全 文 ：山东省花生主产区土壤和花生籽粒中
邻苯二甲酸酯的分布特征*
崔明明1 摇 王凯荣1,2**摇 王琳琳1 摇 史衍玺1
( 1青岛农业大学农业生态与环境健康研究所, 山东青岛 266109; 2青岛农业大学山东省旱作技术重点实验室, 山东青岛
266109)
摘摇 要摇 在山东省四大花生主产区采集耕层土壤(0 ~ 20 cm)和花生籽粒,应用气相色谱测定
样品中美国国家环保署(EPA)优先控制的 6 种邻苯二甲酸酯(PAEs)化合物的含量. 结果表
明: 山东省花生主产区土壤中 6 种 PAEs 化合物累计(移PAEs)含量范围为 0. 34 ~ 2. 81
mg·kg-1,平均含量为 1. 22 mg·kg-1;四大花生主产区土壤移PAEs含量为:鲁中南山区>鲁西
平原>胶东半岛>鲁北平原;与美国土壤 PAEs 控制标准相比,山东省四大花生主产区土壤中
的邻苯二甲酸正二丁酯 (DBP)超标严重. 花生籽粒中移PAEs 含量范围为 0. 17 ~ 0. 66
mg·kg-1,平均含量为 0. 34 mg·kg-1,低于美国和欧洲的建议指标,健康风险很小.邻苯二甲
酸二(2鄄乙基己基)酯(DEHP)和 DBP 在土壤和花生籽粒中占移PAEs 的百分比、检出率均较
高,是主要的污染物组分.覆膜种植模式下土壤和花生籽粒中的移PAEs 显著高于露地种植模
式.花生籽粒和土壤中的移PAEs、DBP 及 DEHP 存在显著正相关性,Pearson 相关系数分别为
0. 786、0郾 747 和 0郾 511.
关键词摇 邻苯二甲酸酯摇 增塑剂摇 土壤摇 花生摇 污染
文章编号摇 1001-9332(2013)12-3523-08摇 中图分类号摇 X131. 3摇 文献标识码摇 A
Distribution characteristics of phthalic acid esters in soils and peanut kernels in main peanut
producing areas of Shandong Province, China. CUI Ming鄄ming1, WANG Kai鄄rong1,2, WANG
Lin鄄lin1, SHI Yan鄄xi1 ( 1 Institute of Agricultural Ecology and Environmental Health, Qingdao Agri鄄
cultural University, Qingdao 266109, Shandong, China; 2Shandong Provincial Key Laboratory for
Dryland Farming Technique, Qingdao Agricultural University, Qingdao 266109, Shandong, Chi鄄
na) . 鄄Chin. J. Appl. Ecol. ,2013,24(12): 3523-3530.
Abstract: Surface soil (0-20 cm) and peanut kernel samples were collected in four main peanut
producing areas of Shandong Province, and the contents of six PAEs chemicals that classified by the
U. S. Environmental Protection Agency as priority pollutants were determined by gas chromatogra鄄
phy (GC). The results indicated that the total concentration of six PAEs (移PAEs) ranged from
0郾 34 to 2. 81 mg·kg-1, and the mean was 1. 22 mg·kg-1 . In four different areas, the order of
移PAEs concentration in soil was hilly area of middle southern Shandong > western plain of Shan鄄
dong > Jiaodong Peninsula > northern plain of Shandong. The concentration of DBP in four main
peanut producing areas of Shandong Province seriously exceeded the control limit in USA. The con鄄
tent of 移PAEs ranged from 0. 17 to 0. 66 mg·kg-1 in peanut kernels, with the average value 0. 34
mg·kg-1 which was less than the suggested targets in USA and Europe and of low health risk. DE鄄
HP and DBP were the main components of PAEs both in soils and peanut kernels, with higher per鄄
centage content and detection rate. The 移PAEs contents in soils or peanut kernels under plastic
mulching were significantly higher than that of open field cultivation pattern. The PAEs concentra鄄
tions in peanut kernels and soils had significant correlation, with the Pearson coefficient 0郾 786
(移PAEs), 0. 747 (DBP) and 0. 511 (DEHP), respectively.
Key words: phthalic acid esters (PAEs); plasticizers; soil; peanut; pollution.
*山东省“黄蓝两区建设冶专项(2011鄄黄鄄19)和山东省“泰山学者冶项目资助.
**通讯作者. E鄄mail: krwang1@ 163. com
2013鄄07鄄25 收稿,2013鄄09鄄30 接受.
应 用 生 态 学 报摇 2013 年 12 月摇 第 24 卷摇 第 12 期摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇
Chinese Journal of Applied Ecology, Dec. 2013,24(12): 3523-3530
摇 摇 邻苯二甲酸酯(phthalic acid esters,PAEs)在制
塑、涂料、润滑剂、药品、胶水、化妆品、化肥和农药中
广泛应用[1] . 在塑料制品中, PAEs 的添加量在
20% ~50% [2] .由于所添加的 PAEs 与产品分子的
结合只是一种物理结合,在产品使用过程中容易通
过直接释放、溶出迁移和磨损释放进入到环境中,使
其成为全球性的主要环境污染物,在土壤[3]、空
气[4]、水体[5]、城市污泥[6]、生活垃圾[7]和化肥[8]中
都已检测出 PAEs的存在,并使植物[9]和食品[10]受
到污染,导致人群广泛、持续地暴露于 PAEs[11-12] .
