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假根羽藻外周天线三聚体超快荧光动力学研究



全 文 :第 36卷第 3期
2007 年 3 月              光 子 学 报ACTA PHO TON ICA S INICA
Vol. 36 No. 3
March 2007
*国家自然科学基金(60308004)资助
Tel:029-88887610 Email:sujuan_ zhang@yahoo. com. cn
收稿日期:2005-12-22
假根羽藻外周天线三聚体超快荧光动力学研究*
张苏娟1 , 2 ,贺俊芳2 ,王水才2 ,罗志徽2 ,陈晖3
(1 西北大学 光子学与光子技术研究所 , 西安 710069)
(2 中国科学院西安光学精密机械研究所 瞬态光学与光子学国家重点实验室 ,西安 710068)
(3 中国科学院植物研究所 光合作用基础研究室 ,北京 100093)
摘 要:通过对稳态 、瞬态吸收谱以及瞬态荧光发射谱的测量分析得出:在三聚体内存在以下六个特
征叶绿素分子Chlb628 、Chlb646 、Chlb654 , 657652 、Chla666664 、Chla677 , 680674 、Chla683682(下标为吸收峰 ,上标为发射峰).
在波长为 655 nm 、666 nm 、680 nm 、683 nm 时分别采用时间相干单光子技术(TCSPC)记录其荧光
动力学谱. 根据荧光产生的物理学机制 ,对这些荧光动力学谱的分析采用的是分子同时接受能量
与耗散能量的指数模型 ,得出在离体的外周天线三聚体内 , Chl b654 , 657652 、Chl a666664 、Chl a677 , 680674 和
Chl a683682分子在接受Chlb628分子的传能时 ,大部分经过了Chl b646分子 ,传能时间发生在 97 ~ 157 ps
的时间间隔内 , 可见Chl b646分子在外周天线三聚体中是连接Chl b和Chl a传能的主要分子;
Chl b
654 , 657
652 …→Chl a666664 …→Chl a677 , 680674 …→Chl a683682分子依次传能的时间在 10 ps左右 ,这种传递过
程可归结为是处于激发态分子首先经过内转换后再将能量以 Fö rster 共振机制的形式传给了其它
分子;大量小于 1 ps 的传能过程是叶绿素分子之间以激子共振的方式进行直接传能;Chl b654 , 657652 、
Chl a666664 、Chl a677 , 680674 和 Chl a683682分子以时间常量分别为 1. 44 ns , 1. 43 ns , 636 ps , 713 ps发射荧光
回到基态.
关键词:超快动力学;荧光动力学;外周天线;能量传递
中图分类号:Q631    文献标识码:A    文章编号:1004-4213(2007)03-0385-6
0 引言
假根羽藻是一种生长在潮汐地带的绿藻 ,在潮
汐中之所以能安然存活 ,是因为其光合单位对不同
的光强具有很强的自调节适应性. 其中三聚体形式
是外周天线(Light-Harvesting ComplexⅡ , LHCⅡ)
在叶绿体中的主要功能组成单位 . 最新报道
Zhenfeng Liu等人[ 1]在原子基础上以 2. 7/的分辨率
得到了菠菜捕光天线复合物 LHCⅡ的 X-射线晶体结
构. 其中 , LHCⅡ的每个单体含 14个 Chl分子(8个
Chl a分子 , 6个Chl b分子)和4个类胡萝卜素分子.
Chl分子在膜内垂直分布排成两层 ,一层靠近基质 ,另
一层靠近内腔侧. 靠近基质面侧的一层包含 8个 Chl
分子(5个 Chl a分子 , 3个 Chl b分子),相邻两个色
素分子中心间的平均距离为 11. 26/. 其余 6个 Chl
分子(3个 Chl a分子 ,3个 Chl b分子)分布在靠近内
腔的另一层.它们形成两个独立的分子团 ,一个由 3
个Chl b和 1个 Chl a 分子构成 ,另一个是一 Chl a-
Chl a二聚体 ,其中两个色素分子间的最小中心距离
为8. 05/. 这两层间的最短距离为 13. 89/.
