全 文 ：第 32卷第 4期 离 子 交 换 与 吸 附 •341•
离子交换与吸附, 2016, 32(4): 341 ~ 350
ION EXCHANGE AND ADSORPTION
文章编号：1001-5493(2016)04-0341-10
doi: 10.16026/j.cnki.iea.2016040341
枣核活性炭对罗丹明 B吸附性能的研究*
杨晓霞 郑小峰 郭延红
延安大学化学与化工学院，陕西省化学反应工程重点实验室，延安 716000
摘要：采用 ZnCl2活化法制备了枣核活性炭，研究了枣核活性炭对罗丹明 B的吸附性能。采用
低温氮气吸附脱附、FT-IR 等方法对活性炭进行表征，结果显示，活性炭是中孔结构，中孔
容为 0.92cm3/g，平均孔径为 3.17nm，BET比表面积达 1223.25m2/g。研究了溶液初始浓
度、吸附时间和活性炭质量浓度等因素对平衡吸附量的影响，以及罗丹明 B 在枣核活性炭
上的吸附平衡与动力学。通过 Langmuir等 6种吸附等温模型对吸附数据进行拟合，结果表
明，Redlich-Peterson 模型能较好地描述罗丹明 B 在活性炭上的吸附平衡；动力学研究表明，
该吸附过程符合 Elovich模型。
关键字：枣核；罗丹明 B；吸附；动力学
中图分类号：X712 文献标识码：A
1 引 言
水污染是人类社会面临的一大主要问题[1]，水污染直接影响水生动植物、生物多样性
以及整个生态系统的发展。纺织等印染行业产生的染料废水尤为严峻，在印染加工过程中，
据估计每年有 1~15%的染料被流失[1]，造成大量染料废水。部分染料具有致突变性与致癌
性，化学性质稳定，对光、热以及微生物稳定[2-3]，难于直接生物降解。因此，染料废水在
排放之前必须进行净化处理。物理化学法是常用的处理方法，如：过滤法、化学絮凝法、
电化学法、吸附法等，吸附法具有效率高、操作简单等特点，是应用较多的染料废水处理
技术[2-4]。
近年来，大量研究集中在利用生物质废弃物制备吸附材料，旨在降低吸附剂成本。如
稻壳[5]、棕榈叶和松籽壳[6]、板栗壳[7]、香蕉皮[8]、甘蔗髓[9]、千屈菜[10]等。红枣在我国种
植面积大，分布广，枣肉食用后产生大量的枣核，目前对枣核的研究利用主要集中在从中
提取黄酮类、多酚以及皂苷等物质，对枣核基吸附材料的制备及工艺优化报道很少。枣核
富碳低灰，可用来制备炭材料吸附剂。
* 收稿日期：2016年 1月 30日
项目基金：陕西省教育厅专项科研计划项目 (15JK1835); 延安大学校级科研项目 (YDK2015-51); 陕西省教育厅重点实验
室科研计划基金资助项目 (13JS123).
作者简介：杨晓霞(1983~), 女, 陕西省人, 讲师, E-mail: xiaoxia24@126.com
Ion Exchange and Adsorption 2016年 8月 •342•
罗丹明 B (RhB) 是一种应用广泛的阳离子杂环染料，与其接触会对皮肤、眼睛等产生
刺激性伤害[10]，染料废水色度高，难以生物降解。本实验采用实验室自制的枣核基活性炭
对罗丹明 B进行吸附研究，考查染料初始浓度、吸附时间等对吸附性能的影响，并对其吸
附平衡以及动力学进行研究。
2 实验部分
2.1 仪器与试剂
主要仪器：UV-Vis 吸收光谱仪 (UV-2550，日本岛津公司)；比表面及孔径分布仪
(V-Sorb2800p，北京金埃谱科技有限公司)；元素分析仪 (PE2400，美国珀金埃尔默公司)；
红外光谱仪 (Prestige-21，日本岛津公司)；活化炉 (HYGSL3-1200，咸阳惠远公司)。
原料：枣核采自清涧县某红枣加工厂，工业分析与元素分析见文献[11]。
主要试剂：氯化锌、HCl均为分析纯，购自国药集团化学试剂有限公司；罗丹明 B，
分析纯，购自天津市科密欧化学试剂开发中心。
2.2 活性炭的制备及表征
活性炭制备方法参考文献[11]。称取 20g 氯化锌溶于 100mL 的蒸馏水中，将 10g 枣核
粉 (≤80μm) 混合于氯化锌水溶液中，于可控温的磁力搅拌器上搅拌 120min，温度设为
50℃，之后置于干燥箱中干燥。称取 10g干燥样品置于立式活化炉中，在 N2氛围中活化，
升温速率为 10℃/min，活化温度是 700℃，活化时间为 60min，将冷却至室温的样品洗至
中性，干燥。
N2吸-脱附分析是在 V-Sorb2800P分析仪上进行，样品的比表面积是按照 BET方法计
算，孔径分布是通过 BJH法计算。通过 Prestige-21 FT-IR对活性炭表面特性进行分析。
2.3 活性炭的吸附实验
