全 文 ：※工艺技术 食品科学 2012, Vol.33, No.22 17
中心组合设计-响应面分析法优化莽吉柿果皮中
总氧杂蒽酮的超声提取工艺
赵 岩，蔡恩博，唐 强，李 哲，张燕娣，张连学*
(吉林农业大学中药材学院，吉林 长春 130118)
摘 要：采用中心组合设计方法优化莽吉柿果皮中总氧杂蒽酮的提取工艺，研究乙醇体积分数、超声时间、液
固比及其交互作用对总氧杂蒽酮提取率的影响。应用SAS软件和响应面分析相结合的方法，模拟得到回归方程
的预测模型和可信度，并通过岭脊分析得到最佳的提取条件为乙醇体积分数90.9%、超声时间73.8min、液固比
17.1:1(mL/g)。该条件下提取率为7.73%。
关键词：莽吉柿；氧杂蒽酮；提取工艺；中心组合设计；响应面分析
Optimization of Ultrasonic-Assisted Extraction of Total Xanthones from Mangosteen (Garcinia mangostana L.)
Pericarp by Central Composite Design Coupled with Response Surface Analysis
ZHAO Yan，CAI En-bo，TANG Qang，LI Zhe，ZHANG Yan-di，ZHANG Lian-xue*
(College of Chinese Medicinal Materials, Jilin Agricultural University, Changchun 130118, China)
Abstract：A central composite design (CCD) was used to optimize the ultrasonic-assisted extraction of total xanthones
from mangosteen pericarp. The effects of ethanol concentration, ultrasonication time and solvent-to-solid ratio as well as
their interactions on the extraction rate of total xanthones were investigated. A predictive regression model was developed
using the SAS software by response surface analysis and its reliability was validated. The optimal extraction conditions were
90.9% of ethanol concentration, 17.1:1 (mL/g) of solvent-to-solid ratio and 73.8 min of ultrasonication time as determined
by ridge analysis, resulting in an average actual yield of total xanthones of 7.73% (n = 3).
Key words：Garcinia mangostana；xanthones；extraction process；central composite design；response surface analysis
中图分类号：TS219 文献标识码：A 文章编号：1002-6630(2012)22-0017-05
收稿日期：2011-09-10
基金项目：国家自然科学基金青年科学基金项目(31000154)；吉林省教育厅“十二五”科学技术研究项目(2011-36)
作者简介：赵岩(1979—)，男，副教授，博士，研究方向为天然药物化学成分与生物活性。E-mail：zhyjlu79@163.com
*通信作者：张连学(1955—)，男，教授，博士，研究方向为药用植物栽培与加工。E-mail：zlx863@163.com
莽吉柿(Garcinia mangostana L.)，又称山竹，为藤黄
科(Guttiferae)藤黄属(Garcinia)常绿乔木，是东南亚地区的
传统药物。其药效和保健价值主要来自于一组被称为氧杂
蒽酮(xanthones)和其他营养物质如黄酮的化学物质[1]。较