PAEs属于环境激素类污染物,具有稳定性、持久性
和生物累积特性,对男性生殖系统具有毒害作
用[13],而且具有“三致效应冶 [14] . 为此,美国国家环
保署(EPA)将邻苯二甲酸二甲酯(DMP)、邻苯二甲
酸二乙酯(DEP)、邻苯二甲酸正二丁酯(DBP)、邻苯
二甲酸丁基苄基酯(BBP)、邻苯二甲酸二(2鄄乙基己
基)酯(DEHP)和邻苯二甲酸正二辛酯(DnOP)等列
入了重点控制的污染物黑名单[15] .
近年来,国内外学者针对农业和农产品 PAEs
污染问题做了许多调查研究[16],主要针对城郊和设
施菜地土壤以及蔬菜作物[17-18],而对量大面广的粮
油作物的污染调查研究非常有限. 花生(Arachis hy鄄
pogaea)是我国重要的油料作物,也是一种高蛋白质
含量的营养食品,其种植方式有露地和地膜覆盖栽
培两种.有关花生主产区土壤和产品(花生籽粒)中
PAEs污染的调查评价尚未见文献报道.山东是我国
花生的主要生产基地,其中胶东半岛、鲁中南山区、
鲁西和鲁北平原又是山东省的花生主产区. 本文按
照不同栽培模式,在上述花生主产区选择代表性样
地,分别采集耕层土壤和花生(籽粒)样品,测定了
被 EPA列入重点控制污染物名单的 6 种 PAEs化合
物的含量,目的是揭示花生主产区的 PAEs 污染现
状与特征,为花生产地土壤环境质量评价和花生产
品污染风险防控提供科学依据.
1摇 材料与方法
1郾 1摇 仪器与试剂
仪器和设备:气相色谱(Agilent 7820A,色谱柱
为 HP鄄5 毛细管柱,30 m伊0. 32 mm伊0. 25 滋m)、旋转
蒸发仪(RE鄄52A)、真空泵(SHB鄄睾)、数显电热鼓风
干燥箱(DGX鄄9243B鄄1)、电子天平(TB鄄215D)、高速
万能粉碎机(FW100)、马弗炉( SX2鄄4鄄10)、恒温振
荡器(SHZ鄄82)、超声波清洗器(KQ鄄500E)、玻璃层
析柱、砂芯漏斗、磨口三角瓶、梨形烧瓶、圆底烧瓶.
药品和试剂:正己烷、丙酮、石油醚、乙醚、乙腈、
无水硫酸钠(250 益下活化 4 h)、弗罗里硅土(650
益下活化 4 h)、6 种 PAEs 混标(DMP、DEP、DBP、
BBP、DEHP和 DnOP) (提取及净化用试剂为分析
纯,定容用试剂为色谱纯).
1郾 2摇 样品采集
土壤和花生样品采自山东省四大花生主产区的
代表性区域,采样时间为 2012 年 8—10 月. 结合各
主产区的土壤类型及花生种植模式设置采样点(表
1),每个采样点采集3 ~ 5个耕层土壤和花生样品,
表 1摇 山东省花生主产区邻苯二甲酸酯污染调查采样点一览表
Table 1摇 Sampling locations in main peanut producing areas in Shandong Province
主产区
Producing area
样点
Sampling point
样点编号
Sampling point No.
样点位置
Sample point location
土壤类型
Soil type
种植模式
Planting pattern
胶东半岛 青岛 1鄄1 36毅26忆55. 6义 N, 120毅05忆46. 3义 E 棕壤 露地
Jiaodong Peninsula 青岛 1鄄2 36毅19忆13. 3义 N, 120毅23忆15. 6义 E 棕壤 露地
烟台 1鄄3 37毅27忆37. 9义 N, 121毅02忆58. 1义 E 棕壤 露地
烟台 1鄄4 37毅27忆19. 6义 N, 121毅02忆45. 8义 E 棕壤 覆膜
烟台 1鄄5 37毅27忆23. 2义 N, 121毅03忆33. 1义 E 棕壤 覆膜
鲁中南山区 临沂 2鄄1 35毅10忆08. 9义 N, 119毅01忆26. 4义 E 棕壤 覆膜
Hilly area of middle 临沂 2鄄2 35毅19忆03. 3义 N, 118毅50忆54. 8义 E 褐土 覆膜
southern Shandong 临沂 2鄄3 35毅15忆39. 0义 N, 118毅41忆11. 6义 E 潮土 覆膜
鲁西平原 聊城 3鄄1 36毅45忆05. 1义 N, 116毅03忆37. 2义 E 潮土 露地
Western plain of Shandong 聊城 3鄄2 36毅44忆28. 9义 N, 116毅01忆47. 8义 E 潮土 覆膜
德州 3鄄3 37毅41忆34. 9义 N, 116毅48忆14. 2义 E 潮土 露地
德州 3鄄4 37毅36忆15. 4义 N, 116毅48忆08. 7义 E 潮土 覆膜
鲁北平原 滨州 4鄄1 37毅09忆38. 1义 N, 117毅28忆31. 5义 E 潮土 露地
Northern plain of Shandong 滨州 4鄄2 37毅09忆35. 5义 N, 117毅28忆24. 5义 E 潮土 露地
滨州 4鄄3 37毅37忆43. 9义 N, 117毅53忆14. 0义 E 潮土 露地
滨州 4鄄4 37毅09忆31. 5义 N, 117毅28忆38. 1义 E 潮土 覆膜
滨州 4鄄5 37毅37忆46. 8义 N, 117毅52忆36. 6义 E 潮土 覆膜
4253 应摇 用摇 生摇 态摇 学摇 报摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 24 卷
装入棕色玻璃瓶中带回实验室,风干后-20 益保存
备用.原计划在各主产区采集相同数量的露地与覆
膜种植样品,但一些主产区目前已找不到露地花生,
相应增加了其他主产区露地花生样品的数量,导致
各产区样品数量并不完全一致.
