全 文 ：中国农学通报 2013,29(35):293-299
Chinese Agricultural Science Bulletin
0 引言
据统计中国 2009年人均水资源量已逼近联合国
可持续发展委员会确定的1750 m3用水紧张线，属于中
度缺水国家[1]。然而，多种工业行为排放的工业废水
中含有大量的重金属离子，对水生生物造成危害，因其
非生物降解性、富集性、持久有害性，最终可能对人类
构成威胁[2]。去除废水中重金属离子的传统方法有沉
淀法、电解法、离子交换法、吸附法、反渗透和电渗析法
等[3]。然而，这些传统技术有其固有的局限性，如费用
高、效果不理想、操作条件苛刻、药剂用量大、残渣不稳
定、容易造成二次污染等[4-5]。传统吸附法的吸附剂主
要是活性炭[6]，但因其价格较高，再生时损失较多，严
重限制其发展。因此，寻求来源广、价廉和高效的吸附
剂材料成为治理重金属废水的重要内容[7]。
自 1990年，国内外对低价可再生的有机材料（如
霉菌、海藻、酵母菌、其他微生物及农业废弃物）等处理
废水研究迅猛发展。其中，农业废弃物作为生物吸附
剂研究引起极大关注。Yao等[8]研究了栗子壳对Cu2+
的吸附作用，发现∆G<0，∆H>0，Langmiur最大吸附量
为 12.56 mg/g。Huang等[9]用荷花茎活性炭吸附Ni2+，
发现多孔结构的表面积达到1220 m2/g，Langmiur最大
吸附量为 31.45 mg/g。Hansen等 [10]比较了松树木屑、
橄榄仁、桃核等 7种物质对Cu2+的吸附动力学和等温
模型，发现在酸性条件比碱性条件下对Cu2+的吸附更
加容易。Liang等[11]研究了硫化橘子皮静态吸附Pb2+和
Zn2 +，对 2种离子的 Langmiur最大吸附量分别为
163.93 mg/g和 80.06 mg/g。除此之外还有玉米芯、核
桃壳、椰子壳、稻糠、麦麸、茶叶渣、苹果肉、香蕉皮、豆
基金项目：国家自然科学基金项目(51372129)。
第一作者简介：钱翌，男，1962年出生，教授，硕士，研究方向：废水处理、环境生态学和区域可持续发展。通信地址：266042青岛科技大学环境与安全
工程学院，Tel：0532-84022016，E-mail：qianyi1962@126.com。
收稿日期：2013-01-28，修回日期：2013-03-29。
以花生壳为生物吸附剂去除废水中重金属的研究进展
钱 翌，刘 依，褚衍洋
（青岛科技大学环境与安全工程学院，山东青岛 266042）
摘 要：生物吸附法是一种正在迅速发展的废水处理方法。为了探讨农业废弃物作为生物吸附剂处理重
金属废水的研究及利用现状，本文结合目前国内外研究进展，综述了花生壳作为吸附剂的吸附机制、表
征吸附过程的吸附模型、热力学参量等工作，分析影响吸附过程的主要因素，对材料再生和金属回收等
研究工作进展进行了总结，为进一步提高重金属去除效率和农业废弃物资源化提供理论指导，并对今后
农业废弃物应用于处理重金属废水方面的研究重点提出了建议。
关键词：花生壳；吸附；重金属；废水
中图分类号：X71 文献标志码：A 论文编号：2013-0266
Progress of Using Peanut Shells as Biosorbent for Removaling Heavy Metal Ions from Waste Water
Qian Yi, Liu Yi, Chu Yanyang
(School of Environment and Safety Engineering, Qingdao University of Science and Technology, Qingdao Shandong 266042)
Abstract: Biosorption process is a new and thriving method for dispose wastewater. To discuss the research
and the status quo of the utilization of agricultural residue as bioadsorbent to remove heavy metal ions from
aqueous effluents, upon the research progresses at home and abroad, this paper describe the adsorption
mechanism, adsorption model and thermodynamic parameters of peanut shells as biosorbent, and analyze main
influence factors of biosorption process, its regeneration and the recycle of heavy metal ions from the peanut
shells are summarized. We provided theoretical guidance for improving the removal efficiency of heavy metal
ions and the recycling of agricultural residue. In addition, some advises for key research on agricultural residue
dispose wastewater contaminated by heavy metal ions was proposed.
