全 文 ：农业土壤中邻苯二甲酸酯污染研究进展*
王凯荣1,2**摇 崔明明1 摇 史衍玺1
( 1青岛农业大学农业生态与环境健康研究所, 山东青岛 266109; 2青岛农业大学山东省旱作技术重点实验室, 山东青岛
266109)
摘摇 要摇 由邻苯二甲酸酯(PAEs)引起的环境污染和食品安全问题已经引起全球性关注. 我
国既是邻苯二甲酸酯生产大国,又是消费大国,其环境污染问题不容忽视.本文综述了美国国
家环保署所列出的 6 种优先控制 PAEs污染物在我国农田土壤中的污染现状,分析了其来源,
重点阐述了不同类型农作物对 PAEs化合物的吸收累积特征及 PAEs类污染物的生物毒害效
应.我国多数地区农业土壤中 PAEs的含量显著高于美国和欧洲等国家.大气沉降、农用薄膜、
施用污泥和污水灌溉是我国农业土壤中 PAEs的主要来源.不同作物对 PAEs 的吸收、累积和
分配特征具有显著的差异性. PAEs不但影响土壤质量、作物生长和生理生化性质,而且具有
生物累积效应.最后指出了当前研究中的不足及对今后研究的展望,建议扩大 PAEs污染调查
范围,深入揭示 PAEs对农作物的毒害机理,重点研发 PAEs污染土壤的原位修复技术.
关键词摇 邻苯二甲酸酯摇 增塑剂摇 农业土壤摇 污染
文章编号摇 1001-9332(2013)09-2699-10摇 中图分类号摇 X131. 3摇 文献标识码摇 A
Phthalic acid esters (PAEs) pollution in farmland soils: A review. WANG Kai鄄rong1,2, CUI
Ming鄄ming1, SHI Yan鄄xi1 ( 1 Institute of Agriculture Ecological and Environmental Health, Qingdao
Agricultural University, Qingdao 266109, Shandong, China; 2Shandong Provincial Key Laboratory
for Dryland Farming Technique, Qingdao Agricultural University, Qingdao 266109, Shandong,
China) . 鄄Chin. J. Appl. Ecol. ,2013,24(9): 2699-2708.
Abstract: The environmental pollution and food safety problems caused by phthalic acid esters
(PAEs) have been attracted extensive attention around the world. As a large PAEs producer and
consumer, China is facing severe PAEs environmental pollution problems. This paper reviewed the
present pollution status of six PAEs classified by the U. S. Environmental Protection Agency as the
priority pollutants in China farmland soils, analyzed the sources of these six PAEs in this country,
and discussed the absorption and accumulation characteristics of the PAEs in different crops as well
as the bio鄄toxic effects of PAEs pollutants. The PAEs concentrations in China farmland soils are sig鄄
nificantly higher those in the farmland soils of the United States and European countries. The main
sources of PAEs in China farmland soils are atmospheric deposition, agricultural films, sewage
sludge application, and wastewater irrigation. There exist significant differences in the characteris鄄
tics of PAEs absorption, accumulation, and distribution among different crops. PAEs not only have
negative effects on soil quality, crop growth, and crop physiological and biochemical properties, but
also possess bio鄄accumulative characteristics. The weaknesses in current researches were pointed
out, and the suggestions for the further researches were given, e. g. , to expand the scope of PAEs
pollution survey, to explore the toxic mechanisms of PAEs on crops, and to develop the techniques
for in situ remediation of PAEs鄄polluted soils.
Key words: phthalic acid esters (PAEs); plasticizer; farmland soil; pollution.
*山东省“黄蓝两区建设冶专项资金项目(2011鄄黄鄄19)和山东省“泰
山学者冶项目资助.
**通讯作者. E鄄mail: krwang1@ 163. com
2012鄄12鄄31 收稿,2013鄄07鄄12 接受.
摇 摇 邻苯二甲酸酯类( phthalicacid esters,PAEs)增 塑剂是塑料制品生产中必不可少的添加剂,在涂料、
润滑剂、药品、胶水、化妆品、化肥、农药等工农业产
品中也广泛存在. 所添加的 PAEs 化合物并没有与
产品分子形成化学结合,因此在产品的生产、使用、
应 用 生 态 学 报摇 2013 年 9 月摇 第 24 卷摇 第 9 期摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇
Chinese Journal of Applied Ecology, Sep. 2013,24(9): 2699-2708
废弃和后处理等过程中都能释放到环境中,因此大
量使用含有 PAEs 的产品是导致 PAEs 全球性环境
污染的重要原因[1] . 农田土壤 PAEs 污染不仅会直
接影响土壤质量和生产功能,更严重的是 PAEs 通
过食物链富集,对人体健康造成威胁[2] . 现有研究
表明,PAEs具有致癌、致畸和致突变效应[3-4],还会
导致男性生殖系统损伤和不育[5] . 为此,美国国家
环保署(EPA)已将邻苯二甲酸二甲酯(DMP)、邻苯
二甲酸二乙酯(DEP)、邻苯二甲酸正二丁酯(DBP)、
邻苯二甲酸丁基苄基酯(BBP)、邻苯二甲酸二(2鄄乙
基己基)酯(DEHP)和邻苯二甲酸正二辛酯(DnOP)
等 6 种 PAEs 化合物列为优先控制污染物[6],并规
定了上述 6 种 PAEs 化合物的土壤环境控制标准,
分别为 0. 020、0. 071、0. 081、1. 125、4. 350 和 1郾 200
mg·kg-1,而土壤污染的治理标准分别为 2. 0、7. 1、
8. 1、50. 0、50. 0 和 50. 0 mg·kg-1[7] .丹麦甚至制定
了更为严格的 PAEs 环境控制标准,规定土壤中
DBP和 DEHP的质量基准(推荐)分别为 0. 1 和 1郾 0
mg·kg-1[8] .欧洲经济共同体食品科学委员会警告,
人体每日对 PAEs 化合物的摄入总量不得超过 0郾 3
mg·kg-1体质量[9] .美国国家环保署指出,人体经口
摄入的 DBP最大参考剂量为每日 0. 01 mg·kg-1体
质量[10] .美国环境健康危害评估办公室(OEHHA)
则建议,人体每日允许的 DEHP 最大摄入量为 0. 05
mg·kg-1体质量[11] .