1郾 3摇 土壤 PAEs的提取
1郾 3郾 1 震荡提取摇 准确称取 5. 00 g 风干土壤样品于
250 mL碘量瓶中,加入 90 mL丙酮 颐 石油醚(V 颐 V=
1 颐 3)的混合液,以 180 r·min-1的速度在 25 益下
恒温振荡 30 min;用砂芯漏斗(其上铺一层硅藻土)
抽滤,用 60 mL丙酮 颐 石油醚(V 颐 V=1 颐 3)的混合
液分 3 次洗涤碘量瓶和砂芯漏斗;滤液、洗涤液合并
于圆底烧瓶中,35 益下旋转蒸发至 3 ~ 5 mL.为了明
确不同土壤性质对 PAEs 提取效率的影响,设计了
潮土和棕壤两种土壤 1. 0 mg·kg-1水平的添加回收
率试验:潮土 6 种化合物的回收率为 82. 3% ~
106郾 4% ,棕壤 6 种化合物的回收率为 78郾 6% ~
103郾 8% .表明不同土壤性质对 PAEs 的提取效率影
响不显著.
1郾 3郾 2 样品净化摇 向 1. 2 cm伊30 cm的玻璃层析柱中
依次加入 10 mm高度无水硫酸钠,50 mm高度弗罗里
硅土,10 mm高度无水硫酸钠;用 10 mL 石油醚 颐 乙
醚(V 颐 V=10 颐 0. 4)预洗柱子,弃去淋洗液,加入提
取液,再用 90 mL石油醚 颐 乙醚(V 颐 V = 10 颐 3)洗
脱;收集全部洗脱液,旋转蒸发近干,立即用正己烷
定容至 1. 0 mL,待测.
1郾 4摇 花生籽粒 PAEs的提取
1郾 4郾 1 超声提取 摇 取适量花生样品,先用高速不锈
钢粉碎机打碎,准确称取 5. 00 g 样品于玻璃研钵研
磨成粉末状(加入少量无水硫酸钠);再转移至 250
mL 碘量瓶中,加入 90 mL正己烷;超声提取 45 min;
用砂芯漏斗(其上铺一层硅藻土)抽滤,用 60 mL 正
己烷分 3 次洗涤碘量瓶和砂芯漏斗;滤液、洗涤液合
并于圆底烧瓶中,35 益下旋转蒸发至 3 ~ 5 mL.
1郾 4郾 2 样品净化摇 向 1. 2 cm伊30 cm 的玻璃层析柱
中依次加入 10 mm高度无水硫酸钠,70 mm 高度弗
罗里硅土,10 mm高度无水硫酸钠;用 10 mL正己烷
预洗柱子,弃去该淋洗液;加入提取液,用 90 mL 正
己烷洗脱;收集全部洗脱液,经旋转蒸发至 3 ~ 5
mL;加入 5 mL 乙腈,震荡、静置分层,收集乙腈层,
反复 3 次;汇集全部乙腈层溶液,旋转蒸发近干,立
即用正己烷定容至 1. 0 mL,待测.
1郾 5摇 气相色谱条件
载气为 N2(纯度>99. 9995% ),进样口温度 250
益,柱流量为 1 mL·min-1,FID检测器温度 300 益,
柱温箱程序升温:初始温度 100 益,保持 1 min,20
益·min-1升到 235 益,保持 0. 5 min,2 益·min-1升
到 240 益,保持 0. 5 min,5 益·min-1升到 280 益,保
持 1 min,进样量 1 滋L. 6 种 PAEs化合物的出峰顺序
为:DMP (6. 59 min)、DEP(7. 40 min)、DBP(9. 63
min)、BBP(13. 41 min)、DEHP(15. 67 min)和 DnOP
(18. 07 min). 6 种 PAEs 化合物 DMP、DEP、DBP、
BBP、DEHP 和 DnOP 的检出下限分别为 0. 008、
0郾 006、0. 008、0. 015、0. 015 和 0. 020 滋g·L-1 .