之其他水果，莽吉柿被认为含有最多数量的氧杂蒽酮，
这些物质主要存在于果皮中。目前，研究人员已经鉴定
和分离出大约200种氧杂蒽酮，其中40种是在莽吉柿果皮
中发现的。许多重要的氧杂蒽酮如α-倒捻子酮、β-倒捻子
酮、γ-倒捻子酮、garcinone、garcinone A、garcinone C、
garcinone D、mangostanol以及甘丙肽[2-4]。这些氧杂蒽酮
普遍拥有抗惊厥、抗突变性、抗炎抗过敏、抗肿瘤、抗
氧化活性、利尿活性、抗疟原虫、抑菌、抗HIV、抗紫
外线等多种生物活性[5-12]。氧杂蒽酮已经被用来帮助减轻
胃肠紊乱、皮肤紊乱、炎症、敏感症、传染病和胆固醇
水平。氧杂蒽酮在植物营养素家族中有着强大的抗氧化
能力，在临床和科学上补充氧杂蒽酮被认为对心肌梗塞
或是脑梗塞的形成有显著的抑制作用[13]。
目前，对莽吉柿中总氧杂蒽酮的提取工艺研究报道
较少[14-18]。为了更好的利用莽吉柿资源，提供一种使用安
全、无毒性试剂残留的总氧杂蒽酮提取部位，本实验采
用中心组合设计-响应面分析法优选莽吉柿果皮中总氧杂
蒽酮的超声提取工艺。
1 材料与方法
1.1 材料与仪器
莽吉柿 长春市购，取皮，阴干，粉碎，过20目
筛，备用。
18 2012, Vol.33, No.22 食品科学 ※工艺技术
α-倒捻子素对照品(批号：101103，纯度99.3%) 自
制；其他试剂均为分析纯。
KQ-250B型数控超声波清洗器 昆山市超声仪器有
限公司；LA114型电子天平 常熟市百灵天平仪器有限
公司；UV-754紫外-可见分光光度计 山东高密彩虹分
析仪器有限公司。
1.2 方法
1.2.1 对照品溶液的制备
取α-倒捻子素对照品适量，精密称定，加甲醇制成
每1mL含1mg的溶液，备用。
1.2.2 标准曲线的制备
精密量取α-倒捻子素对照品溶液5、10、15、20、
2 5、3 0μL，分别置于1 0 m L具塞试管中，加甲醇至
1.0mL，摇匀，以相应试剂为空白。分别加0.25mL 5%亚
硝酸钠溶液，摇匀，室温放置9min。再加入0.35mL 10%
硝酸铝溶液，摇匀，室温放置6min。再加入3.0mL 4%
氢氧化钠溶液，加甲醇补足体积至5mL，摇匀，室温放
置15min，于370nm波长处测定吸光度，以α-倒捻子素的
量对吸光度作标准曲线，回归方程y=0.1468x＋0.0079，
R2=0.9998，线性范围为6.25～37.5μg。
1.2.3 总氧杂蒽酮的提取及测定
精密称取样品粉末0.25g，置于具塞试管中，按一定
的液固比加入乙醇溶液，超声提取一段时间后，过滤，
并转移至10mL量瓶中，加甲醇至刻度，摇匀，滤过，取
续滤液作为供试品溶液。分别吸取对照品溶液与对照品
溶液各20μL，同时显色，测定吸光度，采用外标一点法
计算提取率。
1.2.4 试验设计
1.2.4.1 单因素试验
对超声提取的乙醇体积分数、超声提取时间、液固
比进行单因素试验，分别考察3个因素对总氧杂蒽酮提取
率的影响。
1.2.4.2 中心组合设计-响应面分析试验
在单因素试验结果的基础上，以莽吉柿果皮中总氧
杂蒽酮提取率为考察目标，进行中心组合试验设计优化
提取工艺，因素水平见表1。
表 1 莽吉柿果皮中总氧杂蒽酮的超声提取工艺优化中心组合试验设计
因素与水平
Table 1 Factors and their coded levels used in CCD design
水平 因素
x1 乙醇体积分数/% x2 超声提取时间/min x3 液固比(mL/g)
－1.682 70.0 20.0 8.0
－1 75.1 34.2 10.4
0 82.5 55.0 14.0
1 89.9 75.8 17.6
1.682 95.0 90.0 20.0
1.2.4.3 数据统计分析
采用SAS软件对试验结果进行响应面分析，建立数
学模型，用岭脊分析优化试验工艺，并采用Origin软件进
行直观作图分析。
2 结果与分析
2.1 单因素试验
2.1.1 乙醇体积分数对总氧杂蒽酮提取率的影响
固定超声提取时间60min，液固比20:1，乙醇体积分
数分别为30%、50%、70%、90%，进行4次平行实验，
结果见图1。
0
1
2
3
4
5
6
7
8
30 50 70 90
Э䝛ԧ⿃ߚ᭄/%
ᦤ
প
⥛
/%
图 1 乙醇体积分数对提取率的影响
Fig.1 Effect of ethanol concentration on the extraction yield of total
