全 文 ：黑土和棕壤对铜的吸附研究 3
于　颖　周启星 3 3 　王　新　任丽萍
(中国科学院沈阳应用生态研究所陆地生态过程重点实验室 ,沈阳 110016)
【摘要】　研究了黑土与棕壤对 Cu 吸附的热力学和动力学特性. 结果表明 ,在实验所采用 Cu2 + 浓度范围
内 ,黑土和棕壤对 Cu2 + 的吸附量均随着加入 Cu2 + 浓度的增加而增加 ,但黑土对 Cu2 + 的吸附固定能力明显
高于棕壤. 在吸附平衡液 Cu2 + 浓度为 95mg·kg - 1时 ,棕壤对 Cu2 + 的吸附量接近 3720mg·kg - 1 ,黑土对
Cu2 + 的吸附量高达 6076mg·kg - 1 ,最大 CuCl2 浓度 (400mg·kg - 1) 时 ,黑土和棕壤对 Cu2 + 的吸附量分别达
到 6159. 0 和 4736. 6mg·kg - 1 . 两种土壤对 Cu2 + 的吸附等温线与 Freundlich 和 Temkin 方程均有较好的拟
合性 ,可以用 Freundlich 方程对其吸附行为进行描述. Langmuir 方程不适宜描述两种土壤对 Cu2 + 的等温
吸附过程. 黑土和棕壤对 Cu2 + 的吸附均较快 ,最初 2min 内就可以达到平衡后吸附量的 90 %以上 ,在 15～
20min 左右吸附基本达到平衡. 描述黑土和棕壤动力学过程的最优模型为双常数速率方程 ,其次为一级
动力学方程和 Elovich 方程.
关键词 　铜 　黑土 　棕壤 　吸附作用 　热力学 　化学动力学
文章编号 　1001 - 9332 (2003) 05 - 0761 - 05 　中图分类号 　　文献标识码 　A
Cu adsorption by phaeozem and burazem. YU Ying , ZHOU Qixing , WAN G Xin , REN Liping( Key L aborato2
ry of Terrest rial Ecological Process , Institute of A pplied Ecology , Chinese Academy of Sciences , S henyang
110016 , China) . 2Chin. J . A ppl . Ecol . ,2003 ,14 (5) :761～765.
Studies on the thermodynamics and kinetics of copper (Cu2 + ) adsorption by phaeozem and burozem showed that
that the adsorption of Cu2 + by these two soils was increased with the increasing concentration of Cu2 + within the
range of Cu2 + concentrations used in the experiment , but the amount of Cu2 + adsorbed and fixed on phaeozem
was much higher than that on burozem. When the test Cu2 + concentration in adsorption equilibrium was 95mg·
kg - 1 ,its adsorption by burozem was nearly 3720mg·kg - 1 , whereas by phaeozem was as high as 6076mg·kg - 1 .
Under the highest CuCl2 treatment of 400mg·kg - 1 , Cu2 + adsorbed by phaeozem and burozem was 6159. 0mg·
kg - 1 and 4736. 6mg·kg - 1 ,respectively . The adsorption of Cu2 + by the soils could significantly conform to the
Freundlich and Temkin equation ,while Langmuir equation was not applicable to describe the isothermal adsorp2
tion processes of Cu2 + by the two soils. The adsorption of Cu2 + by the test soils was very rapid , which could
reach its balance after 15～20 min. The adsorption within the first 2 min at its beginning stage accounted for
90 % of the Cu equilibrium adsorption. The adsorptive rate of Cu2 + by phaeozem was decreased more quickly
than that by burozem with the time. The two2constant equation was the optimal model to describe the adsorption
of Cu2 + . The other models in point were first2order dynamic equations and Elovich equations , whereas parabolic
diffusion equations were not suitable ones.
Key words 　Cu , Phaeozem , Burozem , Adsorption , Thermodynamics , Chemical kinetics.3 国家杰出青年科学基金项目 (20225722) 、中国科学院知识创新重
要方向项目 ( KZCX22SW2416)和中国科学院沈阳应用生态研究所创
新重大资助项目.3 3 通讯联系人.
2002 - 09 - 27 收稿 ,2002 - 12 - 11 接受.