我国既是 PAEs 生产大国,又是消费大国. 但
是,直到 20 世纪 80 年代,国内才有学者开始对农业
土壤 PAEs 污染问题进行调查[12] . 2005 年,欧盟通
过了关于玩具等产品中限制使用 PAEs 的强制禁令
(2005 / 84 / EC) [13],引起了各国对 PAEs 问题的广泛
关注,土壤 PAEs 污染也逐渐成为国内环境科技工
作者所关注的重点之一.在 2005 年开始实施的全国
土壤污染现状调查专项中,PAEs被列为土壤必测项
目之一[14] .但是到目前为止,我国尚未制定出土壤
PAEs污染的控制标准,多数学者主要引用美国国家
环保署公布的控制标准来对一些调查地点的农业土
壤 PAEs污染状况进行评价,研究工作也主要集中
在对设施土壤[15-17]和蔬菜[18-20]中 PAEs 含量的调
查,少数研究涉及到 PAEs 的生物毒害效应[21-23]和
污染土壤的生物修复[24-26] .本文主要评述我国农业
土壤 PAEs 污染现状、不同类型作物对 PAEs 的吸
收、积累与分配规律,以及 PAEs 的植物毒害效应等
研究成果,并对未来的研究进行展望.
1摇 农业土壤中邻苯二甲酸酯污染现状
1郾 1摇 我国农业土壤中 PAEs污染水平
各地的调查数据显示,我国农业土壤中不同程
度地受到了 PAEs化合物的污染(表 1).其中,北京、
上海、沈阳、兰州等省市中的 23 个受调查地区的农
业土壤数据显示,DMP、DEP、DBP 和 DEHP 4 种
PAEs化合物的浓度范围为 0. 89 ~ 10. 03 mg·kg-1,
平均为 3. 43 mg·kg-1[8];广东省典型农区土壤中
EPA优先控制的 6 种 PAEs 化合物的浓度范围为
ND(未检出) ~ 25. 99 mg · kg-1,平均为 0. 67
mg·kg-1[16];江苏省沿江地区农业土壤中 DBP 的浓
度范围为 0. 31 ~0. 87 mg·kg-1,DEHP为 0. 01 ~1. 11
mg·kg-1[20] .在山东省寿光蔬菜基地,DBP 和 DEHP
在全部土壤样品中均被检出,30%的样品中 DBP 含
量在 10 ~ 20 mg·kg-1,33%的样品中 DEHP含量在
10 ~ 20 mg·kg-1,而在绝大部分土壤样品中 DMP
和 DEP的含量均低于 1. 0 mg·kg-1[27] .与国外学者
发表的数据比较,我国多数地区农业土壤 PAEs 的
含量水平均显著高于美国[28]和欧洲[29-30]等国家,
某些大棚蔬菜基地土壤中的 PAEs 含量甚至高出美
欧国家土壤 1 ~ 2 个数量级,远远超出了美国国家环
保署的土壤 PAEs控制标准和丹麦国家土壤质量基
准(推荐).
摇 摇 我国农业土壤 PAEs 污染水平具有明显的区域
差异性.在经济发达、人口密度较大的地区,土壤中
PAEs浓度相对较高,如广州和深圳地区农业土壤中
6 种 PAEs化合物的平均浓度为 21. 03 mg·kg-1[32];
杭州地区土壤中 11 种 PAEs 化合物平均浓度为
2郾 75 mg·kg-1[14];而南昌农业土壤中 4 种 PAEs
(DEP、DBP、DEHP、DnOP)的平均浓度只有 0. 07
mg·kg-1[36];湖州地区土壤中 6 种 PAEs 化合物的
平均浓度为 0. 16 mg·kg-1[17] . 在广东省东莞和汕
头地区土壤中 PAEs 含量较高 ( 0. 05 ~ 7. 11
mg·kg-1和 0. 01 ~ 25. 99 mg·kg-1),惠州地区土壤
含量较低(0. 06 ~ 0. 64 mg·kg-1) [16] .