于系列 100mL锥形瓶中，加入 20mL质量浓度为 50~800mg/L的罗丹明 B溶液，加入
0.02g活性炭，于 288K恒温水浴振荡器中振荡 5~720min后，立即抽滤，用分光光度计测
定滤液在 553.5nm处的吸光度，根据标准曲线确定其浓度，分别根据式(1)~(2) 计算 t时刻
的吸附量 Qt与平衡吸附量 Qe。
0 t
t
( )C C VQ
W
(1)
0 e
e
( )C C VQ
W
(2)
第 32卷第 4期 离 子 交 换 与 吸 附 •343•
式中，Qt，t时刻的吸附量 (mg/g)；Qe，平衡吸附量 (mg/g)；C0，溶液初始浓度 (mg/L)；
Ct，t时刻溶液浓度 (mg/L)；Ce，溶液平衡浓度 (mg/L)；V，溶液体积 (L)；W，吸附剂质
量 (g)。
3 结果与讨论
3.1 活性炭的结构特征
将粉末状的枣核活性炭筛分至粒径≤71μm，77K时的 N2吸-脱附等温线以及 BJH孔径
分布见图 1，计算得各结构性能参数及收率如表 1所示。
Table 1 Textural Characteristics and the Yield of the Activated Carbon
SBET
(m2/g)
VT
(cm3/g)
Vmic
(cm3/g)
Vmes
(cm3/g)
Dp
(nm)
Vmes/VT
(%)
Yield
(%)
1223.25 0.97 0.05 0.92 3.17 94.85 40.02
从图 1可得，在低压阶段吸附量随压力的增大急剧增大，在中压阶段吸附量随压力的
增加呈线性增加，到了高压阶段吸附量基本达到平衡。在中压阶段，脱附等温线偏离了吸
附等温线，形成一个滞后环，这说明该活性炭主要是中孔结构。根据 IUPAC 分类，回滞
环为 H2型，对应的孔道为口窄腹宽的墨水瓶状孔型。由图 1内部图可得，枣核活性炭最
可几孔为2.52nm。从表1可得，活性炭的中孔容为0.92cm3/g，中孔容与总孔容之比为94.6%，
平均孔径为 3.17nm。文献[12-13]指出中孔-微孔结构并存的活性炭在吸附包括染料在内的大
分子物质发挥着重要作用。文献[14]指出，罗丹明 B分子的长是 1.8nm，宽是 0.7nm，所以
该吸附剂可以用于吸附罗丹明 B。
Fig. 1 N2 Adsorption-desorption Isotherms of Activated
Carbon and Pore Size Distribution
Fig. 2 FT-IR Spectra of the Jujube Stone and
Activated Carbon
4000 3000 2000 1000
T
(%
)
Wavenumber ( cm-1)
raw material
jujube stone
0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0
0
200
400
600
P/P0
A
ds
or
be
d
vo
lu
m
e
( c
m
3 /g
)
5 10 15 20
0.00
0.05
0.10
0.15
0.20
0.25
dV
/d
W
(c
m
3 /g
n
m
)
Diameter (nm)
Ion Exchange and Adsorption 2016年 8月 •344•
3.2 红外分析
原料枣核粉及活性炭的红外谱图见图 2。从图 2可知，枣核粉经活化后，吸收峰的强
度与位置发生了很大的变化，所有吸收峰的强度大大削弱，说明原料经活化后官能团减少，
一些吸收峰消失，说明原料在活化过程中，一些化学键断裂，该实验结果和文献[15-16]报道
是相似的。3440cm-1处是羟基的伸缩振动峰，2920cm-1处是碳氢键的伸缩振动峰，1440cm-1
处是苯环骨架中 C=C 键的伸缩振动峰； 1300cm-1 处是酮基轴向形变引起的，
Montes-Morán [17]等认为 1700~1500cm-1处的吸收峰是由吡喃酮中 C=C 键的对称伸缩振动
以及羧基中 C=O键振动引起的。Zielke U [18]等也认为 1750~1050cm-1区间的吸收峰，可能
是由醚、酯、酮、羧基、芳香环等基团引起的。枣核粉在 1051cm-1处有明显的吸收峰，这
是纤维素的特征峰，活化后，此峰消失，说明纤维素结构在活化过程中彻底破坏。枣核经
活化后制得的活性炭的红外谱图和生物质基活性炭[16]的表面官能团是相似的，其表面官能
团主要是羟基、羧基、酯以及酮基等。
3.3 溶液初始浓度、吸附时间以及活性炭质量浓度的影响
Fig. 3 The Effect of Initial Concentration on