1 　引 　　言
重金属 Cu 既是植物生长的必需微量营养元素
之一 ,又是污染元素. 土壤环境中积累过量 Cu 所导
致的生态毒性 ,会使植物光合作用受到抑制 ,导致作
物减产 ,同时也对生态系统的安全和人类健康构成
一定的威胁[2 , 18 ] . 土壤环境 Cu 污染主要来自于含
Cu 肥料、含 Cu 农药、畜禽粪便、粉煤灰、生活垃圾、
污泥以及铜冶炼厂的废水[2 , 11 , 16 ] . 在我国东北地
区 ,畜禽粪便和粉煤灰是两种主要的 Cu 污染源. 东
北地区畜牧业发达 ,在畜牧业集约化程度很高的养
殖厂甚至农村个体养殖户 ,为了加速畜禽生长 ,含
Cu饲料被普遍应用. 据报道 ,我国一些猪饲料中
CuSO4 含量超过 300 mg·kg - 1 [14 ] ,喂食含 Cu 饲料
的猪的粪便含 Cu 量可高达 1990 mg·kg - 1 [2 ]高 Cu
含量的畜禽粪便通常被作为有机肥施入养殖厂附近
的农田或保护地 ,从而大大增加了养殖厂周边地区
土壤 Cu 污染的可能性. 另外 ,为了获得足够的电能
和热能 ,东北地区燃煤电厂和燃煤锅炉的密度极高 ,
尤其在人口密集的城市 ,燃煤所产生的含 Cu 粉煤
灰经常飘浮在城市上空 ,最终落入城市及其周边地
应 用 生 态 学 报 　2003 年 5 月 　第 14 卷 　第 5 期 　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　　
CHIN ESE JOURNAL OF APPL IED ECOLO GY ,May 2003 ,14 (5)∶761～765
区的土壤 ,从而增加了 Cu 点源污染的可能性[9 ,16 ] .
据报道 ,燃煤所产生的细粒径粉煤灰含 Cu 量可达
155 mg·kg - 1 ,甚至更高[7 ] .
吸附作用是 Cu 进入土壤后首先发生的重要反
应 ,作为土壤环境中 Cu 的生态行为之一 ,同时也反
映了进入土壤环境中 Cu 的污染生态过程. 虽然过
去关于 Cu 在土壤中的吸附热力学和吸附动力学性
质研究较多[6 ,10 ,14 ,17 ] ,但至今还未见东北黑土和棕
壤中 Cu 的吸附规律及其比较的报道. 本文旨在通
过研究 Cu 在上述两种土壤中的吸附行为 ,为东北
地区农业防治 Cu 污染提供科学依据[15～18 ] .
2 　材料与方法
211 　试验材料
供试黑土和棕壤分别采于黑龙江省海伦农业生态实验
站和沈阳十里河农业生态实验站未被污染地块 ,采样深度均
表 1 供试土壤理化性质
Table 1 Physical and chemical properties of tested soils
土壤
Soil
采样点
Sampling site
p H 有机质
O. . M. ( %)
CEC
(cmol·kg - 1)
全 Cu
Total Cu
(mg·kg - 1)
有效 Cu
Available
Cu(mg·kg - 1)
机械组成 Texture ( %)
0. 05～0. 001
mm
< 0. 001
mm
黑土 Phaeozem 黑龙江海伦 Hailun 6. 48 3. 98 32. 92 12. 67 3. 14 67. 09 29. 02
棕壤 Burozem 辽宁沈阳 Shenyang 6. 09 2. 31 19. 23 13. 37 7. 79 75. 59 17. 10
为 0～20cm ,其理化性质见表 1.
212 　测定方法
21211 土壤基本性质测定 　土壤 p H 用电位法 (水/ 土 = 2. 5∶
1) ,有机质用 K2Cr2O7 氧化法 ,阳离子交换量用 NH4OAc 交
换法 ,土壤全 Cu 用 HNO32HClO4 消煮、原子吸收分光光度法
测定 ,土壤有效 Cu 用 1mol·L - 1 HCl 浸提 (土/ 液 = 1∶10) 、原
子吸收分光光度法测定 ,机械组成用比重计法测定 [4 ] .