根据现有的研究结果,土壤 PAEs 污染程度与
土地利用方式密切相关.关卉等[31]在雷州半岛的调
查发现,农业土壤中 6 种 PAEs 总含量由高到低的
顺序为甘蔗地、水田、菜地和果园地. 赵胜利等[7]发
现,在珠三角地区典型农业土壤中,菜园土壤中 16
种 PAEs总含量比果园土壤高 37% . 在邯郸和哈尔
滨,DBP和 DEHP在覆膜菜地土壤中的总含量分别
为 14. 78 和 4. 67 mg·kg-1,在大棚温室土壤中分别
0072 应摇 用摇 生摇 态摇 学摇 报摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 24 卷
表 1摇 各地土壤中 PAEs浓度
Table 1摇 Concentration of soil PAEs in different regions (mg·kg-1)
地点
Region
土壤利用
Soil use
项目
Item
DMP DEP DBP BBP DEHP DnOP 移PAEs 参考文献
Reference
全国 农业土壤 范围 nd ~ 0. 20* nd ~ 2. 61* nd ~ 0. 56* - 0. 20 ~ 7. 11* - 0. 89 ~ 10. 03d [8]
Nationwide Farming 平均 0. 01 0. 45* 0. 48* - 2. 50 - 3. 43d
广东省 农业土壤 范围 nd ~ 0. 86* nd ~ 2. 50* nd ~ 17. 51* nd ~ 5. 89* nd ~ 6. 48* nd ~ 1. 12 nd ~ 25. 99a [16]
Guangdong Farming 平均 0. 02* 0. 09* 0. 31* 0. 06 0. 15 0. 04 0. 67a
雷州半岛 农业土壤 范围 nd ~ 0. 07* nd ~ 0. 08* nd ~ 1. 77* nd ~ 0. 05 nd ~ 1. 39 nd ~ 0. 07 nd ~ 5. 45b [31]
Leizhou Peninsula Farming 平均 0. 02* 0. 01 0. 28* 0. 01 0. 14 0. 01 0. 74b
广州、深圳 蔬菜基地 范围 nd ~ 0. 68* nd ~ 1. 77* nd ~ 20. 55* nd ~ 1. 48* 2. 82 ~ 25. 11* nd ~ 0. 92 3. 00 ~ 45. 67a [32]
Guangzhou, Shenzhen Vegetable 平均 0. 03* 0. 43* 9. 25* 0. 27 11. 00* 0. 06 21. 03a
广东惠州 农业土壤 范围 nd ~ 0. 03* nd ~ 0. 22* nd ~ 0. 39* nd ~ 0. 04 nd ~ 0. 44 nd ~ 0. 06 0. 09 ~ 0. 75a [33]
Huizhou Farming 平均 0. 00 0. 01 0. 15* 0. 00 0. 09 0. 01 0. 31a [34]
广东东莞 蔬菜基地 范围 nd nd ~ 0. 83* nd ~ 0. 28* nd ~ 0. 19 0. 07 ~ 1. 47 nd ~ 0. 01 0. 24 ~ 1. 71a
Dongguan Vegetable 平均 0. 00 0. 17* 0. 15* 0. 06 0. 41 0. 00 0. 78a
贵州省 农业土壤 范围 nd nd ~ 0. 24* nd ~ 2. 24* nd ~ 1. 01 nd ~ 4. 93* nd 0. 02 ~ 2. 84a [35]
Guizhou Farming 平均 - - - - - - -
江西南昌 农业土壤 范围 - nd ~ 0. 05 nd ~ 0. 11* - nd ~ 0. 20 nd ~ 0. 04 nd ~ 0. 39d [36]
Nanchang Farming 平均 - - 0. 06 - 0. 09 - 0. 07d
浙江杭州 设施菜地 范围 nd 0. 06 ~ 1. 49*0. 14* ~0. 35* 0. 03 ~ 0. 16 0. 81 ~ 2. 20 0. 10 ~ 0. 25 1. 90 ~ 4. 36c [14]
Hangzhou Facility vegetable 平均 0 0. 59* 0. 21* 0. 05 1. 48 0. 14 2. 75c
浙江湖州 农业土壤 范围 - nd ~ 0. 03 nd ~ 0. 34* - nd ~ 0. 84 - nd ~ 1. 10a [17]
Huzhou Farming 平均 0. 01 0. 01 0. 02 0. 01 0. 11 0. 01 0. 16a
江苏省 农业土壤 范围 - - 0. 31* ~0. 87* - 0. 01 ~ 1. 11 - 0. 32 ~ 1. 98e [20]
Jiangsu Farming 平均 - - 0. 46* - 0. 27 - -
苏南地区 农业土壤 范围 - - - - - - 0. 00 ~ 0. 76a [37]
South areas of Jiangsu Farming 平均 - - - - - - 0. 08a
山东济南 城郊菜地 范围 - 0.12*~2.21* 0.67*~4.58* - 0. 58 ~ 5. 17* - - [38]
Ji爷nan Suburb vegetable 平均 - - - - - - -
山东寿光 蔬菜基地 范围 nd ~ 1. 77* nd ~ 0. 67*2. 27* ~20. 54* - 1. 86 ~ 25. 12* - 7. 35 ~ 33. 39d [27]
Shouguang Vegetable 平均 - - - - - - -
河北邯郸 农业土壤 范围 - - 3. 18* ~29. 37* - 1. 15 ~ 7. 99* - - [39]
Handan Farming 平均 - - 14. 06* - 4. 86* - -
天津市 不同类型 范围 nd ~ 0. 01 nd ~ 0. 04 0. 11* ~0. 67* nd ~ 0. 01 0. 22 ~ 0. 83 nd ~ 0. 03 0. 44 ~ 1. 39a [40]
Tianjin Different types 平均 0. 00 0. 01 0. 37* 0. 00 0. 42 0. 00 0. 81a
北京市 污灌农田 范围 - - 1. 11* ~59. 80* - 0. 23 ~ 16. 8* - - [12]
Beijing Sewage irrigation 平均 - - - - - - -
