全 文 ：第 34 卷 第 5 期
2014 年 09 月
西 安 科 技 大 学 学 报
JOUＲNAL OF XI’AN UNIVEＲSITY OF SCIENCE AND TECHNOLOGY
Vol． 34 No. 5
Sep. 2014
DOI:10． 13800 / j． cnki． xakjdxxb． 2014． 0514 文章编号:1672 － 9315(2014)05 － 0585 － 06
改性花生壳对重金属 Cr(VI)的吸附性能研究
*
高立达1，曹林毅2，王姗姗3，汤 颖3
(1．北京市密云县公安消防支队，北京 101500;2．阿克苏高级技工学校 化学系，
新疆 阿克苏 843000;3．西安石油大学 化学化工学院，陕西 西安 710065)
摘 要:为了解决处理含铬等重金属废水时成本高和效率低等问题，采用吸附法去除 Cr(VI)，筛
选廉价且吸附性能较好的吸附剂成为研究中的热点问题。而纤维素类农作物废弃物是廉价吸附
剂的重要来源，文中选用花生壳为吸附剂原料，采用盐酸对其表面进行酸化改性。考察了 pH值、
温度、Cr(VI)初始浓度、改性花生壳投加量和吸附时间对铬离子吸附效果的影响。结果表明，最
佳吸附条件为 pH =1，温度为 50 ℃，铬离子浓度为 50 mg /L，吸附剂投加量为 10 g /L，吸附时间为
140 min．通过考察反应动力学过程，发现改性花生壳吸附符合准二级反应动力学方程，Freundlich
等温吸附模型也能较好地描述改性花生壳对铬离子溶液的等温吸附过程。经过分析研究和实验
验证，改性花生壳对吸附废水中的 Cr(VI)是可行有效的。
关键词:花生壳;改性;吸附剂;动力学;热力学
中图分类号:X 131． 2 文献标志码:A
Adsorptive properties of modified peanut shell to heavy metal Cr(VI)
GAO Li-da1，CAO Lin-yi2，WANG Shan-shan3，TANG Ying3
(1． Fire Brigade of Miyun County，Beijing 101500，China;
2． Dept． of Chemistry，Senior Technical School of Aksu，Aksu 843000，China;
3． College of Chemistry and Chemical Engineering，Xi’an Petroleum University，Xi’an 710065，China)
Abstract:In order to solve the problem of high cost and low efficiency to remove the heavy metals such
as chromium in wastewater，adsorption with low cost and simple operation has been explored，whose core
technology is the selection of excellent adsorbent． Screening of low cost adsorbent is the hot point in the
study of removing Cr (VI)． Crops stem which was rich in cellulose becomes an important source of low-
cost adsorbent． A great effort has been carried out on the modified peanut shell for their property to ab-
sorb Cr (VI)． The effects of pH value，initial concentrate ration of Cr (VI)，contact time，temperature
and modified peanut shell dosage on adsorption had been investigated． The results indicated that modi-
fied peanut shell had good adsorption to Cr (VI)． Under the condition of 50 ℃，10 g /L modified peanut