Heme rijk[ 2] 等人采用 CD 、LD和荧光光谱技术
在 77 k下对 LHCⅡ三聚体进行研究分析 ,得到 6 ~
9个光谱成分 ,分别是 640 ~ 645 、648 ~ 652 、657 、
662 、671 ~ 668 、676 nm ,其中 676 nm 成分包含了约
40 ~ 50%的 Chl a 光谱带的谐振强度 .Giuseppe
Zucchelli
[ 3]等人认为 LHC Ⅱ中 Chl 分子吸收和发
射谱带有这样的关系:Chl652. 9648. 5 、Chl663. 06604 、Chl671. 6669. 7 、
Chl
680. 2
677. 8 、Chl686. 8684. 0 、Chl697. 3694. 9(Chlea , a为吸收峰 , e 为发射
峰). 王水才等人[ 4] 利用 ICCD 飞秒扫描成像和飞
秒时间分辨光谱研究认为 ,在 LHC Ⅱ三聚体中至少
存在7种Chl分子光谱特性 , 分别是 Chl b658. 7653 /656 、
Chl a
665. 2
662. 0 、Chl a / b671. 1670 /671 、Chl a677. 1675. 0 、Chl a682. 9680 /681 、
Chl a
689. 1
685. 0和 Chl a695. 6695. 0. 而对其中叶绿素荧光动力学
谱如果采用不同分析手段也可得到不同的传能特点.
在利用超快脉冲(100 fs)与宽光谱探测的技术基础
上 ,本课题组曾报道[ 5] 在外周天线的三聚体内存在
以下特征传能常量:165±8. 5 fs 、2. 2±0. 6 ps 、5. 1±
0. 1 ns. 本论文首先通过探测样品的稳态 、瞬态吸收
谱和荧光发射谱 ,从而识别出在叶绿素的 Q 带区内
存在的特征光谱组分(选择 Q带区是为了减少光照
过程中样品的光化分解现象),然后采用特征激发某
个分子脉冲 ,而在其它分子的特征发射峰处记录其
荧光动力学谱.激发光谱与探测光谱的宽度小于
3 nm. 进而依据荧光产生的物理过程 ,建立数学模
型来分析叶绿素分子间不同的传能途径与时间常量.
光 子 学 报 36 卷
1 材料和方法
1. 1 样品制备
样品的分离方法见文献[ 6]. 分离好的样品保
存在液氮中备用. 实验时 ,样品中叶绿素浓度保持
在 20 μg /mL 左右.
1. 2 实验装置
复合物稳态吸收谱由 UV-3101PC 型紫外-可
见-红外分光光度计在室温 、避光情况下测量. 瞬态
光谱测量系统见参考文献[ 7] . 由于吸收是激发强
度的函数 ,激发强度小于 1×1013photon /cm2 /pulse
必然不会发生光淬灭[ 3].实验中采用脉冲能量为
~ 0. 5μJ ,样品上光斑大小约 1 mm 以防止发生光淬
灭. 通过调整光谱仪上各单色仪狭缝宽度 ,保证了荧
光发射光谱测量中的激发光宽度 ,以及荧光动力学光
谱测量时的探测光的宽度都不超过 3 nm ,以保证在
有足够荧光产生的基础上 ,进一步将飞秒光谱重叠降
低到最小. 整个实验在室温下 、黑暗中进行.
1. 3 数据处理
瞬态荧光发射谱在数据处理前首先经过光谱校
正 ,以消除单色仪等仪器对不同波长响应的差别造
成的光谱偏差.