Adsorption Capacity and Removal
Fig. 4 The Effect of Time and Mass Concentration
of Activated Carbon on Adsorption Capacity
罗丹明 B溶液初始浓度对平衡吸附量及去除率的影响见图 3，其中活性炭的质量浓度
为 1g/L，吸附时间为 480min，吸附温度为 288K。当溶液初始浓度为 600mg/L，吸附温度
为 288K，考查了吸附时间以及活性炭质量浓度对吸附量的影响，如图 4 所示。由图 3 可
知，随着罗丹明 B溶液初始浓度的增加，活性炭的平衡吸附量以接近线性的速度增加，当
浓度高于 600mg/L时，吸附量变化不是很明显。相反，去除率随着溶液浓度的增加先保持
不变后快速下降。当溶液浓度小于 250mg/L 时，去除率都在 99.5%左右，当溶液浓度由
250mg/L 增加到 400mg/L 时，去除率由 99.5%缓慢降至 94.1%，当溶液浓度继续增加到
800mg/L 时，去除率由 94.1%迅速下降至 59.6%。这是因为随着溶液初始浓度的增加，克
0 100 200 300 400 500
200
300
400
500
M=0.5 g/L
M=1.0 g/L
M=1.5 g/L
Q
t (
m
g/
g)
t (min)
0 200 400 600 800
0
100
200
300
400
500
C0 (mg/L)
Q
e (
m
g/
g)
0.6
0.8
1.0
R
em
ov
al
(%
)
第 32卷第 4期 离 子 交 换 与 吸 附 •345•
Fig. 5 Non-linear Fitting Curves of Various
Isotherm Models
服罗丹明 B溶液和活性炭之间阻力的推动力增加，导致吸附量增加；但随着溶液初始浓度
的增加，活性炭外表面的活性位点与溶液浓度的比例下降，使得去除率下降[19]。
由图 4可知，吸附量随吸附时间的延长先增加后基本不变，这是因为在吸附的初始阶
段，活性炭外表面具有许多活性位点，吸附过程主要发生在活性炭的外表面。活性炭表面
的活性位点随着吸附的进行不断减少，分子须克服阻力扩散进入活性炭的微孔结构，吸附
速率减慢，吸附量增加不明显；到 120min 时，吸附量基本不再变化，吸附达到平衡。活
性炭对罗丹明 B的吸附量随活性炭质量浓度的增加而增加。当活性炭质量浓度从 0.5g/L增
加至 1.0g/L时，平衡吸附量由 364mg/g增加至 467mg/g，去除率提高了 17.2%，当活性炭
质量浓度继续增加至 1.5g/L时，平衡吸附量增长至 495mg/g，去除率提高了 4.7%。这是因
为活性炭质量浓度很小时，活性炭提供吸附位点少，吸附量低，随活性炭质量浓度的增加，
吸附剂表面可吸附的活性位点增多，吸附量不断增加。活性炭对罗丹明 B的吸附量随活性
炭浓度的增加而增加，这和文献[6]以棕榈叶基活性炭、文献[20]以生物质气化碳残渣基活性
炭对罗丹明 B的吸附行为是一致的。
3.4 吸附等温线研究
当活性炭的质量浓度为 1g/L，吸附时间为
480min时，测定了 288K下枣核活性炭对罗丹
明 B 的吸附等温线。分别选用两参数模型
Langmuir、Freundlich、Temkin 和三参数模型
Redlich-Peterson、Toth以及 Sips模型，利用最
小二乘法对吸附平衡实验数据进行非线性拟
合，如图 5所示，拟合参数结果见表 2。
Table 2 Parameters and Correlation Coefficients of Various Isotherm Models
Model Parameters Value R2 Model Parameters Value R2
Langmuir
Qm (mg/g) 427.35
0.9033
Toth
Qm (mg/g) 561.29
0.9364 KL (L/mg) 0.62 αT 3.00
Freundlich
KF 180.19
0.8545
nT 2.48
nF 0.19
Sips
Qm (mg/g) 532.78
0.9348
Temkin
at 16.66
0.9381
Ks (L/mg) 0.21
bt 40.26 ns 0.53
Redlich-Peterson
KRP 423.91
0.9386 Qexp 466.09 αRP 1.51
β 0.90
注：Qm为饱和吸附量，KL为 Langmuir常数；KF，nF为 Freundlich常数；at，bt为 Temkin常数；KRP，αRP，
