-0515W 低温恒温槽，宁波天恒仪器
厂；TE4101-L 电子天平，赛多利斯科学仪器北京有
限公司；决明子饮片，西安盛兴中药饮片有限责任
公司，产地辽宁锦州，批号 2012.02.07。
2 方法与结果
2.1 不同料液质量浓度决明子水提液的制备及预
处理
称取决明子饮片 4 份，每份 1.5 kg，分别加水
浸泡 30 min，煎煮 2 次，每次 2 h，第 1 次加 12 倍
量水，第 2 次加 10 倍量水，用 4 层纱布滤过，滤液
合并，并分别浓缩至 60 L（生药 25.0 g/L）、30 L（生
药 50.0 g/L）、20 L（生药 75.0 g/L）和 15 L（生药
100.0 g/L），均以 20 000 r/min 离心处理[7]，收集离
心液即得 4 份原液，备用。
2.2 微滤过程中 J 的测定
用电子天平连续称取无机陶瓷膜微滤过程中渗
透液的质量并记录，鉴于料液质量浓度较低，渗透
液密度近乎与水的密度相等，故膜微滤过程中 J 的
计算公式为 J＝V/(T×S)，V 为取样体积（L），T 为
取样时间（h），S 为膜有效面积（m2）。新膜或洁净
膜在使用之前通常是采用纯水通量为标准来表征膜
本身的阻力。
2.3 微滤过程中 Rf的测定[8]
基于 Darcy 定律的膜阻力与 J 关系模型 Rt＝
Rm＋Rf＝ΔP/(μ∙J)，Rt 为膜滤过总阻力（m−1），Rm
为膜本身阻力（m−1），ΔP 为跨膜压力差（Pa）；μ
为料液黏度（Pa∙s）。
2.4 操作参数对微滤过程的影响
将决明子原液以低温恒温槽 45 ℃保温，以膜
面积 50 cm2、孔径为 0.2 μm 的 ZrO2 陶瓷微滤膜为
材质，分别考察料液质量浓度、跨膜压差、膜面流
速 3 个主要操作参数对膜微滤过程的影响。采用单
因素试验法，即只变化其中 1 个因素而固定另外 2
个因素；为保持料液浓度的稳定，所得的渗滤液不
断循环返回到原液中；在微滤过程中，当 J 达到稳
定状态时结束膜过滤实验。
2.4.1 料液质量浓度对 J 和 Rf的影响[9] 在跨膜压
差为 0.100 MPa，膜面流速为 3.32 m/s 条件下，考
察了决明子水提液 5 种料液质量浓度 12.5、25.0、
50.0、75.0 和 100.0 g/L 对 J 与 Rf的影响。结果见表
1。可以看出，J 随着决明子水提料液质量浓度的增
加而降低，但趋势变缓。而 Rf与料液质量浓度基本
呈正向线性关系。在相同操作条件下，当料液质量
浓度增大时，膜表面溶质的沉积增加，滤饼层增长
速度加快，提高了膜表面的渗透压，加重了浓差极
化现象，从而使流量迅速降低，J 下降，浓差极化
阻力不断增加。因此，膜微滤过程中选择合适的料
液质量浓度，在一定程度上能够有效缓解膜污染，
保持相对稳定的 J。初步研究结果表明，决明子水
提液质量浓度低于 50.0 g/L 时较为适宜。
表 1 料液质量浓度对 J 与 Rf 的影响
Table 1 Effect of concentration on J and Rf
料液质量浓度/(g∙L−1) J/(L∙m−2∙h−1) Rf/m−1
12.5 127.4 289 615.800 0
25.0 111.6 667 848.345 0
50.0 64.8 940 694.139 5
75.0 50.4 1 248 767.759 0
100.0 48.6 1 406 188.200 0