1郾 6摇 质量控制与保证
试验过程杜绝使用任何塑料制品;玻璃仪器经
铬酸洗液浸泡过夜,蒸馏水洗涤和有机溶剂淋洗后
烘干备用;所有有机溶剂经全玻璃系统二次重蒸;硅
藻土、无水硫酸钠和弗罗里硅土经高温烘烤后备用.
按照 1郾 5 的气相色谱条件,不进样运行,测定 6 种
PAEs化合物的仪器空白,结果均未检出;同样按
1郾 5 的气相色谱条件,只进溶剂,测定 6 种 PAEs 化
合物的溶剂空白,结果 6 种化合物均低于检测限.按
照 1. 3 和 1. 4 的样品前处理条件和 1. 5 的气相色谱
条件,测定 6种 PAEs化合物的全过程空白,结果 6种
化合物均低于检测限.按照 1. 3 和 1. 4 的前处理步
骤,加入 6 种 PAEs 化合物各 0. 1 mg,进行空白添加
回收率试验,结果 6 种化合物的回收率在 72郾 2% ~
111. 4% .按照 1. 3 和 1. 4 的前处理步骤,分别对土
壤和花生籽粒样品进行 0. 1、1. 0、10. 0 mg·kg-1 3
水平的添加回收率试验,结果土壤样品的回收率范
围为 71. 7% ~ 106. 0% ,花生样品的回收率范围为
73. 2% ~104. 2% .实际样品测定过程中,每一批次
样品同时做空白试验,每个样品中均加入苯甲酸苄
酯作为回收率指示物来监控分析过程,结果样品中
苯甲酸苄酯的回收率为 84. 3% ~105. 0% .
1郾 7摇 数据处理
使用 SPSS 17. 0 对数据进行统计分析,采用
Duncan法对多个不同处理间数据进行差异显著性
检验,采用 T检验对两个不同处理间数据进行差异
显著性检验(琢 = 0. 05);对花生籽粒和土壤中 PAEs
含量进行双变量相关分析,以 Pearson系数评价其相
关性.
2摇 结果与分析
2郾 1摇 山东省花生主产区土壤 PAEs含量与污染特征
山东省四大花生主产区土壤样品中,EPA 优先
控制的 6 种邻苯二甲酸酯类化合物的累计含量
525312 期摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 崔明明等: 山东省花生主产区土壤和花生籽粒中邻苯二甲酸酯的分布特征摇 摇 摇 摇 摇
(移PAEs)范围为 0. 34 ~ 2. 81 mg·kg-1,平均值为
1. 22 mg·kg-1,65%的样品含量逸1. 0 mg·kg-1,
35%的样品含量在 0. 1 ~ 1. 0 mg·kg-1 . 土壤中
移PAEs平均含量从高到低的顺序为:鲁中南山区
(1郾 71 mg·kg-1)>鲁西平原(1. 68 mg·kg-1)>胶东
半岛(1. 05 mg·kg-1)>鲁北平原(0. 85 mg·kg-1),
其中鲁中南山区和鲁西平原的移PAEs 含量显著高
于鲁北平原(表 2).
土壤中各 PAEs 单体含量具有不同的特征(表
2). DBP含量范围为 0郾 09 ~ 1. 65 mg·kg-1,平均值
为 0. 76 mg·kg-1,检出率为 100. 0% ,65. 0%的样品
含量在 0. 1 ~ 1. 0 mg·kg-1,30. 0% 的样品含量
逸1. 0 mg·kg-1,四大主产区中,鲁中南山区土壤
DBP 含量显著高于鲁北平原. DEHP 含量范围为
0郾 17 ~ 1郾 09 mg·kg-1,平均值为 0. 44 mg·kg-1,检
出率为 100. 0% ,95. 0%的样品含量处于 0. 1 ~ 1郾 0
mg·kg-1,四大花生主产区中,鲁西平原 DEHP含量
显著高于鲁北平原. DMP 含量范围为 nd ~ 0郾 05
mg·kg-1,平均值为 0. 02 mg · kg-1,检出率为
70郾 0% ,55. 0%的样品含量在 0. 01 ~ 0. 1 mg·kg-1,
45郾 0%的样品含量臆0. 01 mg·kg-1,不同花生主产
区 DMP含量差异不显著. DnOP 含量范围为 nd ~
0郾 02 mg·kg-1,平均值为 0. 005 mg·kg-1,检出率为
60郾 0% ,85. 0%的样品含量臆0. 01 mg·kg-1,不同
花生主产区 DnOP 含量差异不显著. DEP 含量范围
为 nd ~ 0. 01 mg·kg-1,平均值为 0. 004 mg·kg-1,
检出率为 50. 0% ,不同花生主产区 DEP含量差异不
显著;BBP在所有土壤样品中均未检出.
