全 文 :核 农 学 报 2011,25(3):0534 ~ 0539
Journal of Nuclear Agricultural Sciences
收稿日期:2010-03-31 接受日期:2010-06-01
基金项目:农业部 948 项目(2009 - Z45),农业部农业行业标准制定和修订(2011-403)
作者简介:赵多勇(1980 -),男,新疆奇台人,在读博士,研究方向为食品质量与安全。E-mail:Luckydyz@ 163. com
通讯作者:魏益民(1957 -),男,陕西咸阳人,博士,教授,研究方向为食品质量与安全。E-mail:weiyimin36@ hotmail. com
文章编号:1000-8551(2011)03-0534-06
铅同位素比率分析技术在食品污染源解析中的应用
赵多勇 魏益民 郭波莉 魏 帅
(中国农业科学院农产品加工研究所 /农业部农产品加工与质量控制重点开放实验室,北京 100193)
摘 要:铅是一种有毒有害重金属,可通过膳食、呼吸等途径进入人体,并蓄积达到有害水平。由于食用
农产品产地环境不断受到铅的污染,使得“从农田到餐桌”食品供应链在最初环节存在较大的风险,因
此土壤、大气等环境介质成为食品铅污染的可能来源。为准确找到污染源并及时切断污染途径,降低危
害发生的概率,追溯食品中铅污染物的来源显得尤为重要。铅同位素比率分析技术是追溯铅来源的一
种有效方法,该方法结合相应模型可推测食品铅污染的来源及各污染源的相对贡献率。本文阐述了食
品中铅污染物的来源,铅同位素比率分析技术溯源的原理、方法,以及该方法在蔬菜、茶叶、葡萄酒、谷物
等食品铅污染物溯源中的应用现状,旨在为食品铅污染溯源和控制提供理论和技术参考。
关键词:铅;食品;污染源;同位素比率;解析
APPLICATIONS OF LEAD ISOTOPE RATIOS FOR IDENTIFICATION
AND APPORTIONMENT ON POLLUTION SOURCES IN FOOD
ZHAO Duo-yong WEI Yi-min GUO Bo-li WEI Shuai
(Key Laboratory of Agriculture Product Processing and Quality Control,Ministry of Agriculture / Institute of
Agro-Food Science and Technology,Chinese Academy of Agricultural Sciences,Beijing 100193)
Abstract:Lead is one of the toxic heavy metals which can accumulate to an adverse effect level in human bodies through
ingestion,inhalation or other pathways. Because of the persistent lead contamination in farmland environment,large risk
exists in the primary stage of“from farm to table”chain. Environmental media such as soils,atmospheric aerosols were
the possible lead sources of agro-food. To prinpoint the pollution sources exactly,cut off the contamination pathways in
time,and reduce the risk of hazard,pollution sources tracing was very important. Lead isotope ratio combined with
certain models is an effective method to discriminate correctly the pollution sources and calculate the individual source
contributions. In this review,to provide theoretical and technical reference for controlling lead pollution in environment
and food,lead pollution sources in food,tracing principle and methods of lead isotope ratios,and its applications on
vegetable,tea,wine,cereal and other food products were concerned.