Key words: peanut shells; biosorption; heavy metal; waste water
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荚、葡萄茎、咖啡渣等多种农业废弃物都被应用于废水
处理的研究，并且都取得了很好的成果[12-21]。因此，使
用农业废弃物、其改性物或其制备的活性炭处理废水
是一种很有前景的废水处理方法。
中国是花生生产第一大国，年产近 1564.4万 t，花
生壳约 516万 t[22]。花生壳作为一种农业废弃物，是一
种放错位置的资源，除了很少部分被制成饲料外，大部
分被烧掉或者扔掉，造成环境污染和资源的极大浪
费。国内外就花生壳处理各种废水进行了大量研
究[23-27]，证实是具有良好可行性的方法，是花生壳综合
利用的一种方式，是一种“以废治废”的方法，是一种环
境友好的绿色方案，其应用前景十分可观。为此，笔者
首先简述花生壳吸附重金属的机制、吸附模型和热力
学参量；其次，讨论吸附过程的因素、材料再生和金属
回收等方面进展综述，以期为今后花生壳综合利用和
废水处理提供理论基础。
1 吸附机制
花生壳粗纤维含量高(65.7%~79.3%)[28]，含有大量
的羟基、羧基、游离的氨基酸、多种酚和矿物质、脂肪
类，以及一些醛、酮、醇、酯，这些官能团都能与金属离
子进行作用。生物质材料吸附重金属离子的机制[29]如
图1所示。
2 吸附模型和热力学参量
吸附模型广泛的应用于吸附过程的表征，研究这
些模型对于揭示吸附机理、设计新型吸附工艺和选择
合适的吸附材料都具有重要意义。许多学者将数学模
型用于描述各种类型的吸附过程，描述单一组分水溶
液吸附平衡的Freundlich经验式和Langmuir单层吸附
理论，这 2种模型属于非竞争模型[30]。常用的模型还
有Redlich Peterson模型、Lagergrenr准一级反应动力
学模型、Lagergrenr准二级动力学模型、Elovich方程和
扩散模型 [31-32]等，也还有关于多分子层吸附理论的
BET模型。
吸附的过程通常有物理吸附和化学吸附。物理吸
附过程的热效应相当于气体凝聚热，很小；化学吸附过
程的热效应相当于化学键能，比较大。吸附热力学常
用的参量有∆G、∆H和∆S。
吸附过程吉布斯自由能变∆G的值可以由式(1)得
到。
∆G=-RTlnK …………………………………… (1)
式中，G是吉布斯自由能(J/mol)；K是平衡常数，
无量纲；R为摩尔气体常数 8.314 J/(mol•K)；T是绝对
温度(K)。
吸附过程吸附焓变∆H可以由Vant Hoff方程进行
计算[33]，见式(2)。
DH = -R(c
1
e /c
2
e)
(1/T2 - 1/T1) …………………………… (2)
式中，ce1和ce2分别为吸附质在绝对温度T1(K)和T2
(K)下的平衡浓度；∆H是等量吸附焓(kJ/mol)。
吸附过程熵变∆S可以通过Gibbs-Helmholtz方程
进行计算[34]，见式(3)。
DS = DH -DG
T
………………………………… (3)
式中，∆S是熵变[J/(K•mol)]。
3 影响吸附过程的因素
3.1 溶液pH
pH是影响吸附作用的一个极其重要因素，它可以
影响吸附剂的表面特性和金属离子的形态。由于溶液
中的酸效应和金属离子的羟基络合效应的存在，吸附
过程中必然存在一个最佳酸度[35]。溶液中的H+会与花
生壳表面功能基团 -NH2、-OH 结合形成带正电
的-NH3+、≡OH2+。当溶液 pH越低，正电基团-NH3+、≡
OH2+也越多[36]。
EI-Shafey[37]用硫酸改性的花生壳处理水溶液中的
Se4+，在pH不同时，Se4+的存在状态不同，Se4+的最大吸
附量发生在 pH 1.5时，随着 pH增加，吸附量降低。祝
官能团 -COOH，-NH2，-OH，
-CONH2，-SH，-OCH3
M(BL)n
吸附剂
M+ M+