21212 土壤吸附测定 　称过 40 目筛的风干土 1. 0000g 于
100ml 塑料离心管 ,加 20ml 含 0. 01 mol·L - 1 Ca2 + (支持电解
质)的 CuCl2 溶液 (CuCl2 初始浓度分别为 0、10、20、40、80、
120、240、400mg·kg - 1) ,恒温 (25 ℃) 振荡 2h ,在恒温培养箱
(25 ±1 ℃)中静置 22h 后取出 ,5000 r·min - 1离心 ,原子吸收
分光光度法测定吸附平衡液中 Cu2 + 浓度. 同时选取初始浓
度为 20、80 和 240 mg·kg - 1的 CuCl2 溶液 ,分别振荡 1、2、5、
10、15、20、40、80、120、240 min 后离心 ,原子吸收分光光度法
测定上清液中 Cu2 + 浓度 ,并计算 Cu2 + 在不同土壤上的吸附
量. 以上试验处理均重复 3 次.
213 　数据处理与计算
　　由下式计算 Cu 吸附量 ( S ,mg·kg - 1) :
　　S = V 1 ( C0 - C1) / W (1)
式中 , V 1 为离心管中液体体积 (20ml) , C0 为 CuCl2 初始浓度
(mg·kg - 1) ,C1 为离心上清液中 Cu2 + 浓度 (mg·kg - 1) , W 为
土重 (g) .
3 　结果与分析
311 　吸附热力学性质
　　一些研究指出[6 ,10 ,13 ] ,土壤对 Cu 的吸附能力因
土壤类型不同而异. 但是 ,黑土与棕壤对 Cu 的吸附
行为有何差异目前仍不清楚. 我们的研究表明 ,黑
土对 Cu2 + 的吸附能力明显高于棕壤 (图 1) . 在吸附
平衡液 Cu2 + 浓度为 95mg·kg - 1时 ,棕壤对 Cu2 + 的
吸附量接近 3720 mg·kg - 1 ,黑土对 Cu2 + 的吸附量
高达 6076 mg·kg - 1 ,为棕壤 Cu2 + 吸附量的 1. 63 倍.
究其原因 ,这在很大程度上是因为黑土有机质含量
高 ,粘粒 ( < 0. 001 mm) 含量也较高 ,对 Cu2 + 的吸附
位点比棕壤多.
图 1 　黑土和棕壤对 Cu2 +的吸附等温线 (25 ℃)
Fig. 1 Isothermal curves of Cu2 + adsorption by phaeozem and burozem
(25 ℃) .
Ⅰ. 黑土 Phaeozem , Ⅱ. 棕壤 Burozem. 下同 The same below.
　　土壤对 Cu2 + 的等温吸附特征可通过与一些等
温方程式进行拟合 ,作进一步表述[1 ,8 ] (表 2) . 由表 2
可见 ,黑土和棕壤对 Cu2 + 的吸附等温线与上述各方
程式均有较好的拟合性 ,相关性都达到了显著水平.
除与 Temkin 方程拟合相关系数达 1 %显著性外 ,其
余皆达 1 ‰显著性. 然而 ,对 Langmuir 方程 (1) ,虽
然相关性极其显著 ,但是从该方程计算得出的黑土
和棕壤的最大吸附量 (Xm)分别为 5842. 8 和 4627. 2
mg·kg - 1 ,而本试验中加入最大 CuCl2 浓度 (400 mg
·kg - 1) 时 ,黑土和棕壤对 Cu2 + 的吸附量分别达到
6159. 0 mg·kg - 1和 4736. 6 mg·kg - 1 ,大于由 Lang2
muir 方程 (1) 计算出最大吸附量 ( Xm) ,这显然是不
符合实际情况的 ,因而 Langmuir 方程 (1) 不适宜描
述Cu2 + 在黑土和棕壤的等温吸附行为 . 与Lang
267 应 　用 　生 　态 　学 　报 　　　　　　　　　　　　　　　　　　14 卷
表 2 　供试土壤 Cu吸附等温线拟合的特征值
Table 2 Isothermal characteristics of Cu adsorption on tested soils
土壤
Soils
Langmuir 方程 (1)
Langmuir equation (1)
C
Y =
1
a. X m
+
C
X m
r X m a
Langmuir 方程 (2)
Langmuir equation (2)
1
Y =
1
X m
+
K
X m
·1C
r X m K
Freundlich 方程
Freundlich equation
Log Y = log K + 1
a
log C
r a K
Temkin 方程
Temkin equation
Y = a + Klog C
r K a
黑土 0. 9824 3 3 3 5842. 8 0. 2412 0. 9889 3 3 3 2351. 4 0. 1930 0. 9927 3 3 3 2. 6991 1164. 126 0. 9320 3 3 1400 2043. 4
Phaeozem
棕壤 0. 9809 3 3 3 4627. 2 0. 0955 0. 9712 3 3 3 1692. 4 0. 4880 0. 9988 3 3 3 2. 5634 655. 994 0. 9281 3 3 1213. 8 1079. 1
Burozem
Y :土壤 Cu 吸附量 Cu adsorbed by soils(mg·kg - 1) , C :平衡液 Cu 浓度 Cu concentration in adsorption equilibrium ( mg·kg - 1) , X m :最大吸附量
Maximum amount of adsorbed Cu(mg·kg - 1) , a、K :常数 Constant . 3 3 P < 0. 01 , 3 3 3 P < 0. 001.