Key words:Lead;food;pollution source;isotope ratios;identification and apportionment
铅是一种自然界普遍存在的有毒有害金属,对人
体的神经系统、免疫系统、心血管系统及生殖系统等均
具有毒性作用[1]。近年来,随着采矿、冶炼、燃煤和含
铅汽油的燃烧等人类活动的加剧,大量的铅被排入环
境中,使部分工业区、公路两旁的土壤和空气中的铅浓
度远高于其背景值[2 ~ 5],造成人类生存环境和农业生
态环境急剧恶化。膳食途径和呼吸途径是人类主要的
铅暴露途径。食品在生产、加工和贮藏过程中很容易
受到环境中铅的污染,引起安全隐患。此外,铅也可通
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3 期 铅同位素比率分析技术在食品污染源解析中的应用
过植物根部和 /或叶面被植物组织吸收[6 ~ 9],经由食物
链进入人体组织,危害人体健康。为准确判定铅污染
源并及时切断污染途径,降低危害发生的概率,判别主
要污染源和责任人,追溯食品铅污染的源头显得尤为
重要。
铅同位素比率分析技术是追溯环境样品中铅污染
来源的一种有效方法[10],也可用其识别食品中铅的来
源和污染途径。近几十年来,铅同位素比率分析技术
被广泛应用于蔬菜、茶叶、葡萄酒等食品铅污染物溯源
中,同时在考古[11 ~ 14]、地球化学[15,16]、大气污染源解
析[17 ~ 20]等方面也得到应用。
本文概述了铅同位素比率分析技术在食品铅污染
物来源解析方面的应用研究进展、存在问题及发展前
景,旨在为食品铅污染溯源及解析提供理论和技术参
考。
1 铅同位素比率分析技术溯源的原理
铅在自然界中存在208 Pb、207 Pb、206 Pb 和204 Pb 4 种
稳定的同位素,丰 度 分 别 为 51. 28% ~ 56. 21%、
17. 62% ~ 22. 1%、20. 84% ~ 27. 48%、1. 04% ~
1. 65%[21],其中,208 Pb、207 Pb、206 Pb 分别是232 Th、235 U
和238 U 放射性衰变的终产物,为放射成因稳定同位
素。204 Pb 的半衰期为 1. 4 × 1017 a,远大于地球的年龄
4. 6 × 109 a,可看作稳定性同位素。铅同位素组成有多
种表示方法,在地球化学,特别是环境科学领域常用同
位素比率来表示其组成,如206 Pb / 207 Pb、208 Pb / 206 Pb、
208 Pb / 207 Pb 等。由于204 Pb 在自然界中丰度较低,测定精
度较差,所以一般选择206 Pb、207 Pb 和208 Pb 三者中任意
二者的丰度比(比率)来研究铅的来源[22 ~ 25]。
如汽油、油漆、农药等含铅产品中的铅同位素组成
只与原产地矿石的同位素特征有关,而与它所经历的
化学、物理变化(如冶炼)无关。铅同位素不同于碳、
氢、氧、硫等轻同位素,其分子质量大,同位素分子之间
质量差小,几乎不产生同位素分馏,在次生作用过程
中,即使系统条件发生变化,其同位素组成也不发生变
化。铅同位素比率主要由地质形成初期铀和钍的相对
含量及其此后的衰变时间所决定,在地球化学上具有
显著的区域化分异特征,但在同一区域相当一致。因
此,铅同位素比率可作为含铅物质的一种“指纹”,识
别铅的来源[10]。食品在生产、加工和贮藏过程中均有
可能受到环境铅污染。通过对比分析污染源的同位素
比率特征值与食品的铅同位素比率特征值,二者相似
度越高,说明该污染源对食品铅污染的贡献可能越大。
因此,利用铅同位素比率分析技术可推测食品铅污染
的来源。若结合相应的模型,可计算各污染源的相对
贡献率。
2 铅污染源解析的方法
污染源解析主要包括定性和定量解析 2 个方面。