β是 Redlich-Peterson常数；αT，nT是 Toth常数；Ks，ns是 Sips常数；Qexp是饱和吸附量的实验测定值。
0 100 200 300
0
200
400
600
Q
e (
m
g/
g)
Ce (mg/L)
Experimental values
Langmuir
Freundlich
Tempkin
Redlich-Peterson
Toth
Sips
Ion Exchange and Adsorption 2016年 8月 •346•
Fig. 6 Non-linear Fitting Curves of Various
Kinetic Models
由表 2得，三参数模型的相关系数 R2相差不大，0.93
附，Freundlich，Temkin 模型适用于不均匀表面吸附。三参数模型 Redlich-Peterson、Toth
及 Sips 模型兼顾了 Freundlich 和 Langmuir 模型，用于吸附剂表面不均匀吸附，综上，活
性炭吸附罗丹明 B过程是在不均匀表面上进行的。
采用吸附剂吸附去除罗丹明 B的报道很多，表 3对不同吸附剂吸附罗丹明 B的吸附能
力进行了对比，表中列举出来的最大吸附值为每个研究在最佳条件下所获得的值。通过对
比可以看出，本研究所制备的枣核基活性炭对罗丹明 B的吸附量最大，是一种很好的以生
物质废弃物为原料的低成本吸附剂，这主要归因于活性炭较大的比表面积以及外表羟基、
羧基等官能团的作用。
Table 3 Maximum Sorption Capacities of Different Adsorbents Used for Removal of Rhodamine B
吸附剂 制备方法 Qmax (mg/g) 文献
磁性碳纳米管 HNO3处理+化学沉淀法 11.02 [2]
荞麦皮 超声提取色素后烘干 79.34 [4]
稻壳活性炭 H3PO4活化后 KOH浸蚀 413.90 [5]
棕榈叶基活性炭 CaCl2活化 33.32 [6]
香蕉皮 微波干燥 (功率 800W) 110.00 [8]
甘蔗髓基活性炭 H3PO4、KOH活化 264.00 [9]
千屈菜基活性炭 H3PO4活化后丙酮酸改性 293.40 [10]
生物质气化碳残渣 水蒸气活化 (900℃) 189.80 [20]
蚯蚓粪便生物炭 600℃热解2h 13.38 [21]
污泥基活性炭 炭化-酸洗-NaOH活化 35.10 [22]
红枣核基活性炭 ZnCl2活化 466.09 本研究
3.5 动力学研究
分别采用准一级动力学方程、准二级动
力学方程、Elovich方程对实验数据进行非线
性拟合，拟合曲线如图6所示，各拟合方程的
相关参数及相关系数如表4所示。为了研究扩
散对吸附过程的影响，采用粒子扩散模型对
实验数据进行分析，其拟合曲线如图7所示。
由图 6 可知，枣核吸附剂吸附罗丹明在
120min时达到平衡。由表 4可知，准一级动
力学方程、准二级动力学方程以及 Elovich方
程的相关系数 R2 分别是 0.8733、0.9562 和
0 100 200 300 400 500
0
100
200
300
400
500
Q
t (m
g/
g)
t (min)
Experimental points
Pseudo-frist-order
Pseudo-second-order
Elovich
第 32卷第 4期 离 子 交 换 与 吸 附 •347•
Fig. 7 Intra-particle Diffusion Plot
0.9818，可见该吸附过程更符合 Elovich 动力学模型。Elovich方程描述的是包括一系列反
应机制的过程，能够揭示其他动力学方程所忽视的数据的不规则性[23]。
Table 4 Parameters and Correlation Coefficients of Various Kinetic Models
Qe,exp (mg/g) Pseudo-first-order Pseudo-second-order Elovich
466.09
k1=0.11min-1 k2=3.83×10-4g/mg·min a=2419.94
qe=438.59mg/g qe=463.41mg/g b=0.02
R2=0.8733 R2=0.9562 R2=0.9818
从图7可以看出，颗粒内部扩散的相关系数
R22是0.9594，说明内扩散对该吸附过程有很大
的影响，但拟合直线未通过原点，说明该吸附
过程控制步骤不仅仅是颗粒内扩散过程。综上
可得，枣核活性炭对罗丹明B的吸附过程主要
受化学吸附控制，粒子内扩散对其也有很大的
影响，这可能受活性炭“墨水瓶”状孔型结构