xanthones
由图1可知，整体趋势上，随着乙醇体积分数的提
高，莽吉柿果皮中总氧杂蒽酮的提取率也随之提高。乙
醇体积分数从30%至50%，提取率缓慢增加；从50%至
70%，提取率增加较快，随后又逐渐减缓。考虑到实际
生产中，乙醇回收的耗能问题，尽可能选择高浓度乙醇
进行提取，乙醇体积分数考察范围定为70%～95%。
2.1.2 超声提取时间对总氧杂蒽酮提取率的影响
固定乙醇体积分数70%，液固比20:1，超声提取时间
分别为20、40、60、90min，进行4次平行实验，结果见
图2。
0
1
2
3
4
5
6
7
20 40 60 80 100
䍙ໄᦤপᯊ䯈/min
ᦤ
প
⥛
/%
图 2 超声提取时间对提取率的影响
Fig.2 Effect of ultrasonication time on the extraction yield of total
xanthones
由图2可知，整体趋势上，随着超声提取时间的延
长，莽吉柿果皮中总氧杂蒽酮的提取率也随之提高。超
声提取时间从20min至40min，提取率增加缓慢；从40min
※工艺技术 食品科学 2012, Vol.33, No.22 19
至60min，提取率增加较快，从60min至90min，提取率增
加缓慢。考虑到实际生产中的耗能和效率问题，应尽可
能选择较短的超声时间，但也要兼顾提取效率，超声提
取时间考察范围定为20～90min。
2.1.3 液固比对总氧杂蒽酮提取率的影响
固定乙醇体积分数70%、超声提取时间60min，液固
比分别为5:1、12:1、21:1、30:1(mL/g)，进行4次平行实
验，结果见图3。
0
1
2
3
4
5
6
7
5:1 10:1 15:1 20:1 25:1 30:1
⎆೎↨(mL/g)
ᦤ
প
⥛
/%
图 3 液固比对提取率的影响
Fig.3 Effect of solvent-to-solid ratio on the extraction yield of total
xanthones
由图3可知，整体趋势上，随着液固比的增加，莽
吉柿果皮中总氧杂蒽酮的提取率也随之提高。液固比从
5:1～12:1，提取率增加幅度较大；从12:1～30:1，提取率
增加缓慢。考虑到实际生产中溶剂回收问题，应尽可能选
择较小的液固比，液固比考察范围定为8:1～20:1(mL/g)。
2.2 中心组合设计-响应面分析
表 2 莽吉柿果皮中总氧杂蒽酮的超声提取工艺优化中心组合设计试验
设计及结果
Table 2 CCD matrix and corresponding results
试验号 x1/% x2/min x3/(mL/g) 提取率/%
1 0(82.5) 0(55.0) 0(14.0) 6.05
2 0 0 0 6.19
3 0 0 0 6.13
4 1(89.9) 1(75.8) 1(17.6) 7.75
5 1 1 －1(10.4) 7.22
6 1 －1(34.2) 1 5.94
7 1 －1 －1 5.71
8 －1(75.1) 1 1 5.05
9 －1 1 －1 4.89
10 －1 －1 1 4.29
11 －1 －1 －1 4.23
12 －1.682(70.0) 0 0 3.84
13 1.682(95.0) 0 0 6.98
14 0 －1.682(20.0) 0 4.13
15 0 1.682(90.0) 0 6.77
16 0 0 －1.682(8.0) 5.94
17 0 0 1.682(20.0) 6.99
采用SAS软件对试验结果(表2)进行响应面分析，经
二次回归拟合，得到回归模型参数估计值(表3)、方差分
析表 (表4)、脊岭分析表 (表5)。由表3可知，回归方
程为：
Y =－3 1 . 7 9 0 9 9 5＋0 . 8 4 7 0 5 5 x 1－0 . 0 3 6 9 0 6 x 2－
0.394174x3－0.005058x12＋0.001543x1x2－0.000613x22＋
0.002534x1x3＋0.000668x2x3＋0.007298x32
表 3 回归系数显著性检验表
Table 3 Significance test of each coefficient in the developed regression
model
参数 自由度 预测值 标准差 t值 P值 显著性