对荧光动力学光谱的处理首先需要依据其物理
过程而建立相应的数学模型. 图 1给出了激发能在
叶绿素分子间的传能途径. 叶绿素分子吸收特定波
段的可见光后会发生电子跃迁到激发态. 而处于激
发态的分子是不稳定的 ,它首先会发生振动弛豫 ,振
动弛豫的具体方式取决于其振动模式 、分子耦合状
态以及激发态的多位势能曲线[ 8-10]. 在飞秒时间段
内当某种叶绿素分子 M 1 吸收激发光并到达激发态
S* ,而S*又必须将此激发能耗散出去返回到基态.
从量子统计的观点来看[ 10-12] ,S*有三种能量耗散途
径:一种是 S*直接将能量通过共振传能的方式传给
M2 ;另一种是 S*在回到第一激发态的最低振动能
态S1 前 ,经过内转换或系间穿越以振动弛豫的方式
耗散掉部分激发能后再传给 M2 ;第三种是 S*经过
振动弛豫到达第一激发态的最低振动能态 S1 ,然后
以发射荧光的方式返回基态. 这三种耗散途径互相
竞争从而加速了激发能的衰变. 也就是说 ,在荧光
的发射过程中 ,比如图 1中的 λ3 , M2 在从 M1 接受
能量的同时 ,也向 M 3 传递能量. 当然 ,在实际的样
品中 ,同时向 M2 传递能量以及接受 M2 能量的 M 1
和 M3 会有很多种 ,因而所探测的 M 2 的荧光动力
学谱 ,应该是具有不同传能时间的多种传能途径的
综合体现 ,其中既包括 M 2 接受能量(表现为指数增
长的方式)的过程 ,也包括 M 2 耗散能量的(表现为
指数衰变的方式)过程.
图 1 叶绿素分子间激发能传递途径
Fig. 1 Scheme o f excited ene rgy tr ansfer ring among Chls
设某波长λi 下真实信号的多指数拟合函数为
Y i ,那么:Y i =y0i +A j ∑n
j =1exp (- x / t j),式中 ,n 为动
力学组分的总数 ,代表不同的能量传递途径 ,它与可
分辨的化学组分或状态有关;j为拟合项数;A j 为第
j个传能途径的相对几率 ,它可正可负 ,为负代表增
长过程(接受某个组分传来的能量),为正代表衰变
过程(能量传给其它组分或是以荧光的方式耗散);
t j 为第 j 种传能途径的时间常量;y0i 为偏移量.
由于实际采用的激发脉冲不可能是真正的
Dirac函数 ,因而实验测得的荧光 h(t)是实际激发
脉冲强度分布函数 f(t)、探测仪器响应函数 r(t)和
真正的激发态衰减曲线 g(t)的卷积
h(t)=f(t)*r(t)*g(t),为了求得体系真正的
衰减函数 ,必须进行解卷积处理. 对解卷积后的时
间分辨荧光光谱数据再用式(1)所示的指数函数去
拟合 ,以获得有关能量转移过程的时间常量.
2 结果与讨论
2. 1 LHCⅡ的色素组成以及在叶绿素 Q带区的特
征光谱组分
图 2给出用反相高效液相色谱仪(HPLC)测得
图 2 440 nm 峰值探测下 , LHCⅡ三聚体内色素分子
的反相 HPLC 色层分离谱
F ig . 2 Rever sed-phase H PLC chromatog rams of pigments
ex tracted from trimeric LHCⅡ, detecting at 440 nm
386
3 期 张苏娟 ,等:假根羽藻外周天线三聚体超快荧光动力学研究
的本实验所用样品的色素组分 ,通过计算如图所示
Chl a和 Chl b 峰值面积 ,得出本实验所用样品中
Chl a和 Chl b的比率为 1. 2 ,这与文献[ 13]的报道
是相同的.