的影响。文献[20]研究显示，罗丹明B在生物质
气化碳残渣基活性炭的吸附符合准二级动力学
方程，这可能归因于吸附剂结构的影响，该文
献认为吸附剂的孔体积以及孔径对吸附速率和
吸附量有着重要的影响。本实验制备的枣核活性炭是中孔活性炭，且孔隙结构呈现“墨水
瓶”状，孔的口径小，孔腹大；致使该吸附过程不仅受化学吸附影响还受颗粒内扩散的影
响。
4 结 论
(1) 制备了孔隙结构发达的中孔结构枣核活性炭，其BET比表面积达1223.25m2/g，中孔容
为0.92cm3/g，中孔容与总孔容之比为94.85%，平均孔径为3.17nm。
(2) 对枣核活性炭吸附罗丹明B进行了等温吸附平衡与动力学研究，研究表明，吸附平衡实
验数据与两参数模型Temkin以及三参数等温吸附模型Redlich-Peterson、Toth及Sips模型
的拟合程度较高 (R2>0.93)，拟合程度最高的是Redlich-Peterson模型，相关系数R2是
0.9386。Elovich模型可较好地描述罗丹明B在活性炭上的动力学研究数据，此外，颗粒
内部扩散对吸附过程也有很大的影响。枣核活性炭对罗丹明B的吸附是化学吸附兼颗粒
内扩散过程的综合作用结果。
0 5 10 15 20 25
300
350
400
450
Q
t (
m
g/
g)
t1/2
R21=0.9966
R2
2
=0.9594
R2
3
=0.9516
Ion Exchange and Adsorption 2016年 8月 •348•
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Ion Exchange and Adsorption 2016年 8月 •350•
ADSORPTION OF RHODAMINE B ONTO ACTIVATED
CARBON PREPARED FROM JUJUBE STONE
YANG Xiaoxia ZHENG Xiaofeng GUO Yanhong
Shanxi Key Laboratory of Chemical Reaction Engineering, Shanxi Key Discipline Group of
Chemical Technology, College of Chemistry and Chemical Engineering
Yan’an University, Yan’an 716000, China
Abstract: Activated carbon was prepared from jujube stone by ZnCl2 activation, and its
adsorption of Rhodamine B was also studied. The properties of activated carbon were
characterized by N2 adsorption-desorption and FT-IR. It was indicated that the activated carbon
is mesoporous, with mesopore volume of 0.92cm3/g, average diameter of 3.17nm and BET
surface area of 1223.25m2/g. The effect of initial concentration of Rhodamine B, time and mass
concentration of adsorbent on adsorption capacity was studied. The adsorption equilibrium and
kinetics of Rhodamine B onto the carbon was investigated. The equilibrium data were fitted by
six isotherm models, such as Langmuir, Freundlich, Temkin, Redlich-Peterson, Toth and Sips
models, and Redlich-Peterson model was found to be successful fitting. The kinetic studies
showed that experimental data followed Elovich model.
Key words: Jujube stone; Rhodamine B; Adsorption; Kinetics.