辽宁鞍山 不同类型 范围 nd ~ 0. 01 nd ~ 0. 02 0. 19* ~1. 02* nd ~ 0. 07 0. 21 ~ 0. 63 nd 0. 68 ~ 1. 67a [40]
Anshan Different types 平均 0. 01 0. 01 0. 59* 0. 01 0. 43 0. 00 1. 04a
吉林长春 农业土壤 范围 - - 2. 23* ~14. 63* - 3. 34 ~ 10. 82* - - [41]
Changchun Farming 平均 - - - - - - -
黑龙江哈尔滨 农业土壤 范围 - - 2. 75* ~14. 62* - 0. 44 ~ 4. 20 - - [39]
Harbin Farming 平均 - - 7. 60* - 2. 35 - -
密西西比三角洲 农业土壤 范围 - - - - - - - [28]
Mississippi Delta Farming 平均 - - 0. 013 - 0. 069 - -
丹麦 农业土壤 范围 - - 0.000 ~0.453* 0.000 ~0.032 0.012 ~1.900 0.001 ~0.067 - [29]
Denmark Farming 平均 - - - - - - -
荷兰 农业土壤 范围 - - - - - - - [30]
Netherlands Farming 平均 - - 0. 006 - 0. 032 - -
土壤利用栏中的“农业土壤冶主要指粮、棉、油等大田作物栽培地,也可能包括蔬菜种植地;“蔬菜基地冶指常年主要种植蔬菜的农田,包括露地
和保护地栽培;“设施菜地冶特指塑料大棚蔬菜种植地;“城郊菜地冶特指分布在城市近郊、易受工业“三废冶及城市生活垃圾污染影响的蔬菜种
植地(露地或保护地栽培);“不同类型冶包括农田和非农业土壤;“污灌农田冶指常年用工业污水进行补充灌溉的农田 “Farming冶 in the column
of soil use referred to soil mainly for the field crop productions, such as cereal, cotton, and oil crops, may also include vegetable cultivation; “Vegetable冶
referred to the soil for vegetable cultivation all the year round, either field or facility vegetable production; “Facility vegetable冶 especially referred to the
plastic greenhouse vegetable cultivation; “Suburban vegetable冶 especially referred to vegetable garden nearby city suburban, and being vulnerable to pol鄄
lutions of the waste gas, water and solid from industry and city life garbage ( field or facility vegetable cultivation); “Different types冶 included farming
and non agricultural soil; “Sewage irrigation冶 referred to soil partly irrigated by industrial sewage for several years. nd:未检出 Not detected; * 对照美
国土壤 PAEs化合物控制标准超标 Surpass the control limits of soil PAEs of USA; - 缺少数据 No data; a) 6 种 PAEs化合物总浓度 Total concentra鄄
tion of 6 PAEs compounds; b) 16 种 PAEs化合物总浓度 Total concentration of 16 PAEs compounds; c) 11 种 PAEs化合物总浓度 Total concentration
of 11 PAEs compounds; d) 4 种 PAEs化合物总浓度 Total concentration of 4 PAEs compounds; e) 2 种 PAEs化合物总浓度 Total concentration of 2
PAEs compounds.
10729 期摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 王凯荣等: 农业土壤中邻苯二甲酸酯污染研究进展摇 摇 摇 摇
为 15. 46 和 4. 61 mg·kg-1,而在非农业土壤中分别
只有 4. 27 和 1. 51 mg·kg-1[39] .
不同地区土壤中 PAEs 污染物组分特征具有一
定的相似性,即 DEHP和 DBP是土壤中最主要的污
染物,检出率、浓度和超标率(对照美国土壤 PAEs
化合物控制标准)均较高;而 DEP、DMP、BBP 和
DnOP污染水平相对较轻,检出率较低,只在个别土
壤中超标. 如在广东东莞蔬菜基地土壤中,6 种
PAEs 化合物检出率顺序为:DEHP(100% ) >DBP
(56% ) >BBP(25% ) >DEP(13% ) >DnOP(6% ) >
DMP(ND);污染物浓度顺序为:DEHP(0. 07 ~ 2郾 19
mg·kg-1 ) > DEP (0. 66 ~ 0. 83 mg·kg-1 ) > DBP
(0郾 01 ~ 0. 31 mg · kg-1 ) > BBP ( 0郾 16 ~ 0郾 19
mg·kg-1) > DnOP (ND ~ 0. 013 mg·kg-1 ) > DMP
(ND) [34] . 在贵州省一些地区的农业土壤中,6 种
PAEs化合物检出率顺序为:DBP(97. 1% ) >DEHP
(90. 9% )>BBP、DEP、DMP和 DnOP[35] .在广东惠州
农业土壤中,DBP 含量水平最高,平均浓度为 0郾 39
mg·kg-1,占 16 种 PAEs总量的 25郾 1% ,其次是 DE鄄
HP,占总量的 22. 4% [33] . 在南昌、天津、鞍山、苏南
地区的调查也显示,DBP和 DEHP是最主要的 PAEs
污染物[36-37,40] .