叶绿素分子在可见光区的的吸收主要来源于卟
啉的 π环电子向第一激发态跃迁 ,由于叶绿素分子
V 环的存在破坏了卟啉原有的对称性 ,而使原有的
简并态发生了能级分裂 ,结果导致可见区吸收带分
裂为红区的 Q带和蓝区的B 带. 图 3(a)是实验所
用样品的瞬态吸收光谱 , (b)为其稳态吸收光谱. 稳
态光谱测量中的持续光照会将某些色素分子光漂白
和受激吸收的信号叠加在吸收谱上 ,从而引起吸收
谱的一定程度的畸变. 因此用飞秒光探测所得的瞬
态吸收光谱比稳态光谱有更精细的光谱结构 ,进一
步与稳态光谱的二阶与四阶导数谱比较可解析出在
叶绿素的Q带区具有相同的吸收峰:628 nm、646 nm 、
652 nm 、664 nm 、674 nm 、681. 5 nm. 通过与相同溶
剂中各自叶绿素 Chl a 和 Chl b的吸收峰位进行比
较[ 14-15] ,可知前三个为 Chl b吸收峰 , 而后三个为
Chl a的吸收峰. 在荧光实验中 ,光照是一个对荧光
量子产率和荧光强度有重要影响的因素 ,为了消除
光化分解对荧光的影响 ,一般应采用长波长的激发
光[ 16]. 因此在本实验中为了全面分析叶绿素分子间
的传能 ,选择叶绿素的 Q带区进行研究. 图 4是样
品在 628 nm 的飞秒脉冲激光激发下的瞬态荧光发
射光谱的高斯解析谱. 将此荧光发射的高斯解析谱
结合发射谱的四阶导数谱(未给出)共同分析可得到
主要的发射峰为:654 nm 、657 nm 、666 nm 、671 nm 、
图 3 LHCⅡ室温下 LHCⅡ三聚体的吸收光谱
Fig. 3 Abso rption spectrum of LHCⅡ trimer at ro om
temperature
图 4 在带宽为~ 3 nm 的 628 nm 飞秒脉冲光的激发下 ,
LHCⅡ三聚体在室温下的荧光发射的高斯解析谱
Fig. 4 Gauss fitting curve of fluorescence Emission spectrum
o f of LHCⅡ trimer at ro om tempe rature excited by
628 nm w ith a spectral w idth of ~ 3 nm
674 nm 、680 nm 、683 nm. 与图 3 中的吸收峰相对
应 ,可得出样品中包括以下六种的主要光谱组份:
Chl b628 、Chl b646 、Chl b654 , 657652 、Chl a666664 、Chl a677 , 680674 、
Chl a
683
682.
2. 2 叶绿素分子的荧光动力学谱分析
以 2. 3 数据处理中所述的原理为基础 , 用
matlab编写了六指数的解卷积拟合程序 ,对实验所
测得的荧光动力学谱进行了全局拟合分析 ,拟合结
果见图 5.
图 5 在带宽为~ 3 nm 的 628 nm 飞秒脉冲光的激发下 ,
LHCⅡ三聚体在不同波长处的时间分辨荧光谱以及
它们的拟和曲线
Fig. 5 Time resolved fluor escence spectra and their fitting
curve o f LHCⅡ excited by 628 nm w ith a spect ral
w idth of ~ 3 nm measured a t differ ent w aveleng th
首先从图 5中不同波段荧光发射脉冲在时间轴
上的偏移可直观得出叶绿素分子间的传能时间常量
的范围:激发脉冲后大约440ps ,首先出现的是675 nm
和 685 nm 的荧光发射峰 ,最后出现的是 665 nm 的
荧光发射峰 ,它是在激发脉冲延迟大约 640 ps后出
现. 因此叶绿素分子间的传能在小于 200 ps内就
完成 ,而且受激的 Chl b628将能量传给 Chl a677 , 680674 和
Chl a
683
682的时间常量一定远小于 Chl b654 , 657652 . 进一步
从拟合图上分析 ,如图 5 ,655 nm 的荧光动力学谱
387
光 子 学 报 36 卷
其实是 Chl b654 , 657652 分子以不同的途径接受能量并同
时耗散能量的两种相反过程的综合反映.在激发脉冲
628 nm的作用下 ,Chlb628受到激发 ,激发态的Chl b628
以一定的几率将激发能直接传给 Chl b654 , 657652 , 同时
Chl b628也可能经过振动弛豫后通过 Chl b646将能量