muir 方程 (2) 拟合时 ,本试验中在最大 CuCl2 浓度
(400 mg·kg - 1)下 ,黑土与棕壤对 Cu2 + 的吸附量远
大于计算所得 X 值 ,分别超过 X m 值 3807. 6 和
3044. 2mg·kg - 1 . 最大吸附量计算值出现与实际不
符合现象说明 ,这是一种假相关现象 ,Langmuir 方
程 (2)也不适宜描述 Cu2 + 在黑土和棕壤的等温吸附
行为.
　　由于 Langmuir 方程 (1) 和 (2) 的计算 X m 值与
实际不符 ,与 Temkin 方程拟合的 r 值 (达到 1 %显
著性)小于 Freundlich 方程的拟合值 (已达 1 ‰显著
性) ,因此综合以上分析 ,可以认为 ,用 Freundlich 方
程来描述 Cu2 + 在黑土和棕壤中的等温吸附行为最
为适宜.
　　Freundlich 方程中的 a 值可以作为土壤对重金
属离子吸附作用力的强度指标 ,即 a 值越大 ,土壤
对重金属离子的吸附作用越强[5 ] . 由表 2 可看出 ,
黑土的 a 值高于棕壤 ,表明黑土对 Cu2 +有更强的吸
附固定能力.
312 　吸附化学动力学性质
　　由图 2 可见 ,黑土和棕壤吸附 Cu2 + 的过程很
快 ,尽管 Cu2 + 的初始浓度不同 ,但 Cu2 + 吸附都是在
15～20min 左右基本达到平衡 ,最初 1min 内就可达
到平衡后吸附量的 85 %以上 ,2min 内达 90 %以上.
同时可见 ,随着 Cu2 + 初始浓度的增加 ,它在黑土和
棕壤上吸附量的差距加大 ,黑土对 Cu2 + 的吸附容量
远大于棕壤 ,这或许与黑土土壤有机质丰富、阳离子
代换量较高有关. 由两种土壤中 Cu2 + 随浓度、时间
吸附量的变化可以推论 ,当外来低浓度的 Cu2 + 一旦
进入黑土土壤 ,将立即得以固定 ,使 Cu2 + 有效性降
低 ,一定程度上导致植物缺 Cu 受害的可能 ;但是 ,
当外来高浓度的 Cu 进入土壤 ,土壤的吸附作用只
能临时避免通过食物链导致对人体健康危害的可
能 ,随着 Cu 在土壤中因吸附作用不断得以积累 ,最
终达到在总量上饱和 ,一旦环境条件变化 ,就会导致
更大的生态风险.
图 2 　25 ℃条件下土壤对 Cu2 +吸附量随时间的变化
Fig. 2 Adsorption of Cu2 + by the soils with time at 25 ℃.
A :20mg·kg - 1 ,B :80mg·kg - 1 ,C :204mg·kg - 1.