1郾 2摇 土壤中 PAEs的来源
工业污染大气沉降是我国城郊土壤中 PAEs 的
主要来源.据朱媛媛等[40]的调查,天津、鞍山等地不
同城市功能区土壤中的 PAEs 化合物浓度由高到低
为工业区、生活区、风景区,说明工业污染对城郊土
壤 PAEs 含量具有较大的影响.孟平蕊等[38]研究发
现,济南某塑料厂外围,随着与污染源距离的增加,
浮尘沉降量减少,土壤中 PAEs 含量也逐渐下降,如
DEHP在厂区土壤中浓度为 3. 68 mg·kg-1,距厂区
500 m处降至 1. 09 mg·kg-1 .王家文等[11]也发现,
浙江杭州塑料工业区附近农田土壤和大气中的
DEHP浓度都是随厂区距离的增加而降低,而且大气
与土壤中 DEHP 含量呈显著正相关,其决定系数
(R2)达到了 0. 933(夏季)和 0. 924(冬季). 朱媛媛
等[42]在分析天津市土壤与大气颗粒物中 PAEs含量
的相关性时也发现,土壤中 PAEs 浓度与大气颗粒
物中 PAEs 含量显著相关,Pearson 相关系数达到
0郾 825(双尾检验,P<0. 01),且大气颗粒物中 PAEs
的质量浓度是土壤中质量浓度的数千倍,说明大气
沉降是城郊土壤 PAEs的主要来源之一.
农用薄膜中 PAEs 的释放是造成我国农田土壤
大面积污染的重要原因. Hu 等[8]研究发现,中国各
地区土壤中 DEHP浓度与当地农膜消耗量之间有很
好的相关性( r = 0. 58,P<0. 004),说明农膜大量使
用是我国农业土壤 PAEs 污染的重要原因之一. 据
陈永山等[14]的调查,在浙江杭州地区,设施菜地土
壤中 PAEs 组分浓度与残膜中 PAEs 组分浓度之间
有良好的关联性,菜地土壤中 PAEs 组分以 DEHP
为主,相应残膜中 PAEs 的主要组分也为 DEHP;黑
色农膜 PAEs含量高于透明薄膜,黑色农膜覆盖的
菜地土壤 PAEs 含量也高于透明薄膜覆盖的菜地.
孟平蕊等[38]发现,在山东济南郊区的蔬菜基地,大
棚内部土壤的 PAEs 含量最高,大棚外部土壤 PAEs
含量随大棚距离的增加逐渐降低,推测大棚蔬菜生
产造成露地土壤污染主要是 PVC农膜中 PAEs的游
离扩散所致.王鑫宏[41]认为,大棚薄膜是设施菜地
土壤中 PAEs的重要来源.他发现,在吉林农业大学
试验场内,大棚蔬菜土壤中的 DBP和 DEHP浓度都
要明显高于棚外耕作土壤,前者 DBP和 DEHP浓度
分别为 7. 70 ~ 14. 63 mg· kg-1 和 4郾 92 ~ 10郾 82
mg·kg-1,后者只有 2. 23 ~ 7郾 31 mg·kg-1和 3. 34 ~
9. 53 mg·kg-1 .
污泥农用在提供作物养分的同时,也可能将
PAEs等污染物带入农田环境,加剧农业土壤 PAEs
污染.据莫测辉等[43-44]的调查数据,在广州、深圳、
香港等 11 个城市的污泥中,EPA 优先控制的 6 种
PAEs化合物总浓度为 10. 47 ~ 114. 17 mg·kg-1,平
均 29. 83 mg·kg-1 .硫酸铵、尿素、商品有机肥等 21
种农用肥料中均检测到 PAEs 化合物,其中商品有
机肥 “有机康宝冶中 PAEs 含量最高,达到 2郾 79
mg·kg-1 .蔡全英等[45-46]利用盆栽试验研究发现,
施用广州和佛山两污水处理厂的污泥之后,土壤中
PAEs 总浓度比不施污泥的对照提高了 125% ~
136% ,其中 DEHP组分的浓度显著提高,比对照土
壤高出了 3 ~ 6 倍. 施污泥处理的通菜 ( Ipomoea
aquatic) 茎 叶 中 PAEs 总 浓 度 比 对 照 提 高 了
67. 6% ~123. 9% ,其中施污泥处理 DnOP 和 DEHP
含量分别达到 0. 72 和 0. 49 mg·kg-1,对照中均未
检出,DEP 含量由 0. 01 mg·kg-1增加到了 0郾 10
mg·kg-1以上,比对照提高了一个数量级. 在我国,
生活垃圾常作为堆肥或直接施入农田.生活垃圾,尤
其是城镇的生活垃圾一般含有数量不等的 PAEs 污
染物[47],因此,垃圾肥施用也是农业土壤中 PAEs的
污染来源之一.