2.4.2 跨膜压差对 J和Rf的影响[10] 选取料液质量
浓度为 50.0 g/L 的决明子水提液，膜面流速为 3.32
m/s，分别考察不同操作压力下的 J 及 Rf。结果见表
2。可以看到，相同条件下，跨膜压差对 J 与 Rf 的
影响趋势基本一致，在 0.100 MPa 以下，J 及膜 Rf
增大幅度较快，而后两者的变化均趋于稳定。由此
分析认为，随着跨膜压差的增大，一方面加快了溶
质在膜表面沉积和生成滤饼层的速率，导致膜污染
程度增加，从而加大了 Rf，但随着膜表面滤饼层的
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表 2 跨膜压差对 J 与 Rf 的影响
Table 2 Effect of transmembrane differential pressure on J
and Rf
跨膜压差/MPa J/(L∙m−2∙h−1) Rf/m−1
0.025 27.3 185 367.264 8
0.050 43.2 498 459.117 3
0.075 59.6 725 369.108 2
0.100 64.8 919 475.177 8
0.125 68.9 912 318.824 6
0.150 73.2 904 675.594 2

形成，膜污染趋于稳定，Rf变化幅度缩小；另外一
方面也加重了膜面的浓差极化现象，降低了溶剂传
质的驱动力，减弱了 J 增大的程度，甚至在跨膜压
差超过一定范围时，J 亦不再增大，趋于稳定状态
或开始下降。因此，综合考虑对二者的影响，初步
确定跨膜压差在 0.075～0.125 MPa对决明子水提液
微滤过程有利。
2.4.3 膜面流速对 J和Rf的影响[11] 在跨膜压差为
0.100 MPa 条件下，针对料液质量浓度 50.0 g/L 的
决明子水提液，考察不同膜面流速对 J 与 Rf的影响。
结果见表 3。可以看出，随着膜面流速的增加，微
滤 J 呈递增趋势，并且二者呈现正相关性，而 Rf与
膜面流速则基本呈负相关性关系。分析认为，由于
膜面流速的增大，促进了溶质的对流扩散，抑制了
其在膜表面的沉积，削弱了料液在膜表面的浓差极
表 3 膜面流速对 J 与 Rf 的影响
Table 3 Effect of crossflow velocity on J and Rf
膜面流速/(m∙s−1) J/(L∙m−2∙h−1) Rf/m−1
1.33 8.4 16 829 750.246 3
1.99 11.2 9 892 824.561 0
2.66 14.5 5 023 814.183 9
3.32 20.4 3 573 673.671 9
3.98 27.6 1 223 590.831 3

化现象，有效降低膜污染程度，使得 Rf下降明显，
更加有利于微滤过程的进行。因此，初步确定以陶
瓷膜微滤决明子水提液时，膜面流速应保持在 2.66
m/s 以上较为理想。
2.5 不同工艺条件适应性研究
2.5.1 正交试验安排与结果 在上“2.4”项试验的
基础上，进一步考察膜孔径（A）及料液质量浓度
（B）、跨膜压差（C）和膜面流速（D）4 个影响微
滤的主要因素，每个因素选取 3 个水平，采用 L9(34)
正交表安排试验，以 J 与 Rf 的综合评分（OD）为
考察指标。J 是评价膜过滤过程的重要指标，反映
了单位时间内通过单位膜面积上的流体量，由外加
压力和膜的阻力共同决定；Rf可体现膜的污染、堵
塞程度，是影响膜阻力的外部因素。因此，J 与 Rf
在膜过程工艺评价中具有同等程度意义，故二者作
为评价指标的权重系数均为 0.5，OD＝0.5×Rfmin/
Rfi＋0.5×Ji/Jmax。不同因素水平见表 4。