定性解析可识别污染物的来源,但不能计算各污染源
的相对贡献率;在食品污染源解析中,(206 Pb / 207 Pb)-
(208 Pb / 206 Pb)作图并进行对比分析,是目前应用最为
广泛的定性分析方法,这种方法通过直角坐标图可定
性分析污染物的来源,其优点是比较直观,缺点是需要
较大的样本量,当污染源多且比较复杂时则难以区分,
必须结合浓度等指标进行综合分析。定量解析则根据
污染物中铅同位素的组成,如206 Pb / 207 Pb 和208 Pb / 206 Pb
等,结合相应的模型计算样品中各污染源的相对贡献
率,目前,该方法已在大气、土壤污染物来源解析方面
得到广泛应用。
在定量解析污染源相对贡献率的过程中,前人建
立了二元模型和三元模型。二元模型即样品中的铅可
以看作 2 个主要污染源的混合,若一个为土壤背景产
生的污染,另一个为人类活动产生的污染,则样品中的
铅同位素比率介于人为源和土壤源之间,见模型
A[3,24]。人类活动对样品铅的相对贡献率为:
X anthropogenic =
206 Pb
207( )Pb sample -
206 Pb
207( )Pb background
206 Pb
207( )Pb anthropogenic -
206 Pb
207( )Pb background
× 100%
模型 A
其中,X anthropogenic为人类活动对样品铅的相对贡献率,
(206 Pb / 207 Pb)sample为被污染样品的同位素比率,(
206
Pb / 207 Pb)anthropogenic为人类活动污染源的铅同位素比率,
(206 Pb / 207 Pb)background为土壤背景的铅同位素比率。模
型 A 适用于定量分析 2 个污染源的相对贡献率,而对
于 3 个或 3 个以上的污染源,则必须结合更多的已知
参数进行计算。
如果 3 个主要的污染源和样品的同位素特征均已
知,则可建立三元模型,如模型 B[10,26,27],并可根据该
模型对各污染源的相对贡献率求解。三元模型基于以
下 3 个假设条件:
假设一:环境样品的主要污染源为 3 个,次要污染
源对环境样品的贡献率无限小,可忽略不计;
假设二:主要污染源对环境样品或食品的贡献率
不随时间的推移而改变;
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核 农 学 报 25 卷
假设三:各个污染源的铅同位素特征值存在差异。
①
206 Pb
207( )Pb S = f1
206 Pb
207( )Pb 1 + f2
206 Pb
207( )Pb 2 + f3
206 Pb
207( )Pb 3
②
208 Pb
206( )Pb S = f1
208 Pb
206( )Pb 1 + f2
208 Pb
206( )Pb 2 + f3
208 Pb
206( )Pb 3
③f1 + f2 + f3 =
1
模型 B
其中,下标符号 S 代表样品,下标 1、2、3 代表 3 个
主要的污染源;f1、f2、f3分别代表三者的相对贡献率。
模型 B 也可用来计算 2 个污染源的贡献率,公式②
中208 Pb / 206 Pb 可替换为208 Pb / 207 Pb 进行计算。如果污
染源多于 3 个,且均为主要污染源,目前还没有较为可
靠的解决办法。
3 铅同位素比率分析技术在食品铅污染源解
析中的应用
环境中的铅主要来源于含铅汽油燃烧、垃圾焚烧、
工业燃煤、含铅农药、化肥、油漆的使用、工业三废排放
等。食品“从农田到餐桌”整个流通过程中会受到不
同来源铅的污染。近年来,各地频频曝出食品铅超标
事件,引起了社会各界的广泛关注,国内外学者纷纷采
用铅同位素比率分析技术探讨蔬菜、茶叶、葡萄酒等食
品中铅的污染来源问题。