污水灌溉可能是我国一些地区农业土壤中
PAEs含量高的另一个重要原因. 据赵振华等[12]的
2072 应摇 用摇 生摇 态摇 学摇 报摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 24 卷
调查,在北京某工业污水灌溉区,菜地土壤中的
DBP含量比利用地下水灌溉的土壤高 8 ~ 26 倍,是
非农业土壤(山顶土壤)背景值的 53. 9 倍;污灌土
壤 DEHP含量是地下水灌溉土壤的 8 ~ 18 倍,是土
壤背景值的 73 倍. 20 世纪 80 年代初的全国污水灌
区农业环境质量普查数据显示,我国 86%的污灌区
水质不符合灌溉要求,土壤和作物普遍受到了石油
化工类有机化合物和重金属的污染[48-49] .由于当时
并没有将 PAEs 作为污染物检测内容,因此老污灌
区土壤和作物中 PAEs的污染状况至今仍不清楚.
2摇 作物对 PAEs的吸收与累积特征
作物对 PAEs 化合物的吸收、累积和分配具有
显著的种间遗传差异. 据宋广宇等[20]的调查结果,
在江苏省沿江地区普通耕地土壤上种植的不同类型
的籽粒作物中,小麦(Triticum aestivum)籽粒对 PAEs
的累积作用最强,籽粒中 DBP和 DEHP浓度分别可
达 0. 78 ~ 2. 22 mg·kg-1和 0. 31 ~ 0. 82 mg·kg-1,
茎、叶中 DBP和 DEHP 含量较低;在同样的土壤环
境下,大豆(Glycine max)和玉米(Zea mays)吸收的
DBP和 DEHP主要在根部积累,而籽粒和茎中 DBP
(ND ~ 1. 00 mg · kg-1 ) 和 DEHP ( ND ~ 1. 07
mg·kg-1)的含量较低,多在 0郾 50 mg·kg-1以下.在
不同类型蔬菜中,叶菜类对 DEHP的累积最大,果菜
类次之,根茎类累积量最小[11],其中十字花科蔬菜
较其他科属的蔬菜作物对 PAEs 具有更强的累积
性,这与该类作物有较宽大的叶面积结构、能从空气
中吸收较多的 PAEs 有关. PAEs 被根茎类(如萝卜
Raphanus sativus)和果菜类(如茄子 Solanum melon鄄
gena、黄瓜 Cucumis sativus)蔬菜作物吸收之后主要
积累于表皮部分,在肉质部的累积量相对较小[50] .
同类作物的不同品种对 PAEs 的吸收累积效应
也有显著差异. 据曾巧云等[19]的试验结果,在 8 种
不同基因型菜心(Brassica parachinensis)品种中,“油
青 60 天冶表现出 PAEs高累积特性,DEHP在其茎叶
和根中的累积量最大;而“特青 60 天冶和“油青四
九冶表现出 PAEs 低累积特性. 他们进一步分析发
现[51-52],具有高积累特性的“油青 60 天冶菜心根系
发达,根系生物量、总根长、根表面积、总吸收面积、
活跃吸收面积、比表面积和根系脂肪含量等指标均
明显高于 PAEs低积累型品种“特青 60 天冶.
不同 PAEs化合物因其物理化学性质的差异,
在作物体内的累积特征也不尽一致.以 DEP 和 DE鄄
HP为例,DEP的辛醇鄄水分配系数低、分子量较小、
水溶性相对较大,因而在土壤中较易挥发,容易被微
生物和植物代谢降解[51] . 与此相反,DEHP 在土壤
中的水溶性相对较低,难以被生物降解,有更多的机
会被植物吸收,且进入植物体内之后,不易被代谢分
解,能更长时间地滞留在植物根系和茎叶等器官组
织之中,表现出较强的生物富集性[53] .
PAEs在植物体内的积累分配还受土壤环境的
影响.宋广宇等[20]研究发现,在相同浓度的 PAEs污
染环境下,红壤上种植的上海青(Brassica campes鄄
tris)对 DBP / DEHP表现出明显的生物富集作用,而
在黄棕壤上种植的上海青则没有表现出上述富集特
性.可能与 DBP / DEHP在高有机质含量的黄棕壤中
更易于老化有关.因为有机污染物与土壤腐殖质形
成强共价键或氢键是污染物老化的机理之一[54] .
有关 PAEs 进入植物体内的主要途径至今仍存
在争论. Simonich 等[55]和 Nakajima 等[56]认为,木本
植物主要通过茎叶而非根系吸收环境中的 PAEs 等
亲脂性有机污染物. 他们发现,糖枫 ( Acer sacca鄄
rum)、北美乔松(Pinus strobus)和杜鹃 (Rhododen鄄
dron oomurasaki)等植物体内与 PAEs 性质相似的多
环芳烃含量与土壤污染程度的相关性不显著,而与
空气中污染物浓度密切相关. 王家文等[11]研究发
现,小白菜(Brassica rapa chinensis)、萝卜、茄子等蔬
菜作物中 DEHP含量与大气中 DEHP浓度密切相关
(R>0. 893,P = 0. 05),推测蔬菜作物主要通过茎叶
吸收大气环境中的 PAEs 污染物. 但是,曾巧云
等[51,57]通过采用玻璃温室、在污染土壤上覆盖清洁
土壤等方式对 PAEs来源进行严格控制之后研究发
现,菜心、萝卜等蔬菜作物主要通过根系吸收土壤中
的 PAEs,茎叶也可以吸收大气中的 PAEs,但绝对吸
收量很小.综上所述,植物对 PAEs 污染物的吸收并
不局限于茎叶或者根系,吸收根、叶片气孔和茎表皮
细胞都是 PAEs 进入植物体的有效通道. 在大气
PAEs污染严重的环境下(如塑料工业区),PAEs 会
通过气孔等通道优先进入植物体,但这并不能排除
根系将同时吸收土壤中的 PAEs 污染物;反之,在土
壤 PAEs污染严重的环境下(如长期污灌、大量施用
污泥垃圾肥和覆膜栽培等农业土壤),植物(尤其是
浅根性的农作物)将主要通过根系吸收耕层土壤中
的 PAEs污染物.