shell，50 mg /L Cr (VI)solution，the initial pH = 1 and contact time 140 min，the adsorption rate of Cr
(VI)is up to 99． 6% ． The Langmuir and Freundlich adsorption models were used to represent the ex-
perimental data and equilibrium data fitted well to Freundlich and Langmuir isotherm mode． Pseudo-sec-
ond-order model was found to explain the kinetics of Cr (VI)adsorption most effectively． Through analy-
sis and experiments，the modified peanut shell for the adsorption of Cr (VI)in wastewater is feasible
* 收稿日期:2014 － 06 － 10 责任编辑:李克永
通讯作者:汤 颖(1978 －)，女，贵州贵阳人，副教授，E-mail:604377430@ qq． com
and effective．
Key words:peanut shell;modification;adsorption;isotherm;kinetics
0 引 言
随着中国经济的发展，环境污染日益严重，特
别是重金属对环境的污染，每年因为重金属污染
而产生的农业减产、医疗事故等造成巨大的损
失［1］。在各类重金属中六价铬的污染尤为严重。
水体中的铬主要以 Cr(VI)存在，Cr(VI)具有良好
的水溶性、强氧化性和毒性，毒性是 Cr(III)的 100
倍，是联合国环境署公布的典型环境持久性污染
物［2］。目前，含铬废水的处理方法有化学沉淀法、
电解还原法、离子交换法、生物聚焦法及吸附法
等［3］。其中吸附法具有成本低、操作简便及效率
高等优点［4］，是目前应用较为广泛的技术。然而
常见的活性炭吸附剂价格昂贵，利用价廉的农业
废弃物作为吸附剂成为吸附方法去除 Cr(VI)研究
中的热点问题。国外报道用于吸附剂的农业固体
废物，如秸秆、锯末、稻壳等，这些原料具有天然的
交换能力吸附特性，可作为废水中良好的吸附剂
优选物［5 － 8］。作为吸附剂，天然花生壳主要由纤维
素、半纤维素、果胶、色素等组成，其中花生壳中的
纤维素成分对重金属离子的吸附能力较弱，而通
过简单的化学修饰对花生壳进行改性处理，可以
改变吸附剂的表面性质，制备出具有高吸附性能
的纤维素吸附剂，进而处理含铬离子、铜离子等重
金属离子的废水，为大量花生壳资源找到利用的
理论基础。杨国栋［9］以花生壳为吸附剂，实现了
对水中 Cr(VI)的有效吸附，但花生壳自身表面积
以及孔道结构有限，直接用其作为吸附剂吸附效
果不理想。宋应华［10］等人采用环氧氯丙烷对花生
壳进行醚化改性，得到的改性花生壳对亚甲基蓝
具有良好的吸附效果。张庆芳［11 － 12］等人采用磷酸
对花生壳表面进行处理，提高其对金属 Cr(VI)的
吸附能力。
文中选用花生壳为基础材料，采用无机酸对
其表面进行改性，在提高花生壳比表面积同时增
加其表面的羟基官能团和 O － Si － O 键，考察了该
类吸附材料对金属离子的吸附性能，并对吸附力
学特征以及吸附等温线进行分析与模拟。
1 实验部分
1． 1 实验试剂与仪器
1． 1． 1 材料和试剂
实验所用花生壳为市售普通花生。实验所用
主要试剂:HCl，H2SO4(天津市耀华化学试剂厂);
Na2CO3(天津市化学试剂六厂);NaOH(郑州派尼
化学试剂厂);C13 H14 N4 O /DPCI(上海三爱思试剂
有限公司)。全部试剂均为分析纯级，实验用水为
蒸馏水。
1． 1． 2 仪器
破碎机 SLF － 320(上海山启机械制造有限公
司);智能恒温磁力搅拌器 2Nd － 7(河南爱博特科
技发展有限公司);可见分光光度计 721 － E(上海
光谱仪器有限公司)。
1． 2 改性花生壳的制备
将采购回来的花生壳于 80 ℃烘干 1 h，再将其
粉碎后过筛，选出粒径介 40 ～ 60 目(0. 25 ～ 0. 50
mm)的颗粒用 0. 1 mol /L的 NaOH溶液浸泡 24 h，
去除悬浮细小物质和可溶性物质，再用去离子水