摇 摇 表 3 为山东省四大花生主产区土壤中 6 种
PAEs的相对含量分布.其中,DBP的相对含量最高,
占移PAEs 含量的 60. 0% ,DEHP 次之,占 38. 0% ,
二者之和占到移PAEs 含量的 98. 0% ;其余 4 种
PAEs化合物的相对含量为 DMP (1. 3% ) >DnOP
(0郾 5% ) >DEP(0. 3% ) >BBP(0. 0% ). 四大花生主
产区土壤中 PAEs 化合物具有一致的特征,均以
DBP和 DEHP为主要的污染物组分.
2郾 2摇 山东省花生主产区花生籽粒 PAEs 含量与污
染特征
表 2摇 山东省花生主产区土壤中 PAEs含量与检出率
Table 2摇 Concentration and detected ratio of soil PAEs in four main peanut producing areas of Shandong Province
主产区
Producing area
项目
Item
DMP DEP DBP BBP DEHP DnOP 移PAEs
总体 R nd ~ 0. 053 nd ~ 0. 010 0. 092 ~ 1. 651 nd 0. 169 ~ 1. 085 nd ~ 0. 019 0. 344 ~ 2. 811
Total M 0. 018依0. 017 0. 004依0. 004 0. 760依0. 404 0. 000依0. 000 0. 437依0. 227 0. 005依0. 005 1. 224依0. 603
% 70. 0 50. 0 100. 0 0. 0 100. 0 60. 0 100. 0
胶东半岛 R nd ~ 0. 035 nd ~ 0. 010 0. 255 ~ 1. 086 nd 0. 169 ~ 0. 653 nd ~ 0. 009 0. 453 ~ 1. 779
Jiaodong M 0. 012依0. 013a 0. 003依0. 004a 0. 654依0. 325ab 0. 000依0. 000 0. 373依0. 191ab 0. 003依0. 004a 1. 045依0. 503ab
Peninsula % 75. 0 37. 5 100. 0 0. 0 100. 0 37. 5 100. 0
鲁中南山区 R 0. 018 ~ 0. 032 nd ~ 0. 005 1. 082 ~ 1. 226 nd 0. 356 ~ 0. 602 nd ~ 0. 012 1. 565 ~ 1. 862
Hilly area of middle M 0. 026依0. 008a 0. 004依0. 003a 1. 162依0. 073a 0. 000依0. 000 0. 516依0. 138ab 0. 006依0. 006a 1. 713依0. 149a
southern Shandong % 100. 0 66. 7 100. 0 0. 0 100. 0 66. 7 100. 0
鲁西平原 R nd ~ 0. 053 nd ~ 0. 007 0. 450 ~ 1. 651 nd 0. 377 ~ 1. 085 nd ~ 0. 014 1. 191 ~ 2. 811
Western plain M 0. 026依0. 024a 0. 003依0. 004a 0. 975依0. 501ab 0. 000依0. 000 0. 667依0. 317a 0. 007依0. 006a 1. 678依0. 768a
of Shandong % 75. 0 50. 0 100. 0 0. 0 100. 0 75. 0 100. 0
鲁北平原 R nd ~ 0. 045 nd ~ 0. 008 0. 092 ~ 0. 920 nd 0. 234 ~ 0. 461 nd ~ 0. 019 0. 344 ~ 1. 335
Northern plain M 0. 016依0. 022a 0. 004依0. 004a 0. 517依0. 370b 0. 000依0. 000 0. 307依0. 102b 0. 007依0. 008a 0. 852依0. 454b
of Shandong % 40. 0 60. 0 100. 0 0. 0 100. 0 80. 0 100. 0
R:范围 Range (mg·kg-1); M:平均值依标准差 Mean依SD (mg·kg-1); % :检出率 Detected ratio (% ). nd:未检出 Not detected. 同列中不同小
写字母表示差异显著(P<0. 05) Different small letters in the same column meant significant difference at 0. 05 level. 下同 The same below.
表 3摇 山东省花生主产区土壤中 PAEs化合物的相对含量
Table 3摇 Relative content of soil PAEs in four main peanut producing areas of Shandong Province (%)
主产区 Producing area DMP DEP DBP BBP DEHP DnOP
总体 Total 1. 3依1. 1 0. 3依0. 4 60. 0依12. 7 0. 0依0. 0 38. 0依13. 0 0. 5依0. 6
胶东半岛 Jiaodong Peninsula 1. 1依1. 0 0. 3依0. 6 62. 3依7. 3 0. 0依0. 0 36. 0依7. 1 0. 2依0. 4
鲁中南山区 Hilly area of middle southern Shandong 1. 6依0. 5 0. 2依0. 2 68. 1依6. 4 0. 0依0. 0 29. 8依6. 2 0. 3依0. 3
鲁西平原 Western plain of Shandong 1. 3依1. 1 0. 2依0. 2 57. 4依13. 7 0. 0依0. 0 40. 7依14. 3 0. 4依0. 3
鲁北平原 Northern plain of Shandong 1. 2依1. 7 0. 4依0. 4 53. 4依19. 7 0. 0依0. 0 44. 0依20. 8 0. 9依0. 9
6253 应摇 用摇 生摇 态摇 学摇 报摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 24 卷
摇 摇 山东省四大花生主产区花生籽粒中移PAEs 含
量范围为 0. 17 ~ 0. 66 mg·kg-1,平均值为 0郾 34
mg·kg-1,四大主产区花生籽粒移PAEs 含量从高到
低顺序依次为:鲁西平原(0. 38 mg·kg-1)、鲁中南山
区(0郾 37 mg·kg-1)、胶东半岛(0. 32 mg·kg-1)和鲁
北平原(0. 32 mg·kg-1),地区间差异不显著(表 4).