截距 1 －31.791 9.420303 －3.37 0.0118 *
x1 1 0.847055 0.200823 4.22 0.0039 **
x2 1 －0.036906 0.046956 －0.79 0.4577
x3 1 －0.394174 0.284795 －1.38 0.2089
x1
2 1 －0.005058 0.001179 －4.29 0.0036 **
x2x1 1 0.001543 0.000502 3.07 0.0180 *
x2
2 1 －0.000613 0.000150 －4.08 0.0047 **
x3x1 1 0.002534 0.002900 0.87 0.4113
x3x2 1 0.000668 0.001032 0.65 0.5382
x3
2 1 0.007298 0.005096 1.43 0.1952
注：*.差异显著，P＜ 0.05；**.差异极显著，P＜ 0.01；在 P＜ 0.2水
平上拒绝假设。下同。
在一次项的预测中，乙醇体积分数(x1)对总氧杂蒽酮
提取率的影响最大(P＜0.01)，达到极显著水平；在二次
项的预测中，乙醇体积分数(x1)和超声提取时间(x2)达到
了极显著水平(P＜0.01)；在交互项中，乙醇体积分数(x1)
乘以超声提取时间(x2)达到了显著水平(P＜0.05)；而其余
各项，包括一次项中的超声提取时间(x2)、液固比(x3)和
交互项中的乙醇体积分数(x1)乘以液固比(x3)、超声提取
时间(x2)乘以液固比(x3)，P值均大于0.2，拒绝假设后，
形成校正的回归方程：Y=－31.790995＋0.847055x1－
0.005058x1
2＋0.001543x1x2－0.000613x22＋0.007298x32，其
对提取率的预测值与实测值误差较大。因此，放弃对回
归方程的校正，在P＜0.2水平上接受所有系数及截距的
假设。最终确定总氧杂蒽酮提取率的回归方程为：
Y =－3 1 . 7 9 0 9 9 5＋0 . 8 4 7 0 5 5 x 1－0 . 0 3 6 9 0 6 x 2－
0.394174x3－0.005058x12＋0.001543x1x2－0.000613x22＋
0.002534x1x3＋ 0.000668x2x3＋0.007298x32
表 4 回归模型的方差分析
Table 4 Analysis of variance for the developed regression model
项目 自由度 总离差平方和 相关系数 F值 P值 显著性
总模型 9 22.356182 0.9853 52.01 ＜0.0001 **
线性项 3 19.94656 0.8791 139.22 ＜0.0001 **
平方项 3 1.901923 0.0838 13.27 0.0028 **
交互项 3 0.5077 0.0224 3.54 0.0762
总误差 7 0.334312
失拟项 5 0.324445 13.15 0.0722
纯误差 2 0.009867
从表4回归方程的方差分析可以看出，总模型、
线性项、平方项的P＜0.01，表明总模型和方程的线性
20 2012, Vol.33, No.22 食品科学 ※工艺技术
项、平方项对总氧杂蒽酮提取率的影响极显著；而方程
的交互项的P＞0.05，表明其对提取率的影响不显著。
相关性分析中，总模型的复相关系数R2=0.9853，表明回
归方程对总氧杂蒽酮提取率的预测值与实测值有较好的
相关性。失拟性检验分析中，P＞0.05，表明失拟性不
显著，该回归方程无失拟因素存在，回归方程与实测值
能较好的拟合。
表 5 模型岭脊回归分析
Table 5 Ridge analysis for the developed regression model
编码半径 响应预测值 标准差 因素预测值
x1 x2 x3
0 6.131654 0.125902 82.5 55 14
0.1 6.331258 0.125093 83.505249 56.972953 14.113056
0.2 6.523208 0.122799 84.483096 58.988495 14.257701
0.3 6.708025 0.119448 85.431909 61.024071 14.439313
0.4 6.886319 0.115826 86.348487 63.056141 14.663531