MOH
MS
离子交换
表面吸附 扩散
M+
沉淀
M+
nBL BEn+
BMn+
M+
En+
M
络合&螯合
图1 生物吸附机制
3
·· 294
钱 翌等：以花生壳为生物吸附剂去除废水中重金属的研究进展
春水等[38]研究了花生壳粉末对Cu2+的吸附过程，在pH
3~5时，随着pH的增大，花生壳对Cu2+的吸附量迅速增
加，在 pH 5时，基本达到最大吸附量；这是因为随 pH
增大，花生壳表面的正电位降低，促进了吸附，同时
Cu2+的水解趋势增强，形成的Cu(OH)+更易被花生壳吸
附。Husaini等 [39]制作花生壳柱用于吸附 Fe3 +、Cr3 +、
As3+，实验结果发现：对于Fe3+在pH为1~4和7~10时吸
附率很低且增幅不大，在pH 4~5时吸附率急剧增加至
99%，pH 5~6时吸附率又锐减，pH 5时有最优吸附；对
于Cr3+和As3+在pH分别低于5和6时吸附离子增加，此
后，随着pH增大吸附率降低。
3.2 花生壳的改性和活性炭的制备
生物质处理后对金属离子的饱和吸附量可以达到
未处理的 1.65~6.54倍。改性处理增加了生物质对金
属离子的吸附作用，可能有3个原因[40-41]：（1）去除某些
物质，使生物质的一些活性基团表露出来，增加与重金
属作用的机会；（2）生物质上的某些基团改性作用后，
其基团的特性可能发生变化，增加了其与重金属离子
作用的能力；（3）改善表面性质，增大比表面积，疏通孔
道、去除杂质。各种花生壳产品处理重金属废水的结
果如表1。
3.3 吸附时间
吸附初始阶段，花生壳表面有大量的活性位点，且
溶液中各金属离子质量浓度较高，浓度梯度大，迅速的
吸附溶液中的金属离子，并引起较高的浓度差，造成传
质推动力增大；随着吸附时间的延长，溶液中金属离子
浓度减小，而且花生壳表面的位点减少，吸附阻力增
大，吸附率随吸附时间缓慢增加直至平衡 [58]。赵晖
等[50]对改性花生壳处理含Cr6+废水，研究认为Cr6+的初
始吸附主要集中在表面，随着时间的延长Cr6+要通过
改性花生壳的孔隙才能被吸附，扩散速度慢，吸附率随
时间缓慢增加，直至平衡。Johnson等[62]用花生壳颗粒
制成的吸附柱研究对Cu2+的修复，Cu2+的吸附主要发
生在前20 min，在40 min时吸附率达77%，80 min时达
吸附剂
原壳
改性的花生壳
处理方法
洗净、研碎
洗净、研碎
洗净、研碎
洗净、研碎
洗净、研碎
洗净、研碎
高锰酸钾
高锰酸钾
硫酸
EDTA
福尔马林、硫酸
福尔马林、硫酸
乙酸、浓硫酸
硝酸
硝酸
甲醛、硫酸
甲醛、硫酸
磷酸
磷酸
磷酸
环氧氯丙烷
氢氧化钠、环氧氯丙烷、乙二胺
银溶液
金属离子
Cu(Ⅱ)
As(Ⅲ)
Fe(Ⅱ)
Ni(Ⅱ)
Cr(Ⅵ)
Cr(Ⅲ)
Pb(Ⅱ)
Cd(Ⅱ)
Se(Ⅳ)
Pb(Ⅱ)
Cu(Ⅱ)
Pb(Ⅱ)
Cr(Ⅵ)
Pb(Ⅱ)
Cr(Ⅵ)
Cu(Ⅱ)
Pb(Ⅱ)
Cr(Ⅵ)
Pb(Ⅱ)
Cd(Ⅱ)
Cu(Ⅱ)
Hg(Ⅱ)
Cr(Ⅵ)
最大去除率/吸附量
22.02 mg/g
99%
98%
2.22 mg/g
99.55%
27.86 mg/g
104.75 mg/g
43.11 mg/g
62.5%
0.19 mmol/g
10.15 mg/g
29.14 mg/g
96.8%
97%
87%
2.16 mg/g
97.1%
98.4%
116.7 mg/g
37.5 mg/g
94.4%
100%
97%
来源
[38]
[39]
[39]
[42]
[43]
[44]
[45]
[45]
[37]
[46]
[47]
[47]
[48]
[49]
[50]
[51]
[52]
[53]
[54]
[54]
[55]
[56]
[57]
表1 花生壳及衍生产品处理重金属废水的方法
·· 295
中国农学通报 http://www.casb.org.cn
到吸附平衡。Omar等[63]用 0.1 mol/L的盐酸浸渍制得
花生壳木炭，在(27±2)℃时，其对Cu2+和Zn2+的吸附迅