3摇 农业土壤中 PAEs的毒害作用
进入土壤中的 PAEs 化合物会对土壤微生物和
酶活性产生毒害作用. 据高军等[58]的研究,当土壤
30729 期摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 王凯荣等: 农业土壤中邻苯二甲酸酯污染研究进展摇 摇 摇 摇
中 DBP 污染物浓度在 10 mg·kg-1以下,或 DEHP
污染物浓度在 20 mg·kg-1以下时,对土壤微生物生
物量碳、土壤基础呼吸、过氧化氢酶活性的影响不
大;而当土壤 DBP 或 DEHP 污染物浓度达到 100
mg·kg-1时,对微生物生物量碳、土壤基础呼吸、过
氧化氢酶活性将产生严重抑制作用,且没有恢复的
迹象. 秦华等[59] 证实,当土壤 DEHP 浓度为 100
mg·kg-1时,可显著抑制土壤脱氢酶活性,导致土壤
微生物多样性下降. 而根据郭杨等[60]的研究结果,
在 DMP、DEP 和 DnOP 复合污染环境下,土壤基础
呼吸强度提高,土壤微生物多样性下降;如果复合污
染物浓度不超过 50 mg·kg-1,土壤微生物群落在经
过一定时间之后可以自我恢复,但当复合污染物浓
度超过 200 mg·kg-1时,微生物群落将无法恢复,进
而对土壤中物质分解、养分固定、元素循环及植物生
长等多个生态过程产生严重的影响[61] .
除了对土壤生态系统的影响之外,PAEs污染还
会对作物生长产生抑制作用. 张慧芳等[62]发现,当
添加到土壤中 EPA优先控制的 6 种 PAEs化合物浓
度为 0. 096 mg·kg-1时,小麦幼苗的过氧化物酶和
过氧化氢酶活性及脯氨酸和丙二醛含量等生理指标
会表现出显著的抗性反应;当土壤中 6 种 PAEs 浓
度达到 0. 384 mg·kg-1时,小麦幼苗可溶性糖含量
显著下降,细胞的正常代谢过程受到破坏. 安琼
等[63]的试验结果表明,当土壤中 DBP 或 DEHP 单
一污染物含量在 2 mg·kg-1时,对辣椒(Capsicum
annuum)、花椰菜(Brassica oleracea)、青花菜(Brassi鄄
ca oleracea var. italica)、萝卜、菠菜( Spinacia olera鄄
cea)等蔬菜作物幼苗生长均没有明显的负面影响;
如果土壤中 DBP或 DEHP 单一污染物含量达到 10
mg·kg-1时,将对上述作物造成严重毒害效应,表现
为植株矮小、生长缓慢,作物减产. 宋广宇等[20]发
现,当土壤中 DBP 和 DEHP 复合污染物浓度达到
100 mg·kg-1时,会导致上海青叶片失绿发黄,甚至
整株死亡.王晓娟等[64-65]采用体外培养试验研究发
现,当培养液添加 DBP 达到 0. 01 mg·L-1时,拟南
芥(Arabidopsis thaliana)茎段愈伤组织分化受到抑
制,细胞活力低下,叶片叶绿体结构破坏,叶绿素含
量减少. 综上可见,土壤 PAEs 在低浓度时 (臆2
mg·kg-1),在分子和细胞层面上已经对植物产生了
毒害影响,但是,植物可以通过自身的生理调节机
制,缓解和消除上述毒害效应,因而不会表现出明显
的生长抑制和产量(生物量)下降;如果土壤 PAEs
浓度进一步提高,超出了植物自身调节能力的水平
时(逸10 mg·kg-1),就会对植物体带来显著的毒负
效应,如生长迟缓、失绿、生物量和产量下降、品质退
化等,最终导致人体健康受损.
基于生态风险考虑,土壤 PAEs 污染的最主要
危害是农产品质量退化,尤其是农产品中 PAEs 累
积问题. Yin 等[23,66]研究发现,土壤 PAEs 污染可严
重降低蔬菜的营养品质和风味.番茄(Solanum lyco鄄
persicum)、蕹菜( Ipomoea aquatica)和辣椒的维生素
C含量随土壤中 DBP 和 DEHP 复合污染物浓度增
加而显著降低,当土壤中复合污染物浓度为 20
mg·kg-1时,上述 3 种作物的维生素 C 含量将分别
下降 8. 5% 、4. 8%和 10. 6% ,辣椒鲜果中的辣椒素
含量下降 12. 9% ,营养品质和风味特性严重退化.
安琼等[63]则发现,当土壤中 DBP 单一污染物浓度
为 10 mg·kg-1时,青花菜和菠菜可食部位的维生素
C含量分别降低 4. 0%和 6. 7% .