表 4 微滤工艺参数正交设计及结果
Table 4 Orthogonal design and results of parameters in microfiltration
试验号 A/μm B/(g∙L−1) C/MPa D/(m∙s−1) Rf/m−1 J/(L∙m−2∙h−1) OD
1 0.02 (1) 12.5 (1) 0.075 (1) 2.66 (1) 11 374 508.910 7 48.5 0.622 5
2 0.02 (1) 25.0 (2) 0.100 (2) 3.32 (2) 11 397 531.288 6 62.3 0.701 3
3 0.02 (1) 50.0 (3) 0.125 (3) 3.98 (3) 11 880 808.551 9 72.5 0.828 5
4 0.10 (2) 12.5 (1) 0.100 (2) 3.98 (3) 8 874 187.332 2 56.9 0.880 2
5 0.10 (2) 25.0 (2) 0.125 (3) 2.66 (1) 6 422 532.295 7 64.6 0.979 8
6 0.10 (2) 50.0 (3) 0.075 (1) 3.32 (2) 8 334 719.280 7 66.2 0.849 6
7 0.20 (3) 12.5 (1) 0.125 (3) 3.32 (2) 7 805 691.218 6 86.8 1.000 0
8 0.20 (3) 25.0 (2) 0.075 (1) 3.98 (3) 8 564 333.279 2 83.5 0.936 7
9 0.20 (3) 50.0 (3) 0.100 (2) 2.66 (1) 7 275 523.486 8 78.6 0.989 2
K1 2.152 3 2.502 7 2.408 8 2.591 5
K2 2.709 6 2.617 8 2.570 7 2.550 9
K3 2.925 9 2.667 3 2.808 3 2.645 4
R 0.773 6 0.164 6 0.399 5 0.094 5

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取决明子水提取液 9 份，分别按 L9(34) 正交表
的方案调整料液质量浓度进行膜微滤处理，测定 J
及 Rf，结果见表 4。将正交试验结果进行方差分析，
结果见表 5。
以 Rf和 J 的综合评分为考察指标，由表 4 中极
差 R 值大小显示，各因素作用主次为 A＞C＞B＞D。
对各因素进行直观分析，因素 A、B：K3＞K2＞K1；
因素 C：K2＞K3＞K1；因素 D：K3＞K1＞K2。而表
5 方差分析结果表明：因素 A 各水平之间差异具有
显著性（P＜0.05）；而因素 B、C 各水平之间差异
无显著性（P＞0.05），可根据实际情况灵活调整；
故为了降低成本、节约能源，确定最佳微滤工艺条

表 5 方差分析
Table 5 Analysis of variance
误差来源 偏差平方和 自由度 F 值 显著性
A 106.202 9×10−3 2 70.887 P＜0.05
B 4.754 6×10−3 2 3.174
C 26.918 4×10−3 2 17.967
D (误差) 1.498 2×10−3 2
F0.05(2, 2) = 19.00 F0.01(2, 2) = 99.00
件确为 A3B3C2D2，即以孔径为 0.2 μm 陶瓷膜，微
滤过程料液质量浓度选择 50.0 g/L，跨膜压差为
0.100 MPa、膜面流速为 3.32 m/s。
2.5.2 验证试验 为考察上述优化的工艺条件的稳
定性，按该工艺条件，分别对 3 份决明子水提液重
复进行验证试验，测定其 Rf及 J。结果其 Rf分别为
7 028 833.021 5、6 982 285.776 5、7 160 283.680 5
m−1，J 分别为 87.1、90.3、89.2 L/(m2∙h)。结果表明
采用正交试验优选的工艺条件具有一定的可行性。
2.5.3 微滤工艺参数与正交试验结果相关性分析
（1）相关系数分析：利用 SPSS 17.0 软件对测
定 Rf、J 与膜微滤工艺参数之间的相关性进行分析，
结果见表 6。无机陶瓷膜的孔径分别与 Rf、J 以及
二者的综合评分值之间存显著的相关性，Pearson
相关系数分别为−0.772、0.774、0.830，前二者双
侧 P 值均小于 0.05，后者双侧 P 值小于 0.01，表明
线性关系尚好；而料液质量浓度、跨膜压差、膜面
流速与正交试验各评价结果之间均无显著相关性，
并且以相关系数大小表征的相关性与正交试验直
观分析、方差分析结果一致。结果证明，本实验所