3. 1 蔬菜铅污染源解析
近年来,由于部分农田土壤和灌溉用水铅含量超
标,对农业生产造成了严重威胁。据报道,部分地区蔬
菜存在铅超标现象。陈天金研究了某工业污染区居民
食用的 8 种蔬菜的铅含量,其范围为(1. 41 ± 0. 22)
mg /kg ~(5. 47 ± 0. 71)mg /kg,8 种蔬菜铅的含量均超
过国家标准规定的最大允许限量[28]。吴双桃等研究
了潮州市郊公路边土壤和蔬菜中重金属的含量特征,
10 种蔬菜中有 8 种蔬菜铅含量超标,且不同种类蔬菜
对铅的富集能力存在差异[29]。但这 2 项研究均没有
对蔬菜中铅的来源作分析。
Hu 等研究了南京市栖霞山铅锌矿附近 5 种蔬菜
中铅、镉的污染来源,结果表明,蔬菜中的铅含量为
22. 1 ~ 37. 5mg /kg(干基),蔬菜与土壤中铅同位素比
率存在差异,表明土壤并非蔬菜唯一铅来源[30]。胡忻
等研究了离南京栖霞山铅锌矿约 500m 的农田中采集
的 6 种蔬菜及根际土壤,结果表明,蔬菜中 206 Pb / 207 Pb
值为 1. 122 ~ 1. 138,明显高于土壤的值(1. 124 ~
1. 130),也表明土壤并不是蔬菜中铅的唯一来源,而
大气可能是其重要的来源之一[31]。以上研究表明,蔬
菜除了从土壤富集铅外,还可从其他来源富集,如大
气。但上述研究对各污染源的贡献率未作分析。
李勇以某铅锌矿区种植的多种蔬菜为研究对象,
对该矿区多种蔬菜的同位素特征及土壤等相关污染源
的同位素特征进行了分析,建立了贡献率解析模型,根
据该模型对铅污染源进行了定量解析。见模型 C[32]。
④X + Y = 1
⑤
206 Pb
207( )Pb 蔬菜 = X
206 Pb
207( )Pb 1 + Y
206 Pb
207( )Pb 2 或
208 Pb
207( )Pb 蔬菜 = X
208 Pb
207( )Pb 1 + Y
208 Pb
207( )Pb
2
模型 C
其中,下标 1、2 代表 2 个主要的污染源,X 为污染
源 1 的相对贡献率,Y 为污染源 2 的相对贡献率,2 个
污染源相对贡献率总和应等于 1。该模型的前提是将
2 个污染源假设为 2 个独立的因素。如果存在 3 个污
染源,则可根据模型 B 计算各污染源的相对贡献率。
在模型 C 中,将式④代入式⑤进行整理后可得到二元
混合模型 A,但模型 C 引入了新的参数208 Pb / 207 Pb。该
模型由 1 个二元一次方程组构成,见公式④和⑤。该
模型基于以下 3 个假设条件:
假设一,蔬菜铅污染源只有 2 个,一个为铅锌矿冶
炼排放(污染源 1),另一个为铁矿洗矿排放(污染源
2);
假设二,铅锌矿的铅同位素特征用当地矿山烧金
子土的铅同位素特征代替,铁矿的铅同位素特征用铁
砂矿铅同位素特征代替;
假设三,蔬菜在短时间内不存在铅代谢。
目前,大部分研究者认为土壤是蔬菜中铅的主要
来源之一。但是,污染的严重程度与土壤的酸碱性、胶
体含量、土壤中有机质的含量等多种因素有关。另外,
大气降尘对蔬菜的污染不容忽视,尤其对小白菜、韭菜
等叶菜类蔬菜的污染较为严重。
3. 2 茶叶铅污染源解析
茶叶铅超标问题已成为制约其出口的瓶颈,并严
重影响着国内外消费者的信心。国内研究者已经证实
茶叶中可富集大量的铅[33 ~ 35],且茶叶中铅的浓度与土
壤的酸碱性和有机质含量等有密切关系[34,35]。Jin 等
研究表明,茶叶中的铅并非仅仅来源于土壤,还来源于
非土壤因子的污染源,如汽车尾气和工业活动等[36]。
郦逸根等对西湖茶园土壤、茶叶、城区燃煤、大气
气溶胶和汽车尾气等污染源同位素特征进行分析,结
果表明,清洗后的茶叶铅含量显著降低,但其同位素组
成不发生明显改变,茶叶中的铅与大气降尘中的铅同