传给 Chl b654 , 657652 ,即 Chl b654 , 657652 接受能量的有上述两
条主要途径;另一方面接受激发能后的 Chl b654 , 657652
同时以不同的几率将激发能以无辐射的方式传给
Chl a666664 、Chl a677 , 680674 和 Chl a683682 ,也可能以一定的几
率以辐射荧光的方式回到基态 ,即 Chl b654 , 657652 存在
上述四种传能途径. 因此 655 nm 的六指数拟合结
果中的 A j 系数代表了以 Chl b654 , 657652 分子为中心 ,第
j种传能方式的几率 ,它可正可负 ,为负代表着增长
过程(Chl b654 , 657652 接受某个组分传来的能量),为正代
表着衰变过程(Chl b654 , 657652 将能量传给其它组分或是
以荧光的方式耗散);tj 为第 j 种传能途径的时间常
量. 符号为负的 A j 除以符号为负的 A j 相加和的结
果代表了Chl b654 , 657652 通过第 j种方式接受能量的相对
几率 ,同样对符号为正的 A j 处理也可算出 Chl b654 , 657652
向其他分子传能的相对几率.通过对666 nm ,680 nm ,
683 nm 分别代表的 Chl a666664 、Chl a677 , 680674 、Chl a683682分
子作类似的分析 ,并注意到他们共有的传能方式(全
局拟合分析)应具有相同的传能时间常量.
表 1 叶绿素分子间主要传能途径时间与百分比
100 ps 量级传能 10 ps 量级传能 <1 ps 量级传能 >600 ps 荧光寿命
C628 …→C646 …→C654 , 657652
149 ps(75%)
C654 , 657652 …→C683682
14. 5 ps(50%)
C628 →C654 , 657652
C628 →C666664
C654 , 657652 *→S0
1. 44 ns(28%)
C628 …→C646 …→C666664
157 ps(68%)
C666664…→C683682
8. 1 ps(61. 9%)
C628 →C677 , 680674
C628 →C683682
C666664 *→S0
1. 43 ns(38%)
C628 …→C646 …→C677 , 680674
103 ps(72%)
C677 , 680674 …→C683682
9. 3 ps(40%)
C628 →C654 ,657652 →C666664
C628 →C654 , 657652 →C677 ,680674
C677 , 680674 *→S0
636 ps(40%)
C628 …→C646 …→C683682
97 ps(71%)
C654 , 657652 →C677 ,680674
C666664 →C677 , 680674
C683682 *→S0
713 ps(41%)
C628 →C654 ,657652 →C666664 →C683682
  从表 1可见 LHC Ⅱ三聚体叶绿素间的传能存
在三个量级:100 ps , 10 ps , <1 ps ,而荧光寿命在大
于 600 ps小于 1. 5 ns的时间范围内. 光合系统中
的Chl分子间能量传递机制一般认为主要有以下三
种[ 10 , 17] :分子间距小于 7 nm ,在 2 ~ 6 nm 之间 ,产生
弱耦合 ,以Förster共振机制传能;分子间距 ~ 2 nm ,
在相同分子间激发态发生线性重叠 ,以激子转移传
能;分子间距为 0. 9 ~ 1. 4 nm ,发生电子云重叠 ,以
Dexter电子交换机制传能. 另外理论上 ,库仑作用不
引起自旋发生翻转的能量转移 ,而交换作用则允许发
生自旋翻转的能量转移. 从表 1可看出 ,Chl b654 , 657652 、
Chl a666664 、Chl a677 , 680674 和 Chl a683682分子在接受Chl b628分
子的传能时 ,大部分经过了 Chl b646分子 ,传能时间
发生在 97 ~ 157 ps的时间间隔内 ,可见 Chl b646分
子在 LHC Ⅱ三聚体中的位置的特殊性 ,它是连接
Chl b和 Chl a传能的主要分子. 同时 ,有很大机率
以这种途径接受能量 ,那么传能分子没有经过跃迁
禁阻的系间窜越而传能应是此传能的主要方式.