清洗至中性，在 80 ℃的烘箱中烘干后放入干燥器
中备用。称取 100 g备用花生壳，置于 2． 5 L 的大
烧杯中，加入 500 mL浓度 1 mol /L盐酸溶液，搅拌
1 h后，过滤去除液体部分，用去离子水清洗至中
性，在 80 ℃下烘干备用。
1． 3 测定方法
采用二苯碳酰二肼分光光度法(GB7466 － 87)
在 540 nm波长下测定溶液的吸光度，通过标准曲
线法计算溶液中残留 Cr(VI)的质量浓度［13］。
1． 4 吸附实验
准确移取 50 mL一定浓度的 Cr(VI)溶液置于
150 mL 锥形瓶中，用 NaOH 或 HCl 调节溶液 pH
值，加入一定量的改性花生壳作为吸附剂。然后
将锥形瓶置于水浴恒温磁力搅拌器中进行搅拌，
所有实验的搅拌速度控制为 150 r /min． 在搅拌一
定时间后停止搅拌取出锥形瓶静置 10 min，经定量
滤纸过滤后，用可见分光光度计测定吸附液的吸
光度并计算滤液铬离子浓度。用公式(1)和(2)计
算铬离子的吸附量和吸附率。
η =
c0 － ce
c0
× 100%， (1)
685 西 安 科 技 大 学 学 报 2014 年
第 5 期 高立达等:改性花生壳对重金属 Cr(VI)的吸附性能研究
qe = V(c0 － ce)/m． (2)
式中 η 为吸附率;c0 为吸附前溶液的铬离子浓
度;ce 为吸附后溶液的铬离子浓度;V 为溶液的体
积;m为花生壳的质量。
2 结果与讨论
2． 1 吸附性能的研究
2． 1． 1 溶液 pH值对吸附性能的影响
在模拟废水 Cr(VI)质量浓度为 20 mg /L，改
性花生壳加量为 10 g /L，30 ℃条件下以 150 r /min
的速率搅拌 80 min，用 0. 1 mol /L 的 HCl 或 NaOH
溶液调节溶液的 pH值分别为 1，2，3，4，6，8，10，考
察溶液 pH值对其吸附性能的影响规律，实验结果
如图 1 所示。从图中可以看出，随着溶液 pH 值不
断增大，改性花生壳对 Cr(VI)的吸附率逐渐降低。
当 pH值从 1． 0 增大到 10. 0 时，吸附率从 75． 4%
降低到 5． 8% ．此外，当 pH 值大于 2 时，Cr(VI)的
吸附率迅速降低。上述现象的产生与花生壳表面
功能基团带电状态、Cr6 +在溶液中的形态分布有
关。一方面，pH值低时，溶液中的 Cr(VI)主要以
HCrO4 －，Cr2O
2 －
4 形式存在
［14］，花生壳表面功能基
团氨基、羟基接受质子 H +，形成正电性的 － NH3 +，
－ OH2 +吸附中心，通过静电作用，铬阴离子可被正
电吸附中心所吸附;随着溶液 pH 值的增大，花生
壳表面正电吸附中心数目减少［15］，导致对铬阴离
子吸附量的减小。另一方面，溶液 pH 值的增大溶
液中 H +浓度下降，质子化作用减弱，Cr(VI)在溶
液中的形态分布发生变化，带负电荷较多的
HCrO －4 数目减小，Cr2O
2 －
4 成为占优势的铬阴离子。
这 2 方面的原因最终导致水溶液 pH 值增加 Cr
(VI)吸附率的减小。
1086420
0
10
20
30
40
50
60
70
80
pH 值
吸
附
率
/%
图 1 pH值对 Cr(VI)吸附率的影响
Fig． 1 Effect of pH value on Cr(VI)adsorption
2． 1． 2 温度对吸附性能的影响
温度是影响金属离子吸附性能的重要因素。
本实验在 pH 值为 1，20 ℃条件下考察了 30，40，
50，60，70，80 ℃温度下改性花生壳对 Cr(VI)的吸
附性能，结果如图 2 所示。从图中可以看出，随着
吸附温度的升高，Cr(VI)的吸附率明显增加，当吸
附温度达到 50 ℃时，Cr(VI)吸附率达到 95%以
上。造成上述变化趋势的原因主要是由于金属离
子的吸附是一个放热过程。由平衡移动原理可
知，随着温度的升高，平衡必然向解吸的方向移
动，从而降低了 Cr(VI)在花生壳表面的吸附;然而
继续升高吸附温度，花生壳表面对 Cr(VI)的吸附
和脱附达到平衡，Cr(VI)的吸附率没有明显变化。
20
60
65
70
75
80
85
90
95
吸
附
率
/%
温度/℃
60 80705030 40
100
图 2 温度对 Cr(VI)吸附性能的影响
Fig． 2 Effect of temperature on Cr(VI)adsorption
2． 1． 3 初始 Cr(VI)离子浓度对吸附性能的影响