表 6 膜微滤工艺参数与评价指标的相关系数
Table 6 Correlation coeffcicents of parameters in microfiltration and evaluation index
Rf J OD 参数
Pearson 相关性 显著性（双侧） Pearson 相关性 显著性（双侧） Pearson 相关性 显著性（双侧）
膜孔径 −0.772 0.015* 0.774 0.014* 0.830 0.006**
料液质量浓度 −0.018 0.963 0.268 0.485 0.169 0.664
跨膜压差 −0.158 0.685 0.294 0.442 0.437 0.240
膜面流速 0.310 0.417 0.243 0.529 0.059 0.880
*在 0.05 水平（双侧）上显著相关；**在 0.01 水平（双侧）上显著相关
*significant correlation at 0.05 level (bilateral); **significant correlation at 0.01 level (bilateral)

研究的 4种工艺参数对膜微滤过程 Rf与 J的影响主
次顺序为膜孔径＞跨膜压差＞料液质量浓度＞膜
面流速。
（2）线性回归分析：为客观预测膜微滤工艺参
数与正交试验结果量化关系，运用 SPSS 17.0 软件，
以 Rf和 J 的综合评分值（Y）为因变量，对工艺参
数膜孔径（X1）、料液质量浓度（X2）、跨膜压差（X3）、
膜面流速（X4）自变量进行多变量线性拟合分析，
结果见表 7。建立线性回归模型，复相关系数 Radj
为 0.955，决定系数 R2 为 0.912；回归模型假设检验
F 为 10.428，P 值为 0.022（＜0.05），具有统计学意
义。因此拟合有效，拟合度为 0.825，回归方程为
表 7 膜微滤工艺参数与评价指标的回归系数
Table 7 Regression coefficient of parameters in
microfiltration and evaluation index
非标准化系数
模型
B 标准误差
标准系数 t 值 P 值
常量 0.365 0.152 2.394 0.075
膜孔径 1.403 0.250 0.830 5.615 0.005
料液浓度 1.348 1.181 0.169 1.142 0.317
跨膜压差 2.663 0.902 0.437 2.954 0.042
膜面流速 0.014 0.034 0.059 0.399 0.711
B-回归方程的系数
B-regression coefficient
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Y＝0.365＋1.403 X1＋1.348 X2＋2.663 X3＋0.014 X4。
由表 7 结果表明，经 t 检验，自变量膜孔径、跨膜
压差的偏回归系数的 P 值分别为 0.005（＜0.01）、
0.042（＜0.05），故二者均有统计学意义。
3 讨论
膜分离技术可以实现中药药效物质的整体筛
选与获取，有望成为其产业化技术[12]，对实现科
学的中药分离目标具有推动作用。但是由于中药复
杂体系的复杂性和不确定性，制约膜分离技术在中
药领域推广应用的因素较多，主要存在以下 3 方
面：一是膜材质、膜孔径等膜结构参数和膜性能；
二是料液质量浓度、跨膜压差、膜面流速等操作参
数；三是缺乏具有广泛适用性的中药专用成套膜分
离设备。
本实验以中药决明子水提液为例，研究了工艺
参数因素对其膜微滤过程的影响。考察了不同工艺
条件下决明子水提液膜微滤过程中的 J 及其 Rf的变
化情况，并分析了各工艺参数对 J 及其 Rf的影响程
度。通过单因素考察、正交设计优化及其相关性模
型拟合分析，初步确定了其膜微滤的最佳工艺参数；
从多角度分析了不同工艺参数影响 Rf和 J 的差异性
与相关性，确定了膜孔径、料液质量浓度、跨膜压
差、膜面流速 4 个因素的主次。研究结果表明，工
艺参数对决明子水提液的膜滤过过程有着重要的影
响。通过对工艺参数进行合理的筛选与优化，能够
将膜污染控制在适宜的程度内，进而提高膜设备的
工作效率。因此，本实验研究思路为探寻中药提取
液采用膜技术精制过程中工艺参数适应性的评价方
法，以及膜污染的主要因素与防治措施的研究将提
供可借签的新途径。
本实验研究中以管式陶瓷膜为微滤介质，其微
滤过程主要是依据“筛分”效应，采用“错流过滤”
的方式对水提液体系进行精制，滤除微粒、大分子
物质、细菌等。
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