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3 期 铅同位素比率分析技术在食品污染源解析中的应用
源。不同区域茶叶中的铅具有同源性,与种植的农业
地质背景无关。燃煤和汽车尾气排放物通过大气沉降
或被茶树吸收或附着在茶叶叶面,是茶叶铅污染的重
要原因[37]。
李勇对杭州地区茶叶及相应的大气降尘、土壤、燃
煤飞灰、汽车尾气等环境介质的铅同位素组成进行了
系统研究,表明汽车尾气和燃煤飞灰的同位素特征几
乎涵盖了大气降尘、土壤和肥料等媒介的铅同位素特
征,说明汽车尾气和燃煤飞灰是杭州地区环境铅的主
要贡献者。茶叶及土壤的206 Pb / 207 Pb 值与距公路的距
离呈正相关。结合土壤、茶叶中的铅浓度和同位素比
率的测定结果,西湖龙井茶铅污染来源于汽车尾气和
工业燃煤,主要污染途径是大气沉降污染,而不是土壤
吸收富集[32]。
可见,茶叶中铅的主要污染源并非只有土壤。土
壤对茶叶铅污染有一定的贡献,其贡献率的大小与土
壤环境有关;其次,大气降尘对茶叶铅污染也有贡献。
由于污染源具有重叠性和非唯一性,增加了污染源贡
献率计算的难度。杨红梅等认为目前茶叶中的铅污染
源解析还不够深入[38],需要作进一步研究。
3. 3 葡萄酒铅污染源解析
葡萄酒铅超标的问题[39,40]及利用稳定性铅同位
素分析其污染源方面的研究[41]在国际上已有相关报
道。Medina 等分析了法国 1920 ~ 1995 之间不同年代
葡萄酒中铅的浓度,结果表明,葡萄酒中铅的浓度由
20 世纪 20 ~ 30 年代时的 1316μg /L 逐渐下降至 90 年
代时的 65μg /L,其污染来源随着时间推移不断发生变
化,通过分析认为,葡萄酒中铅的来源包括大气、土壤、
农药、化肥、添加剂、加工设备、酒瓶和瓶盖等[42]。
Rosman 等利用铅同位素特征值和浓度值对法国
1950 ~ 1991 年间葡萄酒中铅污染源进行了解析,证实
自 1980 年后,由于无铅汽油的使用,汽车尾气并非葡
萄酒中铅的主要污染源;瓶塞对葡萄酒中铅的贡献可
以忽略;稀 HNO3 对盛装酒的玻璃酒瓶内壁溶出试验
表明,酒瓶对葡萄酒的铅贡献小于 0. 3%;而分装酒的
含铜容器含有较高浓度的铅,可能对葡萄酒中的铅贡
献最大[40]。
Mihaljevicˇ 研究了葡萄酒与葡萄园土壤206 Pb / 207 Pb
和206 Pb / 207 Pb 比值,结果表明,工业密集区所产葡萄
酒206 Pb / 207 Pb 比率为 1. 178 ± 0. 004,农区所产葡萄
酒206 Pb / 207 Pb 比率为 1. 176 ± 0. 007,二者与大气颗粒
物的206 Pb / 207 Pb 比率(1. 17 ~ 1. 19)很接近,与过去被
汽车尾气所污染土壤的206 Pb / 207 Pb 比率 1. 147 ~ 1. 168
显著不同,说明葡萄从大气中吸收的铅比植物根部从
土壤中吸收的铅多[43]。
从目前研究报道来看,由于研究条件、样品的来源
和加工工艺等不同,葡萄酒中铅同位素特征存在差异,
葡萄酒中的铅来源分析相对比较复杂。
3. 4 谷物铅污染源解析
谷物食品受铅污染的严重程度与当地土壤和大气
等环境因素密切相关。不同谷物对铅的吸收能力不
同。很多研究者分析了谷物籽粒、秸秆、稻壳在生长过
程中对铅的富集能力。王新等研究了玉米、水稻、大豆
和小麦等作物对 Pb、Cd、Cu、Zn、As 等重金属复合污染
物吸收特性,证实水稻、玉米茎叶、小麦和大豆籽粒对
各重金属吸收能力表现不同,重金属由土壤迁移到作
物体的量极少(< 1%),仍有 99% 残留在土壤中[44]。
同样的研究也证实了谷物对金属的富集能力存在差
异,且谷物籽粒和根部的铅来源可能不同。Bi 等研究
了中国西南地区某锌冶炼厂附近种植的玉米中铅的分