DBP和 DEHP 具有很强的脂溶性和弱水溶性,
可以通过食物链在生物体中富集.据王家文等[11]的
调查数据,在浙江杭州塑料工业区菜地,油菜(Bras鄄
sica campestris)、小白菜、茄子、丝瓜( Luffa cylindri鄄
ca)和萝卜等蔬菜中 DEHP 含量分别达到了 43. 21、
37. 53、33. 13、17. 82 和 22. 4 mg·kg-1(干质量). Mo
等[67]发现,在珠江三角洲代表性蔬菜生产基地,菜
心、莴苣( Loctuca satira)、苦瓜 (Momordica charan鄄
tia)等不同蔬菜中 EPA 优先控制的 6 种 PAEs 含量
为 0. 073 ~ 11. 2 mg · kg-1, 平均含量为 3郾 2
mg·kg-1,其中,DBP的含量为 ND ~ 2. 9 mg·kg-1,
DEHP含量为 ND ~ 9. 3 mg·kg-1 .按成人平均体质
量 60 kg计,每人每天只要食用 0. 5 kg大棚蔬菜(干
质量),摄入体内的 DBP 和 DEHP 量就有可能超过
美国 EPA和 OEHHA提出的 0. 01 与 0. 05 mg·kg-1
体质量的限量标准[10-11],健康风险非常明显.
由表 1 可知,我国污水灌溉土壤 PAEs 污染浓
度大大超过了美国土壤 PAEs 污染治理标准,土壤
生态功能受到严重伤害且难以恢复,已不适宜作为
农业土壤利用,特别是不适于继续种植蔬菜和粮食
作物.尤其是在一些化学工业区附近和大棚蔬菜基
地,土壤中 PAEs 含量对土壤生态系统功能和农作
物生产的影响显而易见,蔬菜产品中 PAEs 浓度已
接近或超过了欧洲和美国的食品卫生标准. 这些地
区的农产品质量安全问题应该引起我们的高度
关注.
4摇 展摇 摇 望
国内学者针对农业土壤 PAEs 污染问题做了大
4072 应摇 用摇 生摇 态摇 学摇 报摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 24 卷
量的调查研究,但从总体来看,研究工作的深度和广
度仍有待加强. 1)目前多数研究工作集中在我国的
东部地区,来自中、西部地区的研究报道相对较少.
随着中、西部地区经济的快速发展,产业转移和农业
生产方式改变带来的土壤 PAEs 污染会随之加剧,
针对中、西部地区农业土壤和农作物 PAEs 污染的
监测与风险评估研究急需加强. 2)从已发表的资料
来看,有关土壤 PAEs 污染的调查研究主要针对的
是城郊和设施蔬菜基地,随着覆膜技术及各种来源
商品有机肥在大田作物中的推广应用,对农村腹地
农业土壤和农产品的 PAEs 污染风险评价与控制研
究应引起高度重视. 3)在土壤 PAEs 污染对作物的
影响研究方面,国内目前的工作主要集中在蔬菜作
物方面,而对于量大面广的粮油作物的污染影响研
究非常有限. 4)在 PAEs的环境毒理学方面,已有的
研究仍停留在对现象的描述,缺乏系统深入的基础
性研究和对机理的探索,深入到细胞和分子水平的
研究更少;PAEs化合物对主要类型农作物的致毒剂
量仍不明确,PAEs化合物与其他污染物的联合毒效
应研究尚处于空白.
综上所述,从降低土壤 PAEs 污染生态风险和
保障食品安全的角度考虑,今后的研究应该突出以
下 3 个方面:
1)加强对我国中、西部地区和主要农区不同类
型农田土壤和作物 PAEs 污染现状及污染源的调查
研究,获取系统的 PAEs 污染数据,为制定 PAEs 农
业污染防控政策提供科学依据;
2)深入研究土壤 PAEs污染对主要农作物的毒
害作用机理与毒害阈值浓度,不同类型农作物对
PAEs的吸收积累特性,为制定符合中国国情的农业
土壤 PAEs 污染控制与修复国家标准提供科学依
据;
3)加强 PAEs污染土壤原位修复技术的研发工
作,选育 PAEs低吸收累积型作物品种,为我国农产
品质量安全提供技术保障.
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作者简介摇 王凯荣,男,1959 年生,博士,教授,博士生导师.
主要从事农业生态与环境保护研究. E鄄mail: krwang1@ 163.
com
责任编辑摇 肖摇 红
《长白山森林土壤线虫———形态分类与分布格局》出版
由张晓珂、梁文举、李琪等撰写的《长白山森林土壤线虫———形态分类与分布格局》 一书已于 2013 年 3
月由中国农业出版社出版.该书是中国科学院沈阳应用生态研究所土壤生态研究组多年来从事土壤线虫生
态学研究工作的一个阶段性总结.它从土壤生态学角度出发,以典型温带森林生态系统———长白山为例,系
统介绍了土壤线虫生态研究方法、长白山森林土壤线虫形态分类特征、长白山森林土壤线虫群落沿海拔梯度
的分布格局,以及森林土壤线虫群落与环境因子之间的相互关系.其内容可供有关科研院所、林业、环保等部
门的科技人员及高等院校土壤学、林学、生态学、地理学专业的师生使用和参考. 由于本书目前尚未上市发
行,请邮件咨询购买事宜.联系人:姜思维 (E鄄mail: jiangsw@ iae. ac. cn).
8072 应摇 用摇 生摇 态摇 学摇 报摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 24 卷