速，在80 min时对2种金属离子的去除率已达60%，并
且在2 h内，几乎达到了吸附平衡。
3.4 吸附剂用量
花生壳中木质素占27%~33%，木质素吸附重金属
的过程主要是含有多元酚及某些表面官能团，也可以
进行离子交换[64]。花生壳含有的单宁类化合物，具有
多个酚基能与金属离子发生较强的配位作用形成稳定
的五元环结构，因此是极为有效的离子交换物质[65]。
Witek-Krowiak等 [44]用花生壳处理Cu2+和Cr3+，实
验发现在当吸附剂用量较少时，吸附率与花生壳的量
呈现直线增长关系，当花生壳量达到10 g/L时，吸附率
增加缓慢。宋应华等[51]用甲醛和硫酸质量比为 1:5的
溶液制备改性花生壳，在 Cu2 +初始浓度为 25 mg/L，
25℃，投加量为2、3、4、5、6 g/L，震荡速度为150 r/min，
吸附 8 h，发现在投加量为 2~5 g/L时，去除率增加迅
速，但是当投加量≥5 g/L时，去除率基本不再发生变
化。谢红梅等[66]研究了4种农业废弃物（花生壳、玉米
芯、麦壳、玉米秆）对Cr6+的吸附，不同生物质用量为
0.4、0.6、0.8、1.0、1.5 g，吸附率随着吸附剂用量的增加
而增大，当吸附剂用量为0.8 g时，吸附过程趋于饱和，
花生壳对Cr6+的吸附率接近于74%。
3.5 金属离子初始浓度
初始浓度对吸附量和去除率都有很大的影响。吸
附剂量一定，金属离子浓度低时，随金属离子浓度增
加，吸附进行迅速，吸附率增加，当浓度过高时，去除率
下降。因此，金属离子浓度有一适宜范围。刘智峰
等[40]用磷酸改性的花生壳吸附水体中的Cr6+，在Cr6+浓
度低于 20 mg/L时，吸附率随Cr6+浓度增加而增加，在
Cr6+浓度为 20 mg/L时达到最大吸附率 94.8%，继续增
加Cr6+浓度，吸附率出现下滑趋势，在浓度为100 mg/L
时，吸附率为71.8%。鲁秀国等[43]将1 g花生壳加入至
浓度为 5、20、50、100、150、200 mg/L的Cr6+溶液中，调
节pH 1.0，25℃，12 h后发现在5~50 mg/L时，随浓度增
加，去除率增加；之后随着浓度增加去除率逐渐降低。
Liu等[56]研究了未改性的和乙二胺改性的花生壳吸附
Cd2+的过程，吸附剂用量为 0.2 g，吸附时间为 60 min，
pH 3.0(Hg2+)，pH 4.0(Cd2+)，浓度范围为0~300 mg/L时，
发现在金属离子初始浓度低时，各种花生壳对Cd2+的
吸附速率增长都很快，随着浓度的增高，逐渐达到平
衡。
3.6 温度
温度是固相吸附过程的一个重要因素的主要原因
有2个[67]：（1）温度增加，重金属离子的热运动增加，溶
液的粘性降低，金属离子更易与吸附剂结合；（2）温度
可以影响吸附剂对吸附质的吸附平衡能力。
张庆芳等[53]研究了磷酸改性花生壳对Cr6+的吸附
作用，改性花生壳0.2 g，Cr6+浓度为20 mg/L，pH 2.0，吸
附120 min，温度在23~40℃时，对Cr6+的去除率有所上
升，但升幅不大；在 40~50℃时，Cr6 +的去除率上升显
著。AL-Othman等[61]用KOH处理花生壳制备活性炭，
花生壳活性炭
蒸汽活化、氧化
蒸汽活化、氧化
蒸汽活化、氧化
蒸汽活化、氧化
蒸汽活化、氧化
硝酸
氯化锌
磷酸
磷酸
氯化锌
磷酸
磷酸
氢氧化钾
氢氧化钾、氧化
Cu(Ⅱ)
Pb(Ⅱ)
Ni(Ⅱ)
Zn(Ⅱ)
Cd(Ⅱ)
Pb(Ⅱ)
Cr(Ⅵ)
Cr(Ⅵ)
Cr(Ⅲ)
Cr(Ⅲ)
Cu(Ⅱ)
Ni(Ⅱ)
Cr(Ⅵ)
Cr(Ⅵ)
0.793 mmol/g
0.943 mmol/g
0.449 mmol/g
0.870 mmol/g
0.433 mmol/g
35.5 mg/g
125 mg/g
83.3 mg/g
66.7 mg/g
111.1 mg/g
95%
91%
>35.5%
>40%
[24]
[24]
[24]
[24]
[24]
[30]