花生籽粒中 DEHP 含量范围为 0. 09 ~ 0郾 34
mg·kg-1,平均值为 0. 18 mg · kg-1,检出率为
100郾 0% ,95. 0%的样品含量在0. 1 ~ 1郾 0 mg·kg-1 .
DBP含量范围为 0. 04 ~ 0. 33 mg·kg-1,平均值为
0. 16 mg·kg-1,检出率为 100. 0% ,70. 0%的样品含
量在 0. 1 ~ 1. 0 mg·kg-1,30. 0% 的样品含量在
0. 01 ~ 0郾 1 mg·kg-1 . DMP 含量范围为 nd ~ 0郾 01
mg·kg-1,平均值为 0. 001 mg· kg-1,检出率为
15郾 0% ;DEP含量范围为 nd ~ 0. 006 mg·kg-1,平均
值为 0郾 0003 mg·kg-1,检出率为 5. 0% . BBP 和
DnOP在所有样品中均未检出. 不同主产区花生籽
粒中 6 种 PAEs化合物的含量差异均不显著.
摇 摇 表 5 为山东省四大主产区花生籽粒中 6 种
PAEs的相对含量分布,其中 DEHP 相对含量最高,
约占移PAEs 总量的 54. 5% ,其次是 DBP 含量,占
45. 0% ,二者占到移PAEs含量的 99. 5% .
2郾 3摇 不同种植模式对土壤和花生籽粒 PAEs 含量
的影响
由图 1 可见,覆膜种植土壤中移PAEs 平均含量
(1. 70 mg·kg-1)显著高于露地种植土壤的移PAEs
平均含量(0. 83 mg·kg-1);覆膜种植花生籽粒中的
移PAEs平均含量(0. 42 mg·kg-1)也显著高于露地
种植花生的移PAEs平均含量(0. 28 mg·kg-1).
在 6 种 PAEs 化合物中,覆膜种植模式下土壤
中 DBP、DEHP、DMP 和 DEP 4 种 PAEs 化合物的含
量分别为 1. 10、0. 55、0. 03 和 0. 006 mg·kg-1,均显
著高于露地种植土壤(0. 48、0. 34、0. 007 和 0. 001
mg·kg-1 );覆膜种植土壤中 DnOP 含量为 0郾 007
mg·kg-1,与露地种植土壤(0. 004 mg·kg-1)差异
不显著;BBP在两种种植模式土壤中均未检出.
覆膜种植模式下花生籽粒中的 DBP 和 DMP 含
量分别为 0. 23 和 0. 003 mg·kg-1,显著高于露地花
表 4摇 山东省花生主产区花生籽粒中 PAEs含量与检出率
Table 4摇 Concentration and detected ratio of PAEs in peanut kernels in four main producing areas of Shandong Province
主产区
Producing
area
项目
Item
DMP DEP DBP BBP DEHP DnOP 移PAEs
总体 R nd ~ 0. 010 nd ~ 0. 006 0. 037 ~ 0. 329 nd 0. 088 ~ 0. 340 nd 0. 172 ~ 0. 662
Total M 0. 001依0. 003 0. 000依0. 001 0. 162依0. 086 0. 000依0. 000 0. 179依0. 062 0. 000依0. 000 0. 342依0. 128
% 15. 0 5. 0 100. 0 0. 0 100. 0 0. 0 100. 0
胶东半岛 R nd ~ 0. 008 nd 0. 037 ~ 0. 329 nd 0. 088 ~ 0. 235 nd 0. 172 ~ 0. 506
Jiaodong M 0. 001依0. 003a 0. 000依0. 000a 0. 157依0. 110a 0. 000依0. 000 0. 166依0. 049a 0. 000依0. 000 0. 323依0. 132a
Peninsula % 12. 5 0. 0 100. 0 0. 0 100. 0 0. 0 100. 0
鲁中南山区 R nd nd 0. 152 ~ 0. 213 nd 0. 121 ~ 0. 245 nd 0. 282 ~ 0. 446
Hilly area of middle M 0. 000依0. 000a 0. 000依0. 000a 0. 175依0. 033a 0. 000依0. 000 0. 199依0. 068a 0. 000依0. 000 0. 375依0. 084a
southern Shandong % 0. 0 0. 0 100. 0 0. 0 100. 0 0. 0 100. 0
鲁西平原 R nd ~ 0. 008 nd ~ 0. 006 0. 122 ~ 0. 322 nd 0. 126 ~ 0. 340 nd 0. 261 ~ 0. 662
Western plain M 0. 002依0. 004a 0. 002依0. 003a 0. 187依0. 091a 0. 000依0. 000 0. 196依0. 099a 0. 000依0. 000 0. 384依0. 188a
of Shandong % 25. 0 25. 0 100. 0 0. 0 100. 0 0. 0 100. 0
鲁北平原 R nd ~ 0. 010 nd 0. 047 ~ 0. 221 nd 0. 113 ~ 0. 245 nd 0. 172 ~ 0. 447