Zhenfeng Liu等人[ 1] 对三聚体 LHC Ⅱ研究结果认
为所有的 Chl b分子位于相邻的单体之间 ,并从他
们得出的有关叶绿素分子间的距离来以及不同传能
机制的特点分析 ,100 ps的时间常量有可能反映的
是单体之间通过 Chl b646中转 ,基质一侧与内腔侧的
层间的 Chl b向Chl a的传能过程. 另一方面 ,根据
Dex te r电子交换的机制允许发生自旋翻转的特点 ,
也并不能排除 100 ps 的时间常量部分可能是层内
Chl b646分子经过了系间穿越 ,然后以将激发能传给
另外一个单体内的Chl a分子.Chlb654, 657652 …→Chla666664 …
→Chl a677 , 680674 …→Chl a683682分子依次传能的时间在
10 ps左右. 此种传递过程可归结为是单体内的分
子传能 ,处于激发态分子首先经过内转换后再将能
量以 Fö rster共振机制的形式(单态对单态传能 ,没
有发生自旋翻转)传给了 Chl a分子. 受探测系统
的时间响应限制 ,通过 matlab 解析出小于 1 ps时
间常量以及几率系数具有超过 50%的标准偏差 .
用 FLS920自带的时间分析软件进行解卷积拟合分
析同样可解析出小于 1 ps量级的时间常量. 因此
叶绿素分子间肯定存在飞秒级的超快传能过程. 按
照数据处理中的传能方式 ,大量时间常量小于 1 ps
的超快传能过程可认为是以激子共振的方式进行直
接传能. 拟合得到 Chl b654 , 657652 、Chl a666664 、Chl a677 , 680674
和 Chl a683682以荧光形式耗散能量的时间常量分别为
1. 44 ns 、1. 43 ns、636 ps 、713 ps ,这部分在整个能量
耗散中占的比例不超过 40%. 而且随着波长的增加 ,
以荧光形式耗散的能量占整个传能的比率也在增加 ,
这也说明按照 Chl b654 , 657652 、Chl a666664 、Chl a677 , 680674 、Chl a683682
的次序 ,它们的传能效率在递减. 短波长的叶绿素分
子的传能效率要高于长波长的分子.
388
3 期 张苏娟 ,等:假根羽藻外周天线三聚体超快荧光动力学研究
3 结论
绿色植物完成光合功能的能量全部来自于
LHC Ⅱ收集的太阳光能. 其中一个核心问题是
LHC Ⅱ中色素分子对光能的有效吸收 、传递和转换
的机理. 这些问题的研究一方面有赖于对其结构的
揭示 ,另一方面传能时间的研究对理解 LHC Ⅱ的结
构与功能也有重要的意义. 本文首先采用 1 kHz低
强度飞秒脉冲对样品进行探测 ,并在叶绿素的 Q 带
区内解析出六个特征光谱组分 Chl b628 、Chl b646 、
Chl b654 , 657652 、Chl a666664 、Chl a677 , 680674 、Chl a683682. 然后利用
628 nm 的窄带脉冲(3 nm)进行激发 ,从时间分辨荧
光光谱所蕴含的物理过程的角度(在荧光的发射过
程中特征分子接受能量与耗散能量并存),对其它特
征峰的荧光动力学谱进行全局拟合解析 ,得出由于
外周天线叶绿素分子间的传能与分子间距离 、分子
取向 、激发态和基态电子云重叠程度及分子结构功
能有关 ,因而叶绿素分子间以不同机制传能时 ,在小
于 200 ps的时间内 ,传能时间常量存在三个量级:
100 ps ,10 ps , <1 ps ,而荧光寿命在大于 600 ps 小
于 1. 5 ns的时间范围内.