在 pH值为 1，吸附温度 50 ℃条件下考察初始
Cr(VI)浓度分别为 10，40，50，70，80，100 g /L 时，
表面改性花生壳对 Cr(VI)吸附效果的影响，实验
20
72
74
76
78
80
82
84
86
吸
附
率
/%
浓度/mg·L-1
60 80 10040
88
90
92
94
图 3 Cr(VI)初始浓度对 Cr(VI)吸附性能的影响
Fig． 3 Effect of Cr(VI)initial concentration
on Cr(VI)adsorption
结果如图 3 所示。由图可知，随着 Cr(VI)初始浓
度增加，在相同吸附条件下吸附速率总体呈现降
低趋势，当 Cr(VI)初始浓度在 20 g /L 范围内增加
时吸附速率变化不大，继续增加 Cr(VI)初始浓度，
吸附速率明显降低。其主要原因是由于刚开始增
加 Cr(VI)浓度时，吸附剂表面刚刚达到其饱和吸
附量，因此吸附率降低不明显，当继续增加 Cr(VI)
浓度时，溶液中 Cr(VI)浓度大大超过吸附剂的饱
785
和吸附量，从而造成吸附速率明显降低。在本实
验中选取以浓度 50 g /L的 Cr(VI)作为初始浓度。
2． 1． 4 吸附剂用量对吸附性能的影响
在 Cr(VI)初始浓度为 50 mg /L，50 ℃以及 pH
值为 1 的条件下，考察吸附剂用量分别为 0. 1，
0. 2，0. 3，0. 4，0. 5，0. 7，0. 9 g 时吸附率的变化规
律，实验结果如图 4 所示。从图中可以看出，随着
吸附剂用量的增加，其吸附率呈明显上升趋势。
上述变化趋势说明所用改性花生壳其表面吸附位
点较多，在用量较低的情况下并未达到其吸附平
衡状态，增加吸附剂用量。吸附剂的增加增大了
吸附表面积以及参与吸附的官能团的数目，从而
提高了吸附活性位点利用率，使吸附率明显提高。
当吸附剂用量超过 0. 5 g 时，增加吸附剂用量对溶
液中 Cr(VI)吸附率提高效率变化减缓。因此，实
验中选择吸附剂用量为 0. 5 g．
60
50
70
40
80
30
90
吸
附
率
/%
时间/min
0.6 1.00.80.40.0 0.2
100
图 4 吸附剂用量对吸附性能的影响
Fig． 4 Effect of amount of adsorpt on Cr(VI)adsorption
2． 1． 5 吸附时间对吸附性能的影响
在吸附剂用量为 0. 5 g，Cr(VI)初始浓度为 50
mg /L，溶液的 pH 值为 1，吸附温度为 50 ℃条件
下，考察吸附时间分别为 20，40，60，80，100，120，
140，160，180，200，220，240 min 时，吸附率随时间
的变化趋势，实验结果如图 5 所示。从图中可以看
出，随着吸附时间延长，吸附剂的吸附率明显增
加。当吸附时间超过 155 min时，继续延长吸附时
间体系的吸附率几乎没有变化。这说明所改性的
花生壳表面虽然具有丰富的活性吸附位点(NH2)，
但吸附粒径较小，因此需要较长时间才能达到吸
附平衡。
2． 2 吸附速率方程
吸附动力学是设计吸附体系的一个重要参
数，也是为间歇实验操作选择最优操作条件所必
需的，用来描述吸附剂对金属离子的吸附速率，该
速率决定了吸附的平衡时间。
60
50
70
40
80
90
吸
附
率
/%
时间/min
100
250200150100500
图 5 吸附时间对吸附性能的影响
Fig． 5 Effect of contact time on Cr(VI)adsorption
表达吸附速率的方程主要有准一级动力学方
程、准二级动力学方程和内扩散假设方程。前 2 个
方程都是假定在 t 时刻吸附剂的吸附量 q t 和平衡
吸附量 qe 的差别是吸附进行的驱动力。吸附是多
步骤的过程，存在表面吸附和内扩散机制。颗粒
内扩散起着重要的作用。各吸附速率方程如下
准一级动力学方程
dqt
dt = k1(qe － qt)，
准二级动力学方程
dq t
dt = k2(qe － qt)
2，
内扩散方程 q t = ki t
0． 5 + I．
式中 qt 和 qe 分别是时间为 t 和平衡时金属离子
的吸附量，mg /g;k1 为准一级速率常数，min;k i 为
颗粒内扩散速率常数，mg /g /min0． 5;k2 为准二级速
率常数，g /mg /min．
利用边界条件，在 q t = 0，t = 0 可以对准一级和
二级方程进行简化
ln(qe － qt)= lnqe － k1 t，
t
qt