　　在土壤对 Cu2 + 吸附的快速反应阶段 ,土壤对
Cu2 +的等温吸附特征可通过与以下 4 种常见吸附
动力学方程拟合来进一步描述[3 ,12 ] . 从表 3 可以看
出 ,描述黑土和棕壤对 Cu2 + 吸附的动力学过程的最
优方程皆为双常数方程 ,其次为一级动力学方程和
Elovich 方程 ,最差模型为扩散方程 ,这表明黑土与
棕壤对 Cu2 + 的吸附近似于一级反应. 两种土壤对
这 4 个动力学模型的拟合结果比较一致 ,说明两种
土壤对 Cu2 + 的吸附快慢与土壤主要理化性质没有
必然的直接联系 ,而只与 Cu2 + 离子本身化学性质关
系密切.
　　对最优动力学模型双常数方程 (表 3) 进行微分
求导 ,得 :
3675 期 　　　　　　　　　　　　　　　　于 　颖等 :黑土和棕壤对铜的吸附研究 　　　
表 3 　4 种动力学方程的相关系数( r)和标准误差( Se) ( 25 ℃)
Table 3 Correlative coeff icients( r) and standard errors( Se) of four kinetics equations for Cu2 + adsorption by soils( 25 ℃)
土壤
Soils
浓度
Concentration
(mg·kg - 1)
Elovich 方程
Elovich equation
Y = A + B t
r Se
扩散方程
Parabolic diffustion
equation Y/ Y max = A + B
r Se
双常数方程
Two2constant equation
ln Y = A + Bln t
r Se
一级动力学方程
First2order equation
ln ( Y max - Y) = A + Blnt
r Se
黑土 20 0. 9374 3 3 3 1. 1000 0. 7669 3 3 0. 0051 0. 9367 3 3 3 0. 0028 - 0. 9657 3 3 3 0. 1992
Phaeozem 80 0. 8937 3 3 3 3. 0045 0. 7112 3 0. 0030 0. 8929 3 3 3 0. 0019 - 0. 9565 3 3 3 0. 1551
240 0. 9517 3 3 3 22. 0841 0. 8032 3 3 0. 0096 0. 9502 3 3 3 0. 0051 - 0. 8667 3 3 0. 8135
平均 Average 0. 9276 3 3 3 8. 7295 0. 7604 3 0. 0059 0. 9266 3 3 3 0. 0033 - 0. 9296 3 3 3 0. 3893
棕壤 Burozem 20 0. 8851 3 3 3 1. 0703 0. 6855 3 0. 0042 0. 8851 3 3 3 0. 0027 - 0. 8218 3 3 0. 4716
80 0. 9490 3 3 3 4. 5803 0. 8020 3 3 0. 0055 0. 9482 3 3 3 0. 0030 - 0. 9124 3 3 3 0. 3615
240 0. 9632 3 3 3 5. 3869 0. 8221 3 3 0. 0030 0. 9629 3 3 3 0. 0014 - 0. 9775 3 3 3 0. 0506
平均 Average 0. 9324 3 3 3 3. 6792 0. 7699 3 3 0. 0042 0. 9321 3 3 3 0. 0024 - 0. 9039 3 3 3 0. 2946
Y :任一时刻的吸附量 Cu adsorbed anytime (mg·kg - 1) , t :时间 Time (min) ,A ,B :模型参数 Model parameter. 模型拟合度常用相关系数 ( r) 和标
准误差 ( Se)来衡量 , r 越大 , Se 越小 ,该模型越优. Standard error Se and relative coefficient r were used to judge whether the equation conform to the
model. The bigger is r , the smaller is Se , the better is the model. 3 P < 0. 05 , 3 3 P < 0. 01 , 3 3 3 P < 0. 001.
　　ln d Ydt = ln V = ( B - 1) ln t + ln B + A ( t ≥1) (2)
式中 , V 为土壤对 Cu2 + 的吸附速率 ; A 和 B 为双常
数方程中的两个常数 ,可以在双常数方程与实测值
拟合过程中求得 ; B - 1 为吸附速率对数与时间对
数线形方程的斜率 ,即吸附下降率 ;lnB + A 为 t = 1
时刻吸附速率的自然对数. 通过方程 (2) ,我们可求
出任意时刻土壤对 Cu2 + 的吸附速率.