0.5 7.058811 0.113171 87.228125 65.059577 14.935668
0.6 7.226347 0.113173 88.065008 67.008062 15.259820
0.7 7.389884 0.117734 88.853054 68.875850 15.637823
0.8 7.550471 0.128417 89.587122 70.640686 16.068447
0.9 7.709196 0.145946 90.264215 72.286909 16.547280
1 7.867126 0.170213 90.884159 73.807307 17.067466
岭脊分析结果(表5)表明，回归方程预测的总氧杂蒽
酮的最佳提取条件为：乙醇体积分数90.9%、超声提取时
间73.8min、液固比17.1:1(mL/g)。为验证模型的有效性，
在上述条件下，进行了验证实验，3次平行实验结果分别
为7.75%、7.64%、7.81%，平均提取率为7.73%，即提取
物中总氧杂蒽酮的质量相当于药材质量的7.73%，提取物
中的总氧杂蒽酮含量为34.2%，试验值与预测值拟合良
好。进一步说明模型的可行性。
为了更直观地体现各因素对提取率的影响，运用
Origin软件绘制了响应面的图形，即总氧杂蒽酮提取率Y
对应的乙醇体积分数x1、超声提取时间x2、液固比x构成的
三维空间图形，为了更直观的表现两个因素同时对总氧杂
蒽酮提取率的影响，可以令其他因素水平值在中心点(即
编码水平为0)，仅考虑这两个因素对提取率的影响。得到
的二元二次方程绘制的相应响应面图形分别见图4。
20 30 40 50 60 70 80 90 8:1
10:1
a.Y=f(x2,x3)
12:1
14:1
16:1
18:1
20:1
7
8
9
10
11
12
13
14
䍙ໄᦤপᯊ䯈/min ⎆
೎
↨
(m
L/g
)
ᦤ
প
⥛
/%
70 75 80 85
90 95 8:1
10:1
b.Y=f(x1,x3)
12:1
14:1
16:1
18:1
20:1
7
8
9
10
11
12
Э䝛ԧ⿃ߚ᭄/% ⎆
೎
↨
(m
L/g
)
ᦤ
প
⥛
/%
70 75 80 85 90
95
c.Y=f(x1,x2)
8
6
9
10
11
12
13
14
Э䝛ԧ⿃ߚ᭄/%
䍙
ໄ
ᦤ
প
ᯊ
䯈
/m
in
ᦤ
প
⥛
/%
20
30
40
50
60
70
80
90
固定水平：x1=82.5；x2=55；x3=14。
图 4 各两因素交互作用对提取率影响的响应面图
Fig.4 Response surface plots showing the pairwise interaction effect of
three process parameters on the extraction yield of total xanthones
由图4可知，3个响应面图形均开口向下，但因为受
实际条件的制约，如受到价格、能耗等因素的影响乙醇体
积分数最大值只选到95%、超声提取时间仅选到90min、
液固比选到20:1(mL/g)，而未能全部达到极值。但却可以
直观的给出总氧杂蒽酮提取率的较优提取工艺条件为x1：
85%～95%、x2：70～90min、x3：16:1～20:1。
3 结 论
超声提取法与其他的传统提取方法——冷浸法、回
流法相比具有提取效率高、耗能少等优点，而且为纯物
理方法，在提取过程中，药材一般不发生化学变化。本
实验通过单因素试验考察乙醇体积分数、液固比、超声
提取时间对总氧杂蒽酮提取率的影响，将乙醇体积分数
范围定70%～95%；超声提取时间定20～90min；液固比
定为8:1～20:1(mL/g)。通过中心复合设计-响应面分析方
法，建立了超声辅助提取莽吉柿果皮中总氧杂蒽酮的数
学模型，回归方程的复相关系数为0.9853，方程拟合良
好。通过岭脊分析优化最佳提取工艺条件为乙醇体积分
数90.9%、超声提取时间73.8min、液固比17.1:1(mL/g)，
在该条件下，总氧杂蒽酮的提取率为7.73%，即提取物中
总氧杂蒽酮的质量相当于药材质量的7.73%，提取物中的
总氧杂蒽酮含量为34.2%。该法可为工业化生产莽吉柿总
氧杂蒽酮提供工艺依据。
※工艺技术 食品科学 2012, Vol.33, No.22 21
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