Northern plain M 0. 002依0. 005a 0. 000依0. 000a 0. 144依0. 074a 0. 000依0. 000 0. 175依0. 058a 0. 000依0. 000 0. 319依0. 114a
of Shandong % 20. 0 0. 0 100. 0 0. 0 100. 0 0. 0 100. 0
表 5摇 山东省花生主产区花生籽粒中 PAEs化合物的相对含量
Table 5摇 Relative content of PAEs of peanut kernels in four main producing areas of Shandong Province (%)
主产区 Producing area DMP DEP DBP BBP DEHP DnOP
总体 Total 0. 4依0. 9 0. 1依0. 5 45. 5依12. 7 0. 0依0. 0 54. 5依12. 7 0. 0依0. 0
胶东半岛 Jiaodong Peninsula 0. 2依0. 6 0. 0依0. 0 44. 5依16. 7 0. 0依0. 0 55. 5依16. 7 0. 0依0. 0
鲁中南山区 Hilly area of middle southern Shandong 0. 0依0. 0 0. 0依0. 0 47. 7依9. 5 0. 0依0. 0 52. 3依9. 5 0. 0依0. 0
鲁西平原 Western plain of Shandong 0. 8依1. 5 0. 5依1. 0 49. 0依4. 2 0. 0依0. 0 51. 0依4. 2 0. 0依0. 0
鲁北平原 Northern plain of Shandong 0. 5依0. 0 0. 0依0. 0 43. 0依15. 4 0. 0依0. 0 57. 0依15. 4 0. 0依0. 0
725312 期摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 崔明明等: 山东省花生主产区土壤和花生籽粒中邻苯二甲酸酯的分布特征摇 摇 摇 摇 摇
图 1摇 不同种植模式对土壤和花生籽粒中 PAEs含量的影响
Fig. 1摇 Effect of peanut planting pattern on PAEs concentration
in soils and peanut kernels.
玉:覆膜 Plastic mulching; 域:露地 Open field. 不同小写字母表示差
异显著(P<0. 05) Different small letters meant significant difference at
0. 05 level.
图 2摇 花生籽粒与土壤中移PAEs、DBP、DEHP的回归曲线
Fig. 2摇 Regression curves between peanut kernels and soils on
concentrations of 移PAEs, DBP and DEHP.
生(0. 11 和 0. 000 mg·kg-1);覆膜花生与露地花生
籽粒中 DEHP 含量无显著差异,分别为 0. 19 和
0郾 17 mg·kg-1;覆膜花生籽粒中 DEP 含量为 0郾 001
mg·kg-1,也与露地花生(0. 000 mg·kg-1)差异不
显著;两种种植模式下的花生籽粒中均未检出
DnOP和 BBP.
2郾 4摇 花生籽粒与土壤 PAEs含量的相关性分析
使用 SPSS 17. 0 统计软件对花生籽粒和土壤中
PAEs含量进行相关分析,结果表明,花生籽粒和土
壤中移PAEs含量显著相关,Pearson 相关系数( r)为
0郾 786;二者的 DBP含量显著相关,r为 0. 747;DEHP
含量显著相关,r为 0. 511;二者的 DEP和 DMP含量
不相关,r 分别为 0. 135 和 0. 061. 花生籽粒和土壤
中移PAEs、DBP、DEHP 含量具有一定的共变趋势
(图 2).
3摇 讨摇 摇 论
研究表明,山东省花生主产区土壤中移PAEs含
量与国内多数地区农田土壤中的移PAEs含量处于
同一数量级水平[2,17,19-25],但低于广州、深圳的设施
菜地[26]和北京地区的污水灌溉农田[4]以及浙江台
州电子废弃物回收点附近农田[27]土壤的含量.
目前,我国尚无土壤 PAEs 含量控制标准.对照
美国土壤 PAEs 化合物控制和治理标准[28],山东省
花生主产区土壤 6 种 PAEs 化合物中,DBP 含量全
部超过了污染控制标准,40%样点 DMP含量超过控
制标准,其余 4 种 PAEs 化合物含量均未超过控制
标准.在四大花生主产区中,鲁中南山区 PAEs 含量
超标最为严重(DBP 平均含量超过控制标准 13 倍,
DMP平均含量超过控制标准 31. 3% ),其次为鲁西
平原(DBP平均含量超过控制标准 11 倍,DMP 平均
含量超过控制标准 31. 3% ),胶东半岛和鲁北平原
DBP分别超过控制标准 7 和 5 倍,DMP 未超标,表
明 DBP和 DMP在山东各花生产区均存在一定的污
染风险,但土壤 PAEs含量均在治理标准范围之内,
尚无需采取专门的土壤污染治理措施.