　　图 3 中 ,L1、L2、L3 为黑土在 CuCl2 初始浓度分
别为 20、80、240 mg·kg - 1时 ln V 与 ln t 的线性推导
方程 ,其表达式分别为 :
　　L1 :ln V = - 0. 9960 　ln t + 0. 446 (3)
　　L2 :ln V = - 0. 9980 　ln t + 1. 1460 (4)
　　L3 :ln V = - 0. 9917 　ln t + 3. 5760 (5)
　　L4、L5、L6 为棕壤在 CuCl2 初始浓度分别为
20、80、240 mg·kg - 1时 ln V 与 ln t 的线性推导方程 ,
其表达式分别为 :
图 3 　吸附速率的自然对数 (ln V )与时间的自然对数 (ln t ) 之间的关
系.
Fig. 3 Relationship between the logarithm of adsorption rate (ln V ) and
the logarithm of time (ln t) .
　　L4 :ln V = - 0. 9972 　ln t + 0. 0888 (6)
　　L5 :ln V = - 0. 9953 　ln t + 1. 9691 (7)
　　L6 :ln V = - 0. 9973 　ln t + 2. 3201 (8)
　　从图 3 可见 ,在 Cu2 + 与土壤反应的不同阶段 ,
Cu2 + 的吸附速率是不同的 ,呈现出随时间延长、反
应速率逐渐减小的趋势. 图 3 中 6 条 ln V 对 ln t 的
直线拟合方程几乎成平行状态 ,各条直线的斜率差
异很小 ,说明黑土和棕壤对 Cu2 + 吸附随时间的下降
率几乎是相同的 ,且不受 CuCl2 初始浓度的影响.
但 CuCl2 初始浓度显著影响了 Cu2 + 在土壤中的吸
附速率 ,随着 CuCl2 初始浓度的增高 ,土壤对 Cu2 +
的吸附速率将随之增加. 在相同 CuCl2 初始浓度
下 ,黑土与棕壤对 Cu2 +的吸附速率差异不显著. 在
本试验中 ,当 CuCl2 初始浓度为 20 和 240 mg·kg - 1
时 ,黑土对 Cu2 + 的吸附速率大于棕壤 ,而当 CuCl2
初始浓度为 80 mg·kg - 1时 ,黑土对 Cu2 + 的吸附速
率小于棕壤.
4 　结 　　论
411 　在实验所采用 Cu2 + 浓度范围内 ,黑土和棕壤
对 Cu2 + 的吸附量均随着加入 Cu2 + 浓度的增加而增
加 ,但黑土对 Cu2 + 的吸附固定能力明显高于棕壤.
两种土壤对 Cu2 + 的吸附等温线与 Freundlich 和
Temkin 方程均有较好的拟合性 ,Langmuir 方程不
适宜描述两种土壤对 Cu2 + 的等温吸附过程 , Fre2
undlich 方程为描述 Cu2 + 在两种土壤中等温吸附过
程的最佳方程.
412 　黑土和棕壤对 Cu2 + 的吸附速率均较快 ,在 15
～20min 左右基本达到平衡 ,但随着加入的 Cu2 + 浓
度和时间的增加 ,黑土与棕壤对 Cu2 + 吸附量的差距
扩大 ,黑土的吸附容量大于棕壤. 描述黑土和棕壤
动力学过程的最优模型为双常数方程 ,其次为一级
467 应 　用 　生 　态 　学 　报 　　　　　　　　　　　　　　　　　　14 卷
动力学方程和 Elovich 方程 ,最差模型是扩散方程.
两种土壤对 Cu2 + 的吸附速率可以通过对双常数方
程求导求得 ,结果表明土壤对 Cu2 + 的吸附速率的自
然对数与时间自然对数呈直线负相关. 随时间延长
反应速率逐渐减小的趋势. 初始浓度的增加能提高
土壤对 Cu2 + 的吸附速率 ,但几乎不影响土壤对
Cu2 + 吸附的下降率. 在相同 CuCl2 初始浓度下 ,黑
土与棕壤对 Cu2 + 吸附速率差异不显著.
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作者简介 　于 　颖 ,女 ,1975 年生 ,污染生态学在读博士生.
主要从事污染物环境行为和无机2有机复合污染研究. E2
mail :yyuhelen @hotmail. com
5675 期 　　　　　　　　　　　　　　　　于 　颖等 :黑土和棕壤对铜的吸附研究