= 1
k2q
2
e
+ tqe
．
通过计算，对 ln(qe － qt)～ t，
t
qt
～ t 以及 q t ～
t0． 5作图［16］，由图得到各吸附速率方程动力学参
数，见表 1．
由表 1 可知，准一级与准二级反应拟合的线性
相关系数接近，但准二级的 qe，cal更接近测量值
qe，exp，故改性花生壳吸附符合准二级反应动力学方
程。颗粒内扩散模型拟合线性关系良好，这证明
了颗粒内扩散的存在，但拟合直线未通过原点，表
明铬离子在改性花生壳上的吸附速率除了受到颗
粒内扩散影响之外，还受到液膜扩散等其他因素
的影响。颗粒内扩散过程为吸附反应的主要速率
控制步骤。
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第 5 期 高立达等:改性花生壳对重金属 Cr(VI)的吸附性能研究
表 1 Cr(VI)吸附动力学参数
Tab． 1 Kinetic parameters for adsorption of Cr(VI)
qe，exp
/(mg·g － 1)
准一级
qe，cal
/(mg·g － 1)
k1 /min － 1 Ｒ2
准一级
qe，cal /
(mg·g － 1)
k2 /
(g·mg －1·min －1)
Ｒ2
内扩散
ki /
(mg·g － 1·min －0． 5)
I Ｒ2
4． 992 1 4． 988 3 0. 019 93 0. 994 9 5． 023 6 0. 007 765 0. 995 7 0. 450 31 0. 447 8 0. 999 1
2． 3 等温吸附模型
平衡吸附数据的分析以及构建吸附模型通常
对等温吸附系统的设计是非常重要的。吸附等温
线表示是残留在溶液中的吸附物在恒定温度下其
浓度和平衡吸附量之间的数学关系。最常见的类
型是 Langmuir，Freundlich和 Temkin吸附模型［17］。
本实验中吸附剂用量为 0. 5g，pH值为 1，吸附
温度为 50 ℃条件下，测定出不同 Cr(VI)初始浓度
(20，30，40，50，60 mg /L)下的吸附量。通过计算
绘制
ce
qe
～ ce，lnqe ～ lnce 和 qe ～ lnce 图，建立 Lang-
muir，Freundlich 和 Temkin 吸附模型，从而确定该
吸附过程的吸附模型。
由吸附等温线得到的不同吸附模型吸附动力
学参数，见表 2．
表 2 Cr(VI)等温吸附动力学参数表
Tab． 2 Isotherm parameters for adsorption of Cr(VI)
等温模型 参数
qm /(mg·g － 1) 13． 149 2
Langmuir KL(L·mg －1) 0. 663 79
Ｒ2 0. 987 08
KF 5． 846 7
Freundlich n / g 3． 428 6
Ｒ2 0. 997 65
A 13． 517 7
Tempkin B /(g·L －1) 2． 288 48
Ｒ2 0. 979 61
由表 2 数据分析，比较
ce
qe
～ ce，lnqe ～ lnce，qe ～
lnce 线性拟合相关系数，其中
ce
qe
～ ce 和 nqe ～ lnce
线性拟合相关系数较好，故吸附模型均符合 Lang-
muir和 Freundlich 吸附模型。由 Langmuir 方程回
归出的结果可以看出，改性花生壳对铬离子的吸
附属单分子层吸附。Freundlich 回归出的经验常
数 n ＞ 1，表明吸附过程属于优惠吸附，最大吸附量
为 13． 149 2 mg /g．
3 结 论
文中以花生壳为原料，通过酸化对其表面进
行改性，以此为吸附剂考察对重金属离子模拟水
样中 Cr(VI)的吸附性能。pH 对吸附剂吸附过程
影响最大，其次是吸附温度和吸附时间，当 pH 为
1，温度为 50 ℃，反应时间为 140 min 时吸附量最
大，最大吸附量为 4． 99 mg /g．
该改性花生壳吸附过程符合准二级反应动力
学方程。存在颗粒内扩散以及液膜扩散因素的影
响。Langmuir模型和 Freundlich 模型均能较好地
描述花生壳对铬离子溶液的等温吸附过程，而 Fre-
undlich模型拟合的线性关系更好。Freundlich 回
归出的经验常数 n ＞ 1，表明吸附过程属于优惠
吸附。
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095 西 安 科 技 大 学 学 报 2014 年