[58]
[58]
[59]
[59]
[60]
[60]
[61]
[61]
吸附剂 处理方法 金属离子 最大去除率/吸附量 来源
续表1
·· 296
钱 翌等：以花生壳为生物吸附剂去除废水中重金属的研究进展
其吸附Cr6+的结果发现：∆H为正值，∆S为正，∆G为负
值，且温度增高，∆G的绝对值越大，吸附过程是一个自
发进行的吸热反应，而且系统混乱度增加，温度越高，
反应的自发性越强。Zhu等[68]曾计算了其试验用花生
壳在15、20、25、30℃下吸附Cu2+的自由能E，发现其值
为14 kJ/mol，高于8 kJ/mol，吸附过程是化学离子交换
为主，物理吸附为辅。周隽等[69]探讨了木屑和花生壳
吸附去除水体中Cr3+，在温度为 40~50℃时对Cr3+的吸
附率增长显著高于在10~40℃的增长速度。
3.7 共存离子
水体环境往往不是单一的体系，存在着一些其他
离子基团，这些离子也有可能结合到吸附点上。林芳
芳等[45]用高锰酸钾改性的花生壳吸附 Pb2+，发现存在
共存离子Cd2+时，低浓度的 Pb2+能够干扰对Cd2+的吸
附，推测因为花生壳对Pb2+的吸附以配位为主，对Cd2+
的吸附以离子交换为主。Xiang等[54]用磷酸改性的花
生壳固相萃取Cd2+和Pb2+，共存的离子如K+、Ca2+、Cl-等
十几种离子对其萃取过程均无明显影响。黄翔等[70]研
究各种离子对花生壳吸附Cu2+的影响，随着金属离子
加入量的增加，对Cu2+的吸附效果影响越明显，可能是
因为共存离子占据了吸附位点，阻止了Cu2+与吸附活
性点位的接触，加入的离子电荷不同、半径不同，影响
效果是Zn2+>Pb2+>Na+。Oliveira等[71]发现花生壳对Cu2+
和 Pb2 +的吸附动力学进行探究，发现单一组分的其
Langmuir最大吸附量为：Cu2 + 0.21±0.03 mmol/g，Pb2 +
0.18±0.02 mmol/g；在Cu2+和Pb2+的双组分系统中，证实
了2种离子是竞争吸附，且总吸附量约为0.21 mmol/g。
晁燕[55]研究了花生壳黄酮的提取残渣对Cu2+和Ni2+的
竞争吸附，发现比非竞争情况下两种离子的吸附量降
低，而且Ni2+的吸附力大于Cu2+，且Ni2+的吸附较Cu2+稳
定。
4 花生壳的再生与金属回收
花生壳经过多次再生，依然性质稳定、处理效果良
好。再生时所用的解吸介质主要有两类：一类是酸，包
括H2SO4、HNO3、HCl等；一类是碱，如NaOH、NaHCO3
等。
李山等[49]研究硝酸改性的花生壳对Pb2+的多次吸
附过程，发现改性花生壳吸附重金属离子后，再用
100 mL 0.5 mol/L的HCl溶液洗脱，用蒸馏水洗至中
性，然后于40℃烘干3 h后重新使用，第一次再生后对
Pb2+的吸附率为96%，第二次再生后对Pb2+的吸附率为
92%。杨义等[72]用蒸馏水、HCl、NaCl解吸花生壳，解
析率不高，但是对Pb2+的回收率达到 94%左右。史会
齐等[73]将吸附Cr6+的花生壳残渣在高温下灰化，得到橙
红色的K2Cr2O7，然后用HClO4溶解，测得Cr6+的回收率
可以达到95%。
5 结论与展望
采用不同的方法处理花生壳，探讨了花生壳吸附
重金属离子的吸附机理、各种吸附模型和热力学参量，
确定最优改性及吸附条件，为制备高效去除废水中重
金属离子的花生壳吸附剂提供理论基础。根据国内外
的研究结果，认为以后农业废弃物应用于重金属废水
的处理应着重于3个方面：（1）应该利用各种手段如红
外光谱分析、扫描电镜、X射线衍射等，深入寻求其机
理，深入寻求其机理，提高其应用于废水处理的有效
性；（2）国内外的研究主要集中在实验室阶段和实验因
素的探讨，为使其推广于工业阶段，有必要进行中试，
以掌握实施修复过程所需的各项参数和测算投入成
本；（3）吸附重金属离子后的残渣进行资源化，优化综
合利用。
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