目前国内外尚没有食品 PAEs 含量控制标准.
美国国家环保署(EPA)建议,人体经口摄入 DBP 的
最大参考剂量为每日 0. 01 mg·kg-1体质量[29] . 美
国环境健康危害评估办公室(OEHHA)指出,人体每
日允许的 DEHP最大摄入量为 0. 05 mg·kg-1体质
量[30] .欧共体食品科学委员会则警告,人体每日对
PAEs化合物的摄入总量不得超过 0. 3 mg·kg-1体
质量[31] .按成人平均体质量 60 kg计,即使每人每天
食用 0. 5 kg 花生食品 (干质量),摄入体内的
移PAEs、DBP和 DEHP量均低于美国和欧洲的建议
指标,健康风险很小. 而我国一些大棚蔬菜的 DBP
和 DEHP含量则存在明显的健康风险[32] .
山东省花生主产区土壤和花生籽粒中均以
DEHP和 DBP 为主要污染物组分,可能与农膜中
DEHP和 DBP 为主要增塑剂有关. Hu 等[20]研究发
现,我国各地区土壤中 DEHP 含量与当地农膜消耗
量显著相关( r = 0. 58,P<0. 004). 另外,PAEs 化合
物性质也是影响其在土壤中残留量和花生籽粒中累
8253 应摇 用摇 生摇 态摇 学摇 报摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 摇 24 卷
积量的重要因素. DEHP 和 DBP 的分子量较大,结
构复杂,水溶性低,难挥发,不易被生物降解,容易在
土壤中残留,有更多的机会被植物吸收,且进入植物
体之后,不易被代谢分解,因而表现出较强的生物富
集性[21,33] .而 DMP 和 DEP 分子量小,结构相对简
单,水溶性相对较大,辛醇鄄水分配系数低,在土壤中
较易挥发,且容易被微生物和植物代谢降解,难以在
作物体内长时间大量积累[34] .
覆膜栽培模式下土壤和花生籽粒 PAEs 含量显
著高于露地种植模式,原因应与地膜中 PAEs 的释
放直接相关. 有研究发现,设施蔬菜大棚土壤中的
DBP和 DEHP浓度要显著高于棚外耕作土壤[35],而
设施菜地土壤中 PAEs 浓度又与残膜中 PAEs 浓度
有一定的相关性[2] .
本研究发现,山东省各花生主产区土壤中的
PAEs以 DBP化合物含量比例最大,占移PAEs 总量
的 60. 0% ,DEHP 只占 38. 0% ;而在花生籽粒中,
DEHP的含量比例最大,占移PAEs 总量的 54. 5% ,
DBP只占 45. 0% . 覆膜和露地栽培模式的土壤
DEHP含量存在显著差异,但花生籽粒 DEHP含量的
差异并不显著.应与两种化合物的化学性质差异有
关. DEHP的 logKow(10. 5,Kow为辛醇鄄水分配系数)、
分子摩尔质量(390. 6 g·mol-1)、分子体积(520郾 4
cm3·mol-1)均高于 DBP (分别为 8. 54、 278郾 4
g·mol-1和 342. 8 cm3·mol-1) [33],DEHP 水溶性更
低,亲脂性更强,因此更容易被高脂肪含量的花生籽
粒吸收;DEHP分子链更长,结构更复杂,在植物吸
收后的体内迁移转运过程中不易被降解同化,因此
表现出更强的生物富集性.
4摇 结摇 摇 论
山东省花生主产区土壤中 DMP、DEP、DBP、
BBP、DEHP和 DnOP 等 6 种 PAEs 化合物的总含量
(移PAEs)范围为 0. 34 ~ 2. 81 mg·kg-1,其中 DBP
和 DEHP占移PAEs的百分比和检出率均较高,是主
要的污染组分,对照美国国家环保署( EPA)土壤
PAEs控制标准,山东花生土壤 DBP 已严重超标.不
同产区土壤中移PAEs的高低顺序为鲁中南山区>鲁
西平原>胶东半岛>鲁北平原.
山东省花生主产区花生籽粒中均检测到 PAEs
化合物,移PAEs含量范围为 0. 17 ~ 0郾 66 mg·kg-1,
四大花生主产区间含量差异不显著;DEHP 和 DBP
占移PAEs的百分比和检出率均较高,是主要的污染
物组分;花生籽粒中 PAEs 含量低于美国和欧洲的
建议指标,健康风险小.
覆膜种植模式下土壤和花生籽粒中的移PAEs
含量显著高于露地种植模式;花生籽粒和土壤中的
PAEs含量具有一定的相关关系,移PAEs、DBP、DE鄄
HP 的 Pearson 相关系数分别为 0郾 786、 0郾 747 和
0郾 511.
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作者简介摇 崔明明,男,1984 年生,硕士研究生.主要从事农
业生态与环境保护研究. E鄄mail: beyondream2008@ 126. com
责任编辑摇 肖摇 红
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