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光 子 学 报 36 卷
Ultrafast Dynamics Study of Fluorescence in Trimeric Light-Harvesting
Complex II of Bryopsis Corticulans
ZHANG Su-juan1 , 2 , HE Jun-fang2 ,WANG Shui-cai2 , LUO Zhi-hui2 ,CHEN Hui3
(1 I nstitute of Photonics and Photo-Technology , Northwest University , X i′an 710069 , China)
(2 State Key Laboratory o f Transient Optics and P hotonics , X i′an Institute of Optics and
Precision Mechanics , Chinese Academy of S ciences , X i′an 710068 , China)
(3 Laboratory of Photosynthesis Basic Research , Instituteo f Botany , Chinese Academy o f Sciences , Beijing 100093 , China)
Received da te:2005-12-22
Abstract:An ult rafast dynamics study o f fluorescence in LHC Ⅱ on ene rg y t ransfer among chlo rophy ll in a
t rimeric unit of majo r light-harvesting complex (LHC Ⅱ) f rom bryopsis co rriculan w ere conducted by
technique of Time Correlated Sing le Pho ton Counting ( TCSPC ) . Six characteristic molecules marked as
Chl b628 、Chl b646 、Chl b654 , 657652 、Chl a666664 、Chl a677 ,680674 、Chl a683682 were discriminated in the chlorophyll Q region of LHC II
by transient absorption spectrum and fluo rescence emission spectrum. Acco rding to the principle of fluorescence
kinetics , these kinetics data recorded by TCSPC were analyzed w ith a multi-exponential model. T ime constants on
energy t ransfer and decay of ex citations were obtained as:Overwhelming parts of the energy t ransfer among
chlorophylls under a long process than 97 ps:Chl b628 …→Chl b646 …→Chl b654, 657652 (149 ps),Chl b628 …→Chl b646 …
→Chl b666664(157 ps),Chl b628 …→Chl b646 …→Chl a677 , 680674 (103 ps) and Chl b628 …→Chl b646 …→Chl a683682(97 ps)
which deno tes that Chl b646 i s the main moleculars that transfer ene rg y f rom Chlbs to Chlas. Some slow er
pro cess of energy t ransfer such as Chl b654 , 657652 … 14. 5 ps Chl a683682 , Chl a666664 … 8. 1 ps Chl a683682 , Chl a677 , 680674 …
9. 3 ps
Chl a683682 were also obtained. The pathw ay can be described as that the excited Chls goes through
internal conversion before t ransferring energ y to anothe r Chls. Although w ith highe r standard deviat ion ,
time constants in fem to second level can be at tributed to the pro cess of directly energy t ransfer , such as C628
→C654 , 657652 ,C628 →C666664 , C628 →C677 , 680674 , C628 →C683682 , C654 , 657652 →C666664 , C6 28 →C654 , 657652 →C666664 , C6 28 →C654 , 657652 →C677 , 680674 .
Ow ing to the arrangement and direction of dipole moment of Chls in LHC Ⅱ , the probabi li ty of these
pro cesse s is different . The f luorescence lifetimes of Chl b654 , 657652 , Chl a666664 , Chl a677 , 680674 and Chl a683682 were
dete rmined to be 1. 44 ns ,1. 43 ns ,636 ps ,713 ps respectively. The percentages o f energy dissipat ion in the
pathw ay of f luorescence emission are no mo re than 40%in the t rimeric unit of LHC Ⅱ.
Key words:Ultrafast dynamics;Fluo rescence kinetics;LHC Ⅱ;Energy t ransfer
ZHANGSu-juan was born in Chengcheng , Shaanxi , on Janua ry 9 ,1975. She received her B.
S. deg ree in 1996 and M. S. deg ree in 1999 from N orthw estUniversi ty and her Ph. D. deg ree
f rom Xi′an Jiao tong Universi ty in 2004. Her research involved in development of a technique
for the measurement of ult rafast events and its application in biology and medicine.
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