布和来源,通过比较分析铅同位素特征值,玉米叶面和
籽粒中的铅主要通过叶面途径吸收了大气中的铅,玉
米根茎部分的铅主要来源于根部吸收[9]。
李勇对环江流域北山矿场附近所产稻米中的铅来
源进行了解析,在模型 C 的基础上得到铅锌矿的贡献
率为 38. 37%,工业燃煤的贡献率为 37. 88%,汽车尾
气的贡献率为 23. 75%[32]。上述结果表明稻米铅的污
染是铅锌矿冶炼、工业燃煤和汽车尾气三者共同作用
的结果。
谷物在收获后,尤其是在贮藏和加工过程中受到
的重金属污染不容忽视。在农村,很多农户将小麦或
稻谷等谷物堆放在打谷场或马路上晾晒,这将会导致
收获后的小麦、玉米和稻谷等谷物受到大气污染和扬
尘污染。Zhao 等研究了英国 233 个大麦和 250 个小
麦籽粒中铅的浓度,表明小麦籽粒铅含量最高可达
1. 63mg /kg,大麦中最高含量为 0. 48mg /kg,小麦在收
获和贮藏过程中受到铅污染比较严重。谷物中铅的最
初来源可能大部分来自大气降尘和加工贮藏中的表层
污染,铅从土壤中转移至植物组织的量很有限,且转移
的量与植物种类、环境条件等因素有很大的关系[45]。
3. 5 其他食品铅污染源解析
由于环境铅污染导致森林土壤、植被等铅含量显著
升高,很多文献对野生食用菌类铅污染作了报道[46 ~ 49]。
如个别工业污染区的野生食用菌中的铅含量高达
165mg /kg[46]。不同种类的食用菌对同种重金属的富集
能力不同[47 ~ 49]。Cast 等研究认为,野生食用菌菌体中
的铅含量与土壤酸碱性及土壤有机质含量无关,土壤中
重金属的迁移和利用与有机质中腐殖质有关[50]。对野
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核 农 学 报 25 卷
生食用菌的铅同位素特征研究未见文献报道。
大气沉降和工业废水或泄漏事故,会导致部分海
域沉积物中铅含量增加。水生动物和底栖动物暴露于
该环境下,其很多器官和组织中可蓄积高浓度的铅,并
通过食物链在人体中累积。因此,对于水产品铅污染
源追溯十分重要。研究发现贻贝类对铅的蓄积能力相
对较强,而鱼类对铅的蓄积能力相对较弱,但鱼类因食
物链等级比较高,受铅污染的情况更为复杂。从目前
研究来看,利用铅同位素比率分析技术解析水产品组
织中铅污染来源是一条有效的途径。Spencer 以鱼体
为研究对象,对水体铅污染物来源进行了探索[51],结
果表明,卡内欧西水域的鱼体器官同位素特征值包含
了该水域人类活动污染源信息和相邻海域同位素特征
信息,表明该海域鱼体受到多个污染源的污染。
近年来,对于肉、乳、皮蛋制品铅含量超标现象也有
报道。食品在加工、贮藏及包装过程中容易被环境中浮
尘或包装容器污染,如松花蛋在加工过程中使用黄丹
粉,包装午餐肉的容器或盛放食品的陶瓷器皿等均为食
品铅污染源。利用铅同位素比率分析技术对肉类、乳品
和蛋品的污染源解析还未见文献报道。
4 结语
铅同位素比率分析技术是食品铅污染源解析的一
种有效方法,但目前国内外在这方面的研究仅处于探
索阶段,而且大多研究是通过比较直观的坐标图法定
性解析污染源,对污染源贡献率的定量解析较少。此
外,在实际应用中,如果污染源较多、背景较复杂,污染
源解析的难度就更大,因此,需要建立和完善相应的定
量源解析模型,提高污染源解析的准确度,减少不确定
性。
随着环境污染的加剧和食品安全问题的日益严
峻,食品污染源解析显得尤为重要,铅同位素比率分析
技术在该领域将有广阔的应用前景。
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(责任编辑 高美须